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  在分子電子學的發展過程中，有機分子的成分、結構和構象的多樣性與可調性為開發各種新型分子器件提供了無限的可能性。有機分子構型的變化使其具有多重電導態，是實現具有更高功率密度和更大數據容量的分子多值邏輯電路（如三進制、四進制等）的重要基礎，與傳統的硅基二進制邏輯電路以及利用電壓閾值實現的多進制電路有顯著區別。其中，電輸運的量子干涉行為是分子尺度的邏輯電路特有的電導調控方式，但目前大部分研究僅討論單個量子干涉調控模式，如價鍵共軛量子干涉行為或空間共軛量子干涉行為，僅實現兩種電導狀態的切換。利用價鍵共軛和空間共軛協同作用有望實現多重量子干涉態，從而帶來多種電導狀態，能夠為多值邏輯電路提供新的設計策略，兩者如何相互作用共同調控電導的內在機制也具有重要學術價值，但是相關研究存在很大空白。

  為了解析空間共軛和價鍵共軛通道對電輸運的影響，以及不同通道之間的量子干涉行為，近日，華南理工大學趙祖金教授團隊設計了一系列含雜環的折疊型空間共軛分子，通過對空間共軛通道和價鍵共軛通道分別進行調控，進而從分子軌道角度闡明多通道之間的協同作用，實現分子電路的多值輸出，為構建分子多值邏輯電路提供了概念模型。

  首先，在空間共軛通道中，不同尺寸的中心五元雜環（呋喃或噻吩）的引入會改變折疊分子中苯環堆積的緊密程度，進而改變分子能級的裂分和排列，導致分子電輸運性質的變化。研究結果表明，3,4位連接的呋喃和噻吩的價鍵共軛對電導幾乎沒有貢獻，但是當中心雜環為尺寸更小的呋喃環時（與噻吩環相比），折疊分子的雙臂會堆積地更緊密，使得折疊分子具有更低的電導。導致這種現象的主要原因是LUMO和LUMO+1由于雙臂空間共軛作用的改變而發生了能級交叉，原本在f-3,4Th中表現為量子相增促進電導的空間共軛作用在f-3,4Fu中表現量子相消抑制電導的空間共軛作用。

  其次，將五員雜環從3,4位連接改變為2,3位連接，能夠在不改變空間共軛通道電輸運模式的前提下，有效增強分子內的價鍵共軛通道。實驗結果表明，在折疊結構中，價鍵共軛增強之后，分子的電導進一步下降，即價鍵共軛通道的引入進一步抑制的電子輸運。在對不同分子軌道之間的量子干涉模式進行分解分析后發現，價鍵共軛主導的分子軌道會與空間共軛主導的分子軌道發生相消量子干涉，為電子輸運提供反向通道，進一步抑制電導。

  在該體系中，通過分子設計分別實現了對空間共軛通道和價鍵共軛通道的調控，基于不同的量子干涉模式并利用空間共軛和價鍵共軛的協同作用實現了四重電導態，分別是空間共軛作用主導的相增量子傳輸，空間共軛作用主導的相消量子傳輸，價鍵共軛通道抵消的空間共軛相增量子傳輸，以及價鍵共軛進一步抑制的空間共軛相消量子傳輸。這四種電導態在電路數值運算中可以表現為“0”、“1”、“2”三種數值，為實現分子三進制邏輯電路提供了概念模型。這種利用折疊分子次級結構的多通道協同作用調控多重量子干涉態為構建分子尺度的多值邏輯電路提供了新思路。

  該研究成果以“Achieving Multiple Quantum-Interfered States via Through-Space and Through-Bond Synergistic Effect in Foldamer-Based Single-Molecule Junctions”為題發表在Journal of the American Chemical Society上并入選為Supplementary Journal Cover 文章，論文第一作者為華南理工大學博士生李錦詩，通訊作者為華南理工大學趙祖金教授。該工作受到國家自然科學基金委基礎科學中心項目（21788102）和廣東省自然科學基金（2019B030301003）支持。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.2c00322