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  導(dǎo)熱填料形成的導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)對(duì)提升其復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能至關(guān)重要。一般認(rèn)為，導(dǎo)熱復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)（λ）隨導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)的完善而逐漸提高。目前，關(guān)于復(fù)合材料導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)的研究主要集中在三個(gè)方面：導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)何時(shí)形成、如何形成，以及導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)對(duì)導(dǎo)熱性能的提升機(jī)理。導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)何時(shí)形成主要涉及導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)形成時(shí)的臨界體積計(jì)算，主要與導(dǎo)熱填料的幾何形狀和尺寸有關(guān)，一般隨其長(zhǎng)徑比的增加而減小。如何形成導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)主要涉及導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)的設(shè)計(jì)構(gòu)筑，包括設(shè)計(jì)異質(zhì)結(jié)構(gòu)導(dǎo)熱填料以促進(jìn)填料的彼此搭接，預(yù)制導(dǎo)熱填料連續(xù)搭接骨架形成多維導(dǎo)熱通路，以及加工驅(qū)動(dòng)導(dǎo)熱填料的取向排列等。在導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)促進(jìn)導(dǎo)熱性能提升機(jī)理方面，一般認(rèn)為導(dǎo)熱填料形成的導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)降低了導(dǎo)熱填料間的界面熱阻，增加了聲子傳輸?shù)耐ǖ溃瑫r(shí)減少了因填料-基體界面不匹配造成的聲子散射。

  但目前鮮有報(bào)道導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)中導(dǎo)熱填料通路的數(shù)量、長(zhǎng)短、貫穿方式及其分布等對(duì)復(fù)合材料導(dǎo)熱性能影響的研究，以及導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)形成后，復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)隨導(dǎo)熱填料用量的繼續(xù)增加又會(huì)呈現(xiàn)什么樣的變化等問題也有待進(jìn)一步明晰。因此，設(shè)計(jì)構(gòu)筑結(jié)構(gòu)、密度、分布可控的導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)，從多角度研究其對(duì)復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的影響，對(duì)豐富完善導(dǎo)熱復(fù)合材料的導(dǎo)熱機(jī)理并指導(dǎo)其實(shí)際生產(chǎn)具有重要的理論意義和實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。

  西北工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院顧軍渭教授“結(jié)構(gòu)/功能高分子復(fù)合材料”（SFPC）課題組以液氮瞬冷造粒技術(shù)制備出不同粒徑的石蠟球，采用微融覆法在石蠟球表面包覆石墨（旨在石蠟相界面間構(gòu)筑可控的石墨導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)），進(jìn)而結(jié)合熱壓工藝制備石墨/石蠟導(dǎo)熱復(fù)合材料。通過改變石蠟球的粒徑控制導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)的疏密，通過改變石墨的用量控制導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)的形成與完善過程，通過對(duì)石墨/石蠟導(dǎo)熱復(fù)合材料表面打磨拋光、分割重組等方法控制導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)的分布及完整性；并創(chuàng)新性地提出“導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)密度”概念來解釋不同石墨/石蠟導(dǎo)熱復(fù)合材料之間的λ差異。結(jié)合導(dǎo)熱系數(shù)測(cè)試結(jié)果和紅外熱成像的溫度梯度圖像，深入探析石蠟相界面間石墨-石墨導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)的形成過程，及其導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)的疏密、分布、完整性等對(duì)石墨/石蠟導(dǎo)熱復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的影響。

  研究結(jié)果表明，在相同石墨用量和模壓壓力下，石墨/石蠟導(dǎo)熱復(fù)合材料的導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)密度具有最佳值（此時(shí)呈現(xiàn)最佳的導(dǎo)熱性能）。相同粒徑石蠟球的石墨/石蠟導(dǎo)熱復(fù)合材料的λ隨導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)密度的增加而提高，但提升速率逐漸平緩。當(dāng)石墨用量為10 wt%、模壓壓力為200 MPa、石蠟球粒徑為2.08±0.08 mm時(shí)，石墨/石蠟導(dǎo)熱復(fù)合材料具有最佳的λ（1.81 W/(m·K)），遠(yuǎn)高于相同石墨用量和模壓壓力制備的自由分散狀態(tài)的石墨/石蠟導(dǎo)熱復(fù)合材料的λ（0.79 W/(m·K)）。石墨/石蠟導(dǎo)熱復(fù)合材料表面的打磨處理（破壞導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)的完整性）會(huì)使其λ大幅下降（最大λ僅為1.13 W/(m·K)）。將具有導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)和自由分散狀態(tài)的石墨/石蠟導(dǎo)熱復(fù)合材料通過分割、重組的方式改變其導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)分布，重組后石墨/石蠟復(fù)合材料的λ隨分割、重組次數(shù)增加而降低（最小λ僅為0.85 W/(m·K)）。總體而言，導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)密度越高、導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)分布越均勻、導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)越完整，石墨/石蠟導(dǎo)熱復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能越好。

圖1 石墨/石蠟導(dǎo)熱復(fù)合材料的制備示意圖（a），石蠟球（b-e）和石蠟球@石墨（b’-e’），石蠟球粒徑分布（b’’-e’’）

圖2 石墨用量（a-a’’’）、模壓壓力（b-b’’’）、粒徑大小（c-c’’’）對(duì)石墨/石蠟復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的影響

圖3 具有導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)和自由分散狀態(tài)的石墨/石蠟導(dǎo)熱復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的差異

圖4 導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)完整性對(duì)石墨/石蠟復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的影響

圖5 導(dǎo)熱網(wǎng)絡(luò)分布對(duì)石墨/石蠟復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的影響

  本工作近期以“Controllable thermal conductivity in composites by constructing thermal conduction networks”為題發(fā)表于Materials Today Physics（2021, 20: 100449）上。西北工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院2018級(jí)博士研究生郭永強(qiáng)和2019級(jí)博士研究生阮坤鵬為本文的共同第一作者，顧軍渭教授為通訊作者。本研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金（51773169和51973173）、XXX重點(diǎn)項(xiàng)目（高導(dǎo)熱非金屬材料）、陜西省自然科學(xué)基礎(chǔ)計(jì)劃杰出青年基金項(xiàng)目（2019JC-11）、西北工業(yè)大學(xué)博士論文創(chuàng)新基金（CX202055）以及高分子電磁功能材料陜西省“三秦學(xué)者”創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)的資助和支持。

  論文信息：Yongqiang Guo#, Kunpeng Ruan#, and Junwei Gu*. Controllable thermal conductivity in composites by constructing thermal conduction networks. Materials Today Physics, 2021, 20: 100449. 10.1016/j.mtphys.2021.100449.

  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.mtphys.2021.100449

作者簡(jiǎn)介：

  郭永強(qiáng)，男，河南平輿人，2018級(jí)博士研究生（提前攻博）。2016年在西北工業(yè)大學(xué)獲學(xué)士學(xué)位，同年保送顧軍渭教授SFPC課題組攻讀碩士學(xué)位，并于2018年提前攻讀博士學(xué)位，師從顧軍渭教授。主要從事基于靜電紡絲技術(shù)的聚酰亞胺導(dǎo)熱復(fù)合材料制備及內(nèi)稟機(jī)理研究。獲陜西省第四屆研究生創(chuàng)新成果展評(píng)獎(jiǎng)理科二等獎(jiǎng)；2019年全國(guó)高分子學(xué)術(shù)論文報(bào)告會(huì)最佳墻報(bào)獎(jiǎng)；第四屆西南地區(qū)高分子及復(fù)合材料學(xué)術(shù)研討會(huì)優(yōu)秀墻報(bào)獎(jiǎng)；2016~2017學(xué)年、2017～2018學(xué)年、2018~2019學(xué)年研究生國(guó)家獎(jiǎng)學(xué)金；獲2019年西北工業(yè)大學(xué)研究生學(xué)術(shù)之星、優(yōu)秀研究生標(biāo)兵稱號(hào)；獲2020年“吳亞軍”專項(xiàng)獎(jiǎng)學(xué)金。主持西北工業(yè)大學(xué)博士論文創(chuàng)新基金（在研）和研究生創(chuàng)新創(chuàng)意種子基金（良好結(jié)題）各1項(xiàng)，參與國(guó)家自然科學(xué)基金2項(xiàng)、XXX計(jì)劃技術(shù)領(lǐng)域基金項(xiàng)目1項(xiàng)，陜西省自然科學(xué)基金、航天科學(xué)技術(shù)基金和航空科學(xué)基金等省部級(jí)基金項(xiàng)目4項(xiàng)。授權(quán)、公開國(guó)家發(fā)明專利8件。在Mater Today Phys, Compos Sci Technol和ACS Appl Mater Interfaces等高水平學(xué)術(shù)期刊發(fā)表第一作者SCI論文10篇，SCI引用2400余次（WOS H-index為23），入選第一作者ESI熱點(diǎn)論文5篇、高被引論文7篇）；發(fā)表在J Mater Chem C（2018, 6: 3004）和Compos Part B-Eng（2019, 164: 732）上的兩篇論文分別入選2018年、2019年“中國(guó)百篇最具影響國(guó)際學(xué)術(shù)論文”，發(fā)表在J Mater Chem C（2019, 7: 7035）上的論文入選2019 Journal of Materials Chemistry C Most Popular Articles；參加國(guó)際學(xué)術(shù)會(huì)議4次并作口頭報(bào)告、參加國(guó)內(nèi)學(xué)術(shù)會(huì)議8次。

  阮坤鵬，男，江蘇揚(yáng)州人，2019級(jí)博士研究生（本科直博）。2019年在西北工業(yè)大學(xué)獲學(xué)士學(xué)位，同年加入顧軍渭教授SFPC課題組攻讀博士學(xué)位，師從顧軍渭教授。主要從事本征型高導(dǎo)熱聚酰亞胺及其復(fù)合膜的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、性能調(diào)控及機(jī)理研究。參與XXX重點(diǎn)項(xiàng)目1項(xiàng)、廣東省基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)研究基金重點(diǎn)項(xiàng)目1項(xiàng)。申請(qǐng)、公開國(guó)家發(fā)明專利3件。在Macromolecules, Nano-Micro Lett和Compos Sci Technol等高水平學(xué)術(shù)期刊發(fā)表第一作者SCI論文8篇，SCI引用1170余次（WOS H-index為11），參加國(guó)內(nèi)學(xué)術(shù)會(huì)議4次。

  顧軍渭，浙江上虞人，西北工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院教授、博導(dǎo)，入選英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)Fellow、英國(guó)材料學(xué)會(huì)Fellow、世界排名前2‰科學(xué)家（2020，斯坦福大學(xué)發(fā)布）、陜西省杰青、陜西省“三秦學(xué)者”創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)。現(xiàn)任化學(xué)與化工學(xué)院副院長(zhǎng)；任陜西省高分子科學(xué)與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室副主任、無人系統(tǒng)研究院智能材料與結(jié)構(gòu)研究所所長(zhǎng)；任中國(guó)復(fù)合材料學(xué)會(huì)導(dǎo)熱復(fù)合材料專業(yè)委員會(huì)常務(wù)副主任、中國(guó)化學(xué)會(huì)高級(jí)會(huì)員等。主要從事功能高分子復(fù)合材料（導(dǎo)熱、電磁屏蔽等）和纖維增強(qiáng)先進(jìn)樹脂基復(fù)合材料（透波、耐燒蝕等）的功能/結(jié)構(gòu)一體化設(shè)計(jì)制備及加工研究工作。獲2020年度高等學(xué)校科學(xué)研究?jī)?yōu)秀成果獎(jiǎng)（科學(xué)技術(shù)）技術(shù)發(fā)明二等獎(jiǎng)（排名2/6）和第四屆中國(guó)復(fù)合材料學(xué)會(huì)青年科學(xué)家獎(jiǎng)。授權(quán)、公開中國(guó)、美國(guó)發(fā)明專利40余件。主持國(guó)家自然科學(xué)基金、XXX重點(diǎn)項(xiàng)目等國(guó)家和省部級(jí)重大科技項(xiàng)目20余項(xiàng)。以第一作者和/或通訊作者在Sci Bull、Macromolecules和Compos Sci Technol等期刊發(fā)表論文100余篇，SCI引用9400余次（WOS H-index為60）。3篇論文入選2018、2019年“中國(guó)百篇最具影響國(guó)際學(xué)術(shù)論文”、1篇論文入選2020年“材料領(lǐng)域10大高被引論文”。任第十一屆亞澳復(fù)合材料會(huì)議、第四屆中國(guó)國(guó)際復(fù)合材料科技大會(huì)和2019全國(guó)高分子學(xué)術(shù)論文報(bào)告會(huì)等12個(gè)重要國(guó)際、國(guó)內(nèi)學(xué)術(shù)會(huì)議分會(huì)主席、副秘書長(zhǎng)等。任J Mater Sci Technol、Adv Compos Hybrid Mater副主編；任Nano-Micro Lett、Mater Today Phys、Nano Res、Composites Part B、Compos Commun和Chinese J Aeronaut（航空學(xué)報(bào)英文版）等編委。