隨著經濟社會的快速發展和工業化進程的日益加快,水資源遭受的污染日趨嚴重,地下水資源受到的重金屬污染也越來越普遍。眾所周知,重金屬是有毒且不可生物降解的,它們不僅危害植物的生長發育,而且威脅生態安全,影響農產品質量,通過食物鏈危害人類健康。其中,六價鉻是采礦、電鍍、制革等許多不同行業的首要有毒重金屬之一,主要通過大氣、食物、飲水和直接接觸等渠道危害人體健康。因此,來自重金屬六價鉻離子污染及其治理的有效方法與技術研發逐漸引起專家和學者們的重視。
對重金屬污染常用處理方法有化學沉淀法、離子交換法、膜法和吸附法等。其中吸附法由于具有操作簡單、有效和低成本的優點而成為新的研究熱點。天然高分子吸附劑能滿足人們對新材料環保型和生物相容性的需求,尤其是天然高分子氣凝膠材料,在具備傳統氣凝膠超低密度、均一納米級孔徑、高孔隙率和高比表面積特性的同時又融入了自身的優異性能,是一類具有廣闊發展前景的天然聚合物材料。在此基礎上,郭鑫副教授課題組創新性地利用高度光致發光的碳量子點和天然可再生的羧甲基化纖維素納米纖維設計并合成了三維網狀結構的熒光氣凝膠,該新型氣凝膠可作為去除六價鉻離子的高效吸附劑和濃度檢測的高靈敏度傳感器。
圖1. 三維網狀結構熒光氣凝膠的合成路線
如圖1所示,該三維網狀結構熒光氣凝膠由于原料具有可再生性和無毒性,其合成路線是環保型的。通過堿性預處理從羧甲基漂白木纖維中分離出羧甲基化纖維素納米纖維(CM-CNF),用水熱法從檸檬酸和乙二胺中制備碳量子點(CDS),通過CNF和CDS之間的化學交聯形成CM-CNF-CDS。然后,利用自由基聚合合成目標產物三維網狀結構熒光氣凝膠。在合成過程中,CM-CNF和CDS是兩種非常重要的中間體。作為氣凝膠骨架的CM-CNF不僅與CDS相連,而且可以形成類似三維網的結構。用作熒光傳感器的CD不僅用于檢測六價鉻濃度,而且還誘導六價鉻聚集。由于這些結構,這種熒光氣凝膠可以用作六價鉻的有效吸附劑和靈敏的光學傳感器。
圖2. Cr(VI)的吸附和熒光傳感機理
圖2介紹了六價鉻的有效吸附和靈敏傳感機理。一旦將合成的熒光氣凝膠浸入到六價鉻溶液中,由于帶正電荷的氨基的靜電相互作用, Cr(VI)離子將擴散到合成氣凝膠的表面。合成的熒光氣凝膠骨架CM-CNF作為重金屬離子的吸附聚集體,可以加速擴散速率。三維網狀結構作為Cr(VI)離子擴散通道,為Cr(VI)離子從表面向內擴散提供了一條路徑。一旦Cr(VI)離子被吸附到合成的熒光氣凝膠中,其中一些Cr(VI)離子被轉化為Cr(III),Cr(III)離子被合成的熒光氣凝膠的氨基、羧基和羥基部分絡合。基于這些獨特的結構,合成的熒光氣凝膠作為高效的Cr(VI)吸附劑具有很大的應用潛力。更重要的是,與CM-CNF交聯的CDS被固定在合成的熒光氣凝膠的三維網狀結構中,可以提高熒光信號的穩定性。
以上成果以back cover的形式發表在英國皇家化學會環境類權威刊物Environmental Science-Nano(中科院環境科學與生態學類1區,Top期刊,2020)上。論文第一作者為中南林業科技大學理學院碩士生袁寒夢,論文的通訊作者為中南林業科技大學理學院郭鑫副教授。
論文鏈接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/en/c9en01394f#!divAbstract
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