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西安交大丁書江教授團隊 Nat. Commun.：聚合物基固態(tài)電池的有效載流子擴展

2022-06-11 來源：高分子科技

聚合物基固態(tài)電解質（solid polymer electrolytes, SPEs）是克服液態(tài)金屬離子電池安全問題并提升能量密度的潛在方案。然而，非反應性陰離子遷移導致SPE的電流負載能力受到嚴重限制，使電池循環(huán)壽命急劇下降。對于離子遷移受限的無溶劑固態(tài)電解質體系，增強離子運動與能量轉化過程相關性的策略具有關鍵作用。

1 使用不同離子受體作為正極的全固態(tài)電池電解質中的離子遷移（左：陰離子受體正極（本工作）；右：陽離子（Li⁺）受體正極）。

受陰離子參與液體/凝膠系統(tǒng)電極反應的啟發(fā)，西安交通大學化學學院丁書江教授團隊提出一種構建先進全固態(tài)電池的新型集成策略。通過采用陰離子受體材料聚乙烯二茂鐵 (polyvinyl ferrocene, PVF) 作為正極，聚合物鏈上的二茂鐵單元與促使Li⁺與陰離子共同作為有效的電荷載體（圖1）。由于具有高效的離子利用率，與常見的固態(tài)電解質（PEO-LiTFSI) 匹配的Li||PVF電池表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能。在100 μA cm^-2 時具有107 mAh g^-1的放電比容量，并在1000 μA cm^-2下具有62.9%的容量保持；陰離子參與電極反應削弱了濃差極化對陽極的劣化的影響，構建的固態(tài)電池在300 μA cm^-2下能夠穩(wěn)定循環(huán)超過4000次（圖2）；此外，結合實驗和理論計算結果評估了陰離子種類對電池性能的影響（圖3）。

2 陰離子受體正極聚乙烯基二茂鐵（PVF）的制備及Li||PVF電池的循環(huán)和倍率性能

3 陰離子種類對電池充放電性能和電極電位的影響

以上工作以“Expanding the active charge carriers of polymer electrolytes in lithium-based batteries using an anion-hosting cathode”為題發(fā)表于Nat. Commun. (10.1038/s41467-022-30788-5). 西安交通大學化學學院博士生孫宗杰與郗凱教授為文章的共同第一作者。該研究受到國家自然科學基金，陜西省杰出青年基金項目的支持。

全文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-30788-5

西安交通大學丁書江教授主頁：https://gr.xjtu.edu.cn/en/web/dingsj

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（責任編輯：xu）

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