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  模仿生物組織的各向異性水凝膠在耐損傷性、細胞引導和物質運輸中起著至關重要的作用。然而，常規(guī)化學交聯(lián)制備的水凝膠通常具有各向同性的網(wǎng)絡結構、機械性能不足，而且缺乏骨傳導性，這極大地限制了其在骨修復中的應用。

  最近，南方科技大學任富增課題組受天然骨和木材精巧、有序、定向的多尺度多級結構啟發(fā)，提出了一種“從木材到人工骨”的仿生設計策略，該策略將具有良好生物相容性的水凝膠真空浸漬到脫木質素的木材模板中，再原位礦化羥基磷灰石（HAp）納米晶體，得到了一種高度各向異性、超強且具有骨傳導性的水凝膠復合材料，可用于骨缺損修復。該研究成果以Bioinspired Highly Anisotropic, Ultrastrong and Stiff, and Osteoconductive Mineralized Wood Hydrogel Composites for Bone Repair為論文題目發(fā)表在Advanced Functional Materials（DOI: 10.1002/adfm.202010068）上。

圖1. 基于天然骨和木材制備各向異性水凝膠復合材料的設計策略。(a)骨骼組織各向異性的多層組裝結構示意圖；（b）水凝膠復合材料的制備方法及微觀結構示意圖。

  研究者們通過對復合水凝膠的微觀形貌、物相及結構進行研究后發(fā)現(xiàn)，脫木質素處理保留了天然木材纖維的高取向度，并創(chuàng)造了供水凝膠滲透的多孔結構。真空浸潤可將海藻酸鹽水凝膠均勻填充在纖維的間隙。原位礦化的羥基磷灰石納米晶體主要沉積在海藻酸鹽水凝膠上，并沿著纖維骨架取向排列，均勻分布于復合水凝膠基體中。

圖2. 結構、成分表征：(a-b) 天然松木的橫截面及縱截面結構；（c）脫木質素前后木材各組分含量變化；（d-e）脫木素后模板的橫截面及縱截面結構；（f）脫木質素前后模板的XRD圖譜；（g-i）模板填充水凝膠后的微觀結構；（j）沉積HAp后復合水凝膠的微觀結構；（k）水凝膠復合HAp的TEM圖及對應的選區(qū)電子衍射斑；（l）復合水凝膠中HAp的三維分布；（m）復合水凝膠的2D SAXS圖。

  由于纖維素與海藻酸鹽之間的氫鍵作用以及在基體內均勻分布的Hap納米晶體填充效應，該復合水凝膠表現(xiàn)出超強的力學性能，沿纖維取向方向的拉伸強度高達67.8 MPa，彈性模量達到670 MPa，比常規(guī)化學交聯(lián)水凝膠高3個數(shù)量級，并超過大多數(shù)的強韌水凝膠材料，與天然骨的強度接近。在平行取向方向，水凝膠拉伸強度為13.2 MPa，彈性模量為7.4 MPa，表現(xiàn)出顯著的各向異性。

圖3. 化學處理后的木材（WW）、木材水凝膠(WH)、HAp礦化的木材水凝膠（MWH）復合材料力學性能對比：(a-c) 分別為WW、WH及MWH沿纖維取向L和垂直纖維取向R的拉伸應力-應變曲線；(d-e)拉伸強度和彈性模量對比；(f) 本研究制備的MWH與其他具有代表性的水凝膠材料、軟骨、骨組織的機械強度及彈性模量對比；(h) 海藻酸鹽水凝膠與纖維素分子間的氫鍵結合。

  納米HAp的定向有序沉積賦予了此木材水凝膠復合材料獨特的生物功能性，不僅改善了成骨細胞在WH上的增殖和粘附，并成功誘導細胞向成骨分化。研究結果表明，在定向沉積納米HAp的WMH上，成骨細胞沿著纖維模板呈明顯的伸長形態(tài)，伸展的細胞絲狀偽與HAp納米晶體緊密粘附。成骨細胞中RHoA、Integrin α5、β1基因表達的顯著上調證明了MWH復合材料有序的有機/無機復合界面能有效刺激細胞-基質信號傳導，調控細胞骨架張力，最終誘導細胞向成骨分化。與未定向沉積HAp的WH相比，MWH上成骨細胞的ALP活性、成骨標志性基因表達和表面礦化的程度均明顯上升，證明了HAp原位礦化的木材水凝膠復合材料優(yōu)異的促成骨功能性。

圖4. 木材水凝膠復合材料的體外細胞相容性及促成骨性能表征：(a) 成骨細胞在WW、WH及MWH上的增殖對比；（b-c）成骨細胞在WH、MWH上黏附的細胞骨架形態(tài)；(d-f) 成骨細胞在WH、MWH上的細胞形貌及細胞絲狀偽足；(g) 成骨細胞整合素相關基因表達；(h) 成骨細胞ALP活性測定；(i-j) 成骨相關標志性基因表達；(k-l) 成骨細胞在WH、MWH上的礦化染色及定量分析。

  研究者們將水凝膠復合材料植入到兔股骨缺損模型，以驗證材料對骨缺損的體內修復效果。結果發(fā)現(xiàn)，經(jīng)礦化HAp的木材水凝膠俯復合支架在植入后能有效誘導新骨在支架界面生長，提高了支架的骨整合性。支架與原生骨之間沒有觀察到空隙或纖維過渡組織，新骨能從支架界面逐漸向內生長，證明了該礦化的木材水凝膠復合材料優(yōu)異的骨傳導性。

圖5. 木材水凝膠復合材料在兔股骨缺損模型中的骨修復效果: (a) 動物手術示意圖；(b-d) Micro-CT表征新骨在缺損部位的生成以及缺損模型的BMD和BV/TV的定量分析；（e-f）缺損模型植入支架后的組織形態(tài)學分析。

  論文共同第一作者為南方科技大學材料科學與工程系、前沿與交叉科學研究院研究助理教授王曉飛和材料科學與工程系研究助理教授方駒，通訊作者為任富增副教授。研究工作得到了國家重點研發(fā)計劃（2016YFB0700803）和深圳市基礎研究項目（ JCYJ20190809140401658)的支持。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202010068