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  橡膠彈性體在日常生活，工程和醫學中廣泛存在，如輪胎，密封件，軟機器等。自1950年以來，科研人員對橡膠的失效和斷裂進行了廣泛研究；由于橡膠構件需經常承受循環載荷，因此橡膠的疲勞性能引起了高度關注。Lake-Thomas于1967年注意到多種常見橡膠的疲勞門檻值都非常低，僅為Г₀= 50 J/m²，遠低于其斷裂能（1000?100000 J/m²）。長期以來，如何提高橡膠的疲勞門檻值成為懸而未決的問題。

  針對此問題，哈佛大學鎖志剛教授課題組與西安交大軟機器實驗室青年教師唐敬達合作，研發了抗疲勞橡膠彈性體，實現了500 J/m²以上的疲勞門檻值，比現有橡膠彈性體高一個數量級。該工作受前期研究的啟發，將橡膠斷裂理論與3D打印技術相結合（Wang ZJ, Suo ZG et al, 2018；Xiang CP, Suo ZG et al, 2019；Bai RB, Suo ZG et al, 2019; Lin ST, Zhao XH et al, 2019a, b）。抗疲勞彈性體為可拉伸復合材料：由硬纖維與軟基體構成，纖維與基體均為可拉伸硅橡膠。纖維由直寫3D打印技術制成，并鑲嵌于基體中；兩者在界面處形成強韌粘接。當復合材料發生斷裂時，在裂紋尖端的軟相基體發生巨大剪切變形，降低了硬相纖維處的應力集中，使得纖維儲存了大量彈性能，同時硬纖維能在一定程度上阻礙裂紋擴展。一旦裂紋開始擴展，儲存在纖維中的彈性能將釋放出來。由于宏觀尺寸的纖維所儲存的能量要遠大于聚合物鏈中儲存的能量，因此該復合橡膠的疲勞門檻值及斷裂能要遠大于均質橡膠。該抗疲勞橡膠彈性體的研發可為其長期服役提供幫助。

1、斷裂能和疲勞門檻值的相圖

  如圖所示，他們從文獻中收集了常見橡膠彈性體的疲勞門檻值和斷裂能數據，并繪制了斷裂能-疲勞門檻值相圖。現有彈性體的斷裂能處在10³?10⁵J/m²量級，但疲勞門檻值遠低于其斷裂能，處在10~100 J/m²量級。典型地，天然橡膠的斷裂能為10000 J/m²，但門檻值僅為50 J/m²（Lake and Thomas，1967）。本文制備了高度可拉伸彈性體復合物，實現了500 J/m²的門檻值，比現有彈性體高一個數量級。

2、理論模型

  如圖所示，經典Lake-Thomas理論模型為Г₀= Jabn^1/2，Г₀為疲勞門檻值，J為C-C鍵的化學能，a是單體的長度，b為每單位體積的共價鍵數量，n是聚合物鏈中單體的數量。結合以上等式，并從G. J. Lake和A. G. Thomas的原始論文中得到對應參數，可得到Г₀= 10 J/m²。

  對于復合彈性體，他們提出廣義Lake-Thomas模型：Г₀= LMU。其中L是纖維單元的長度，M是每單位體積的纖維單元的數量，U是破壞纖維所需的能量。L＝1×10^-2m，M =3×10⁶ m^-3。假定纖維處于單軸拉伸狀態，可估算U = 0.0133J。該模型給出門檻值為Г₀= 399 J/m²。

3、材料制備

  彈性體復合物由高模量纖維和低模量基體組成。第一步，打印硬相纖維圖案，并在金屬平臺上快速聚合。第二步，將軟相基體的預聚體溶液注入模具中，以填充硬相彈性體留下的空間。第三步，將該復合物在室溫下放置12小時，以充分固化軟相基體。無需任何化學處理，二者可在界面處形成拓撲及共價連接。借助3D打印技術，可實現不同纖維圖案的快速制作。

4、均質彈性體性能測試

  復合橡膠彈性體應滿足兩個前提條件：（1）硬相和軟相具有足夠的模量差；（2）硬相和軟相具有牢固界面，以抵抗剪切變形。通過調整硬相彈性體化學組成，他們可調控其彈性模量，實現了與軟相彈性體3.76倍的模量比。二者均具有良好的拉伸性。純剪切試驗表明，硬相彈性體的斷裂能約為800 J/m²，軟相彈性體的斷裂能約為559 J/m²。180o剝離實驗表明，無需化學處理，二者之間均可以形成牢固粘接（~250 J/m²）。

5、彈性體復合物斷裂行為

  利用橡膠斷裂實驗，他們測試了均質橡膠及一維，二維復合橡膠的斷裂能，發現復合橡膠的斷裂能~6000 J/m²，超過均質橡膠一個數量級。

6、二維增強彈性體的疲勞測試

  研究人員觀察到復合物在不同載荷下的四種破壞模式：災難性斷裂，纖維被裂紋割斷，裂紋扭結與纖維斷裂，以及裂紋被纖維阻擋。當能量釋放率G = 3130 J/m²時（λ= 3.1），樣品在第一周就發生災難性破壞。當G = 1700 J/m²（λ= 2.75），裂紋穩步擴展并在60周循環時，完全切斷纖維。當G = 1068 J/m²時（λ= 2.25），裂紋首先在50周時發生扭結，在 478周時，纖維完全斷裂。當G = 537 J/m²時（λ= 2），裂縫首先發生扭結（扭結開始于117周，并在460周時停止），但直到39200周后，硬相纖維仍保持完整。因此，他們將能量釋放速率G = 537 J/m²視為二維復合材料的疲勞門檻值下限。

7、G-N曲線

  通過記錄每個拉伸比下的能量釋放速率G和相應臨界循環周數N，他們繪制了G-N曲線如下，存在明顯的下降趨勢：施加的載荷G越低，循環周數N越大。當G接近門檻值Г₀時，循環周數N急劇上升。藍色箭頭表示經過約4萬次循環后，樣品仍保持完整。該G-N曲線給出的門檻值為?500 J/m²，比天然橡膠（50 J/m²）高出一個數量級。

8、結論

  總而言之，該工作將橡膠斷裂力學理念與3D打印技術相結合，提升了橡膠彈性體的疲勞門檻值，超過500 J/m²，比現有彈性體高一個數量級，將為抗疲勞材料的研發提供幫助。

  該工作發表于固體力學旗艦期刊Journal of the Mechanics and Physics of Solids (JMPS)。西安交通大學碩士畢業生李成海、在讀碩士研究生楊航為共同第一作者。西安交通大學青年教師唐敬達，哈佛大學、美國工程院/科學院院士鎖志剛教授為論文共同通訊作者。

  論文信息及鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0022509619307781

參考文獻：

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2. Wang, Z., Xiang, C., Yao, X., Le Floch, P., Mendez, J., Suo, Z., 2019. Stretchable materials of high toughness and low hysteresis. Proceedings of the National Academy of Sciences 116, 5967-5972.

3. Xiang, C., Wang, Z., Yang, C., Yao, X., Wang, Y., Suo, Z., 2019. Stretchable and fatigue-resistant materials. https://doi.org/10.1016/j.mattod. 2019.08.009.

4. Bai, R., Yang, J., Morelle, X.P., Suo, Z., 2019. Flaw‐Insensitive Hydrogels under Static and Cyclic Loads. Macromolecular rapid communications 40, 1800883.

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6. Lin, S., Liu, X., Liu, J., Yuk, H., Loh, H.-C., Parada, G.A., Settens, C., Song, J., Masic, A., McKinley, G.H., 2019b. Anti-fatigue-fracture hydrogels. Science advances 5, eaau8528.