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  南京大學物理學院王煒教授、曹毅教授研究團隊在疏水相互作用研究方面取得新進展，他們發展了單分子力譜的測量方法，直接測量了聚苯乙烯納米粒子的疏水水合自由能與自身尺度的關系，并在理論上推導了重構疏水水合自由能的物理模型，對實驗結果進行了很好理論理解。相關結果以“Direct Measurement of Length Scale Dependence of Hydrophobic Free Energy of a Single Collapsed Polymer Nanosphere”為題， 于2019年1月31日在線發表于Physical Review Letters 上。博士生邸維帥，高翔和黃文茂為該論文的共同第一作者，物理學院朱振舒副研究員、秦猛教授、李文飛教授作出了重要貢獻。

  疏水相互作用是生物大分子自組裝、高分子間相互作用的重要因素。由于疏水分子的疏水性，對其水合自由能的實驗測量和理論計算一直是難點。前人的理論模型中提出疏水分子的水合自由能與分子的尺度有一個依賴關系：在分子尺度小于1nm時，水合能與分子體積呈現線性關系，表現為熵效應主導的水合過程。而在分子尺度大于1nm后，水合能與分子表面積呈現線性關系，表現為焓效應主導的水合過程。

  在這項研究中，研究團隊首先利用原子力顯微鏡探索了聚苯乙烯納米小球在疏水作用下的形態和力譜曲線（圖一）。

圖一：單分子力譜實驗。a，單分子力譜解折疊聚苯乙烯納米小球的示意圖。b，聚苯乙烯納米小球的成像。c，典型的力譜曲線。在解折疊納米小球的過程中，力是恒定的，出現一個典型的力平臺。d，聚苯乙烯納米小球的折疊實驗。解折疊與折疊的力譜曲線重合表明實驗是準靜態、可逆過程。

  成像表明在疏水相互作用下，聚苯乙烯高分子鏈會形成一個個致密的小球，小球的成像尺度與理論計算的尺度一致。單分子力譜方面，在聚苯乙烯納米小球解折疊的過程中，出現典型的力平臺曲線，配合refolding實驗，證實這是一個可逆的過程。隨后，研究團隊做了數值模擬，發現僅用水合能與分子表面積呈線性關系的結果不能重構出實驗上的力譜曲線，主要表現為力平臺的偏移，轉變點的坍陷。而用表面積和體積結合的線性關系，則能很好地重構出實驗上的力譜曲線，再一次證實了考慮尺度因素對疏水水合自由能計算的重要性（圖二）。

圖二：模型推導的示意圖和數值模擬。a，將因疏水作用坍縮的納米小球簡化成一個半徑為R的幾何小球，高分子鏈段則簡化成半徑為單體尺度r的連續圓筒，拉伸過程中小球體積與鏈段體積之和保持不變。b，水合能與表面積呈線性關系(Harmonic)，表面積加體積呈線性關系(Mixed)，對實驗力譜曲線的數值重構，后者可以很好地再現實驗上的力譜曲線。

  最后，研究團隊用實驗測得的力譜曲線，結合自己提出的理論模型和數值計算方法對聚苯乙烯納米小球的疏水水合自由能進行了直接的計算。計算結果表明，納米小球的水合自由能在尺度1nm附近出現一個轉變點，在1nm之前，水合自由能與尺度的三次方（即體積）呈線性關系，對應著納米粒子較小時，它的水合過程表現為融入水分子形成的氫鍵網絡，帶來體系的熵變。在1nm之后，水合自由能與尺度的二次方（即表面積）呈線性關系，對應著納米粒子較大時，水分子形成的氫鍵網絡已經不能容納納米粒子，水分子會在納米粒子的表面重新排布，帶來體系的焓變。因此，疏水納米粒子的水合過程，是一個由熵效應和焓效應共同主導的過程，而后者，在納米粒子尺度逐漸增大時，進一步表明對應著宏觀上的水合效應（圖三）。

圖三：疏水水合自由能的計算。a，疏水水合自由能與聚苯乙烯納米小球半徑的關系。b，疏水水合自由能和納米小球表面積的比值與其半徑的關系。圖中呈現一個明顯的轉變點。c，表面張力系數的統計，對應著b的橫線部分。d，水合自由能與半徑關系轉變點的統計。

  這一發現豐富了人們對疏水相互作用介導的多種自組裝體系（如蛋白質折疊、細胞膜形成、生物大分子相變等）的認識，并為定量研究納米尺度自組裝提供了新的方法。該工作得到人工微結構科學與技術協同創新中心和固體微結構物理國家重點實驗室的支持，中央高校基本科研業務費以及南京大學登峰人才計劃的資助。

  論文鏈接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.122.047801