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  除了經典的脂質膜包裹的細胞器外，細胞內空間還高度擁擠著大分子，并包含各種無膜的液滴區室，即通過多價相互作用穩定的液相分離的凝聚層（圖1a）。同時，細胞外凝聚層，例如在神經突觸連接處發現的凝聚層，對于諸如神經元通訊等細胞功能也至關重要。這些凝聚層液滴可以發展出異質的多相結構，例如具有多層液相和液泡形態的核-殼子結構，從而潛在地定位和分離出不同的生物過程集，而無需依靠膜邊界調節細胞功能。體外模擬具有這些天然凝聚層形態，物理和功能復雜性的合成凝聚層具有挑戰性且至關重要。不同于經典的聚電解質液相分離制備均相形態的合成凝聚層，邊黎明教授團隊開發了一種通用的氫鍵驅動納米粒子自組裝策略以制造液泡化的異質凝聚層（圖1b）。該策略適用于具有不同化學組成的交互式核-殼納米粒子（圖1c）。

圖1.納米粒子組裝的液泡化異質凝聚層模擬天然凝聚層的復雜性。

  基于這種納米粒子自組裝策略以制造液泡化異質凝聚層的策略，研究成員證明了所獲得的納米粒子組裝凝聚層包含生理條件下穩定的內部液泡，以提供分離的微區室并介導各種大分子的空間異質分布（圖2）。外部施加的機械力會暫時破壞納米粒子組裝凝聚層的基質，并為大分子被包封在液泡中創造一個機會窗口（圖2a-e）。同時納米粒子組裝凝聚層基質（具有密集的疏水核和PEG鏈的組裝納米顆粒的集合）可以充當高度擁擠的屏障，以在接近平衡條件下將內部液泡與周圍環境隔離（圖2f-i）。

圖2.液泡化的納米粒子組裝凝聚層介導各種大分子的空間異質分布。

  此外，液泡化的納米粒子組裝凝聚層可以提供具有時空分子異質性的理想3D間隔細胞微環境，以時空受控的方式調節細胞行為。相信這種納米粒子自組裝策略可以推廣到具有不同化學組成的核殼納米粒子，從而提供一種簡單但通用的方法來精確控制兩親聚合物進行多相凝聚層組裝，并且為研究天然凝聚層的復雜性提供新穎的見解。這項研究結果已于近期在《Advanced Materials》以“Nanoparticle-Assembled Vacuolated Coacervates Control Macromolecule Spatiotemporal Distribution to Provide a Stable Segregated Cell Microenvironment”為標題發表。

  該工作第一作者為香港中文大學生物醫學工程系趙鵬超博士，通訊作者為邊黎明教授。該工作得到香港研究資助局研究資金的支持。

  文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202007209

  邊教授長期致力于發展先進納米材料與水凝膠材料在生物醫學領域的應用，并且逐漸建立了從基礎材料學，生物醫學研究到醫療應用研究的多方向的深度研究。邊教授課題組近期在高水平學術期刊發表多篇論文。

1. Bioadhesive hydrogels demonstrating pH-independent and ultrafast gelation promote gastric ulcer healing in pigs. Science Translational Medicine, 2020, 12, 558, eaba8014.

2. Immunoregulation of macrophages by dynamic ligand presentation via ligand-cation coordination. Nature Communications, 2019, volume 10, Article number: 1696.

3. Conformational manipulation of scale-up prepared single chain polymeric nanogels for multiscale regulation of cells. Nature Communications, 2019, volume 10, Article number: 2075.

4. Synthetic presentation of noncanonical Wnt5a motif promotes mechanosensing-dependent differentiation of stem cells and regeneration. Science Advances, 2019, 5: eaaw3896.

5. Dynamic and cell-infiltratable hydrogels as injectable carrier of therapeutic cells and drugs for treating challenging bone defects. ACS Central Science, 2019, 5 (3), pp 440–50.

6. Anisotropic nanoscale presentation of cell adhesion ligand enhances the recruitment of diverse integrins in adhesion structures and mechanosensing-dependent differentiation of stem cells. Advanced Functional Materials, 2019, 1806822.

7. Remote control of heterodimeric magnetic nanoswitch regulates the adhesion and differentiation of stem cells. J. Am. Chem. Soc., 2018, 140 (18), 5909-5913.

8. Adaptable hydrogels mediate cofactor-assisted activation of biomarker-responsive drug delivery via positive feedback for enhanced tissue regeneration. Advanced Science, 2018 Dec; 5(12): 1800875.

9. Organic semiconducting polymer nanoparticles for photoacoustic labelling and tracking of stem cells in the second near-infrared window. ACS Nano, 2018, 12 (12), 12201–2211.

10. In situ reversible heterodimeric nanoswitch controlled by metal ion-ligand coordination regulates the adhesion, release, and differentiation of stem cells. Advanced Materials, 2018, 30(44), adma.201803591.