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  隨著物質(zhì)生活的不斷提升，實時健康監(jiān)測和實時環(huán)境監(jiān)測要求更加精準(zhǔn)的分子檢測。比如，自由的銅離子在海洋中的濃度一般在皮摩爾到飛摩爾之間，反映海洋生物的循環(huán)和清除行為。肝豆?fàn)詈俗冃裕╓ilson''s Disease），是一種罕見的進(jìn)行性遺傳疾病，導(dǎo)致患者無法正常代謝體內(nèi)的銅元素。若能及早治療，使用排銅藥物，即可減少損害，可惜這種病常被忽略而延誤診斷、治療。盡管實驗室或者醫(yī)院有許多大型儀器可以實現(xiàn)高性能的檢測，但是這需要更多的時間和金錢上的花費，同時不能夠?qū)崟r檢測。

  加州大學(xué)洛杉磯分校賀曦敏教授課題組發(fā)展了一類高靈敏度和高選擇性的水凝膠傳感器。檢測物與水凝膠中的配體發(fā)生化學(xué)作用，導(dǎo)致水凝膠的溶脹變化，進(jìn)而改變其光譜信號。該傳感器通過化學(xué)-機(jī)械-光學(xué)信號傳導(dǎo)過程，實現(xiàn)對于多種不同待檢測物的高效檢測。

圖1. 水凝膠傳感器的檢測原理。

  該水凝膠傳感器通過旋涂聚合物溶液后原位光引發(fā)聚合得到。水凝膠表面附有納米級金薄膜，以增加水凝膠表面的反射效率。如圖2b所示，當(dāng)向水凝膠傳感器表面滴加銅離子的水溶液后，其反射光譜發(fā)生位移。這是由于銅離子和水凝膠中的咪唑配體絡(luò)合，從而使得水凝膠中的交聯(lián)點增加，水凝膠的溶脹率降低，水凝膠的厚度減小，光譜發(fā)生位移。此平臺中，水凝膠的刺激響應(yīng)性的大比例體積收縮有效的實現(xiàn)了原位離子濃縮（高達(dá)9個數(shù)量級）。同時，基于干涉的光學(xué)輸出信號可有效放大了輸入的化學(xué)刺激信號。這兩個獨特優(yōu)勢使其核心“化學(xué)-機(jī)械-  光信號”傳輸?shù)男蚀蟠筇岣撸蓹z測最低濃度低達(dá)10^-14 M。與同類或相似銅離子檢測水平相比，此靈敏度高出近4個數(shù)量級。此外，該水凝膠傳感器也具有良好的選擇性，可以將銅離子從14個干擾離子中區(qū)分檢測出來。這展示了在自然水源或工業(yè)用水檢測等方面良好的實際應(yīng)用前景。

圖2. 水凝膠傳感器的檢測效果。

  為了驗證銅離子被有效的原位濃縮在水凝膠之中，他們制備了一個水凝膠傳感器，其表面有兩個金點作為不同檢測點，如圖3a所示。兩個金點相距5毫米。當(dāng)在金點1上滴加銅離子的水溶液后，他們發(fā)現(xiàn)，金點1處的光譜發(fā)生了位移，而金點2處的光譜沒有變化。這說明了，銅離子在金點1處形成了絡(luò)合物，而未擴(kuò)散到金點2處。為了進(jìn)一步估算銅離子在水凝膠濃度提升的效果，他們用理論模擬計算了水凝膠的溶脹行為。通過估算發(fā)現(xiàn)，銅離子的濃縮效應(yīng)可以達(dá)到9個數(shù)量級。此外，此研究表明，此傳感器的最小有效面積只需1微米。有利于制成微型器件，同時便于與其他器件集成。

圖3. 水凝膠傳感器的濃縮效應(yīng)。

  這個獨特的化學(xué)-機(jī)械-光學(xué)信號傳導(dǎo)平臺可以通過水凝膠修飾被拓展到檢測多種其他待測物，包括不同無機(jī)、有機(jī)離子，以及蛋白等生物分子。此工作進(jìn)一步展示了，將苯硼酸配體加入到水凝膠中可以實現(xiàn)對于糖蛋白的檢測。最低檢測濃度可達(dá)10^-11 mg/mL（圖4b-c）。

  該水凝膠傳感器也可以制備成不同的基底上，如玻璃、PET和PDMS上。這些透明基底使得水凝膠傳感器實現(xiàn)各個方向的檢測（如圖4f所示）。這種各個方向的檢測將拓展該水凝膠傳感器的應(yīng)用范圍，比如無需打開食物或其他物品的包裝，通過肉眼可見的顏色變化就可以檢測包裝內(nèi)部環(huán)境，來指示內(nèi)部物品狀況。當(dāng)將水凝膠傳感器與柔性的PET或PDMS基底相結(jié)合后，該傳感器可以成為可拉伸的傳感器。實測表明，在拉伸200次中傳感器的光譜或顏色，即檢測信號，仍保持不變。

圖4. 水凝膠傳感器的普適性。

  該研究工作發(fā)表在Advanced Materials (2018, 1804916)，由加州大學(xué)洛杉磯分校賀曦敏教授（通訊作者）和哈佛大學(xué)鎖志剛教授合作完成。

  賀曦敏教授近期其他相關(guān)工作：

  Advanced Materials(11 April 2018). Meng Qin， Mo Sun，Ruobing Bai，Yiqi Mao， Xiaoshi Qian， Dipika Sikka， Yuan Zhao， Hang Jerry Qi， Zhigang Suo， Ximin He. Bioinspired Hydrogel Interferometer for Adaptive Coloration and Chemical Sensing.

  https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.201800468

論文鏈接：

  Mo Sun, Ruobing Bai, Xingyun Yang, Jiaqi Song, Meng Qin, Zhigang Suo, Ximin He. Hydrogel Interferometry for Ultrasensitive and Highly Selective Chemical Detection.

  https://doi.org/10.1002/adma.201804916