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  聚合物/碳基納米填料復合材料不僅賦予高分子基體較好的導電性和導熱性，而且具有較低密度、優秀的化學耐受性和可加工性等多種優勢，因此在能量存儲、智能穿戴和電磁屏蔽等諸多領域具有極大的發展前景。聚合物/碳基納米填料復合材料性能與碳基填料含量與分散狀態具有較大的相關性，高填充往往能賦予復合材料高功能性；然而，高填充往往容易導致填料粒子團聚降低復合材料的整體性能。因此，制備高填充且分散均勻的聚合物/碳基納米填料復合材料具有很大的挑戰，特別對耐溶劑性較好的高分子基體材料，如聚甲醛等。

  最近，西南大學王明教授課題組通過在完全相容高分子（POM/PLLA）中通過熔融共混分別加入多壁碳納米管（MWCNT）和石墨烯納米片（GNP）,制備了POM/PLLA/MWCNT（PMLCNT）和POM/PLLA/GNP（PMLGNP）復合材料，然后選擇性刻蝕移除PLLA分子鏈，得到了高填充量的POM/MWCNT(PMCNT)和POM/GNP(PMGNP)復合材料（圖1）。該方法不僅克服了POM難加工的缺點，并與傳統熔融共混相比，突破了POM碳基納米材料添加量極限。所制備的高填充復合材料實現了高導電性、高導熱性和高電磁屏蔽性能的同時，具有優異的焦耳熱行為、耐溶劑性和抗熔滴性能。

圖 1 PMCNT復合材料的制備流程。

  作者通過設計POM/PLLA（3/7）的比例，分別加入不同含量的MWCNT和GNP，由于POM和PLLA的相容性極好，在選擇性移除PLLA后，碳基納米填料依然均勻分布在POM基體中，含量也隨之提高（圖2）。如加入5 wt%的GNP制備的PMLGNP5復合材料在移除PLLA之后，PMGNP復合材料的GNP含量則達到了18 wt%，與理論計算數值相同。

圖 2 不同放大倍數的SEM圖像：（a, b）PMCNT21, (c, d) PMCNT40, (e, f) PMGNP21, (g, h) PMGNP48。

  圖3a展示了移除PLLA后制備的高碳基填料含量的導電性，當MWCNT含量為21 wt%時，PMCNT21復合材料的電導率為629 S/m，進一步提高MWCNT含量到40 wt%時，PMCNT40復合材料的電導率則顯著提高到了3484 S/m。而與MWCNT含量相同的PMGNP21復合材料的電導率僅為175 S/m，GNP含量達到48 wt%的PMGNP48復合材料的電導率則達到了2685 S/m。高填充含量也賦予高分子復合材料高的導熱性能，例如，PMCNT40和PMGNP48的面外熱導率分別達到了1.95 Wm^-1K^-1和4.24 Wm^-1K^-1，面內熱導率也達到了4.17 Wm^-1K^-1和36.35 Wm^-1K^-1。

圖 3 不同MWCNT和GNP含量的電導率（a）和熱導率（b）。

圖 4 不同MWCNT和GNP含量下的電磁屏蔽性能（a, b）和不同溶液環境下處理6個月的電磁屏蔽性能變化（c）和導電性能變化(d)。

  優異導電性能往往賦予高分子復合材料較高的電磁屏蔽效能。圖4（a，b）展示了不同MWCNT和GNP含量的PMCNT和PMGNP復合材料在X波段（8.2-12.4 GHz）的電磁屏蔽性能。厚度為150微米的PMCNT40和PMGNP48復合材料的電磁屏蔽性能分別達到了45.7dB和44.7 dB, 即使經歷了多種有機溶劑和不同酸堿性的無機溶液等6個月浸泡處理，該復合材料的電磁屏蔽性能均不會有太大變化，保持在了40 dB以上，結果如圖4c，d所示，說明該復合材料可適用于復雜化學環境。這主要歸功于POM和碳基納米填料本身極為優異的耐溶劑性和化學穩定性。

圖 5 不同填料含量和不同驅動電壓的PMCNT和PMGNP復合材料的焦耳熱行為。

  根據焦耳熱公式，恒定電壓下，電導率越高，復合材料的焦耳熱行為越明顯。圖5a展示了不同MWCNT和GNP含量下的復合材料在1.5 V電壓下焦耳熱行為，在相同含量下，由于PMCNT21復合材料的電導率比PMGNP21高，所以在1.5 V的電壓下，PMCNT21的表面溫度（40 °C）比PMGNP48 (33.2 °C)高；而且填料含量越高焦耳熱行為越明顯，例如PMCNT40和PMGNP48分別可達達到了48.9 °C和35.3 °C。進一步提高輸入電壓到3.0 V，PMCNT40和PMGNP48復合材料的表面溫度即達到了47.5 °C和101.4 °C。在輸入電壓達到6.0 V時，PMGNP48復合材料的表面溫度也可達到104.7 °C。而且該復合材料具有極好的熱穩定性，PMCNT40和PMGNP48分別在3.0 V和4.5 V的輸入電壓下保持穩定的表面溫度長達30 min，重復20次循環施加輸入電壓，PMCNT40復合材料依然展現了穩定的焦耳熱行為。

  圖6展示了不同MWCNT和GNP含量下的復合材料在不同燃燒時間的燃燒實驗圖片。純POM在燃燒過程中燃燒十分迅速，而且產生了大量熔滴并且濺射到周邊，而加入21wt%的MWCNT和GNP后，PMCNT21和PMGNP21復合材料在燃燒過程中沒有任何熔滴產生，只有些許卷曲變形。而當含量分別提高到了40wt%和48wt%，復合材料依然沒有熔滴和灰渣掉落，展現出極好的抗熔滴性能。這主要與碳基填料本身高熱穩定性和高填充填料在基體內部形成極為穩定且均勻的網絡結構有關。

圖 6 不同MWCNT和GNP含量的復合材料在不同燃燒時間的燃燒實驗圖片：（a）純POM，（b）PMGNP21，（c）PMGNP48，（d）PMCNT21，（e）PMCNT40。

  高填充量的聚合物/碳基納米填料復合材料不僅展現了極好的導電性、導熱性和電磁屏蔽性能，而且具有極好的耐溶劑性、焦耳熱行為和抗熔滴性能，可實現高分子復合材料高性能化的同時滿足更為復雜應用環境下的使用需求。相關研究成果“Robust electromagnetic interference shielding, joule heating, thermal conductivity, and anti-dripping performances of polyoxymethylene with uniform distribution and high content of carbon-based nanofillers”近期發表在 Composites Science and Technology上。第一作者為西南大學化學化工學院碩士研究生李杰 （現為四川大學李忠明課題組博士一年級研究生），通訊作者為西南大學化學化工學院王明教授。該項目受到重慶市科技局項目，高分子材料工程國家重點實驗開放課題資助。

  論文鏈接：

  Li, J.; Wang, Y.; Yue, T.-N.; Gao, Y.-N.; Shi, Y.-D.; Shen, J.-B.; Wu, H.; Wang, M.*, Robust electromagnetic interference shielding, joule heating, thermal conductivity, and anti-dripping performances of polyoxymethylene with uniform distribution and high content of carbon-based nanofillers. Composites Science and Technology 2021, 206, 108681.

  https://doi.org/10.1016/j.compscitech.2021.108681

  下載：Robust electromagnetic interference shielding, joule heating, thermal conductivity, and anti-dripping performances of polyoxymethylene with uniform distribution and high content of carbon-based nanofillers