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  聚乳酸（PLA）經過近二十年的發展，已成為工業化生產和使用量最大的生物降解材料之一。世界范圍內，年消費量超過20萬噸。“中國制造2025”將聚乳酸等生物降解材料列入高分子材料重點發展對象。作為解決塑料污染的途徑之一，生物降解塑料憑借其突出的環境友好性，迎來極好的發展機會。聚乳酸也成為投資熱點，2020年我國就新增聚乳酸規劃產能超過百萬噸。

  聚乳酸憑借良好的生物降解性、生物相容性和力學性能，具有替代常規塑料的潛力，但其消費量和應用領域仍遠遜于通用塑料。究其原因是聚乳酸結晶能力弱導致結晶速率慢、結晶度低，加工條件適應性不佳。此外，突出的問題是聚乳酸制品耐熱性差（一般使用溫度不超過60℃）限制了聚乳酸在高耐熱領域的應用。

  耐熱性最好的聚乳酸，是將PLLA（左旋聚乳酸）與PDLA（右旋聚乳酸）以等摩爾比共混，形成立構復合晶，其熔點高達220~230 ℃。但是，制備聚乳酸立構復合晶時，存在聚合度的閾值，超過一定聚合度會阻礙立構復合晶的形成。采用熔融法，聚乳酸的重均分子量不能超過6000 g/mol；溶液法的重均分子量可以到40000~400000 g/mol。PDLA成本高，相對用量大（等摩爾比），因此，常規熔融加工并不適合制備立構復合晶。人們也曾嘗試將立構復合晶作為成核劑和交聯點來提高聚乳酸的結晶速率和拉伸強度，但當熔融加工溫度高于立構復合晶的熔點時，立構復合結構和成核作用遭到破壞。

  近年來，有關調控聚乳酸結晶行為的研究主要集中在簡便、高效的方法—添加成核劑。報道的各種成核劑可不同程度地提高聚乳酸的結晶速率和非等溫結晶溫度，但降溫過程中聚乳酸的結晶度一般不超過30~40%，熱變形溫度僅能從55 ℃左右提高到60~70 ℃。若要進一步提高聚乳酸的耐熱性，需要在添加成核劑的基礎上輔以退火處理，才能進一步提高結晶度，可將熱變形溫度提高到120℃。但退火處理不僅增加了生產過程的復雜性，而且大大降低了生產效率。因此，如何使聚乳酸適配常規熔融加工工藝，不經退火就能獲得高的結晶度和耐熱性成為棘手問題。

  北京工商大學楊彪教授團隊發現D-山梨醇可促進PLLA的結晶成核，使其非等溫結晶溫度提高，結晶速率和結晶度顯著增加。程序降溫和常規注塑樣品的結晶度均可達到50%，無需退火處理，熱變形溫度由純聚乳酸的57 ℃提高到132 ℃，可以滿足實際應用的要求。

圖1. 程序降溫(a)及程序升溫(b)的DSC曲線（升、降溫速率為10 ℃/min）

  此外，首次在熔體結晶過程中，發現PLLA存在多種結晶形貌。除了常規的球晶之外，還有類似單晶的六方結晶、六邊形凸透鏡形貌及其組合體。在成核改性前后均存在這種多晶形貌現象，說明D-山梨醇并不影響PLLA固有的結晶生長機理。

圖2. 堿刻蝕后純PLLA(a-d)及D-山梨醇改性PLLA(e-h)的結晶形貌（SEM圖）

  該體系與常用成核劑的異相成核機理不同。PLLA結晶溫度高于D-山梨醇的熔點，結晶時兩者均處于熔融態，且D-山梨醇用量很少，容易實現分子級分散，為均相成核。推測D-山梨醇通過氫鍵作用，促進了PLLA鏈段的有序排列，有利于PLLA結晶成核。

圖3. D-山梨醇促進PLLA結晶成核的機理

  D-山梨醇為天然生物基材料，在人體內可安全代謝，對聚乳酸在耐熱食品包裝、生物醫用領域的應用無任何毒副作用，具有突出的綠色和生物安全優勢。

  該研究以“Enhanced nonisothermal crystallization and heat Resistance of poly(L?lactic acid) by D?sorbitol as a homogeneous nucleating agent”為題，發表在ACS Macro Letters，并申請了相關專利。

  論文第一作者為北京工商大學化學與材料工程學院碩士研究生張鑫，通訊作者為楊彪教授。

  原文鏈接：Xin Zhang, Biao Yang*, Baomin Fan, Hui Sun, Huijuan Zhang. Enhanced nonisothermal crystallization and heat resistance of poly(L?lactic acid) by D?sorbitol as a homogeneous nucleating agent. ACS Macro Lett. 2021, 10, 154-160.

  https://dx.doi.org/10.1021/acsmacrolett.0c00830

  下載：Enhanced nonisothermal crystallization and heat resistance of poly(L?lactic acid) by D?sorbitol as a homogeneous nucleating agent.