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陳忠偉/王新團隊 Nano Energy：無塑化劑嵌段共聚物電解質助力超長壽命全固態鋰金屬電池

2022-06-18 來源：高分子科技

采用全固態電解質替代液體電解質是解決安全問題的根本途徑。固態聚合物電解質(SPEs)可構建高安全性電化學儲能系統，被認為是最有前途的液體電解質替代品之一。然而SPEs存在離子電導率低的特性；通常在SPEs中引入液體增塑劑可提升其離子電導率，但不可避免地導致SPEs機械強度惡化、鋰枝晶不可控的生長等問題。因此，實現制備無塑化劑SPEs是目前固態電池研究領域的熱點之一。

近期，華南師范大學王新教授和加拿大滑鐵盧大學陳忠偉教授團隊合作采用聚醚酰胺嵌段共聚物（Pebax）為基質，聚乙二醇二甲醚（PEGDE）為調節劑，制備不含增塑劑、薄、自支撐的復合嵌段共聚物電解質（Pebax-PEGDE，P-P）。其中，Pebax由“軟鏈”聚氧乙烷（PEO）和“硬鏈”聚酰胺（PA）構成；通過溶劑蒸發誘導相分離過程形成具有高Li⁺電導率的PEO納米結構域，其次，PA鏈可與LiTFSI中的陰離子形成弱配位以固定陰離子，從而增強鋰鹽解離提升自由Li⁺含量。此外，PEGDE可連接和操縱PEO納米結構域，形成相互連接的傳輸通道，有助于電解質獲得高離子電導率。

圖1. 固態電解質電化學及動力行為

通過小角散射（圖1 a）可證明，PEGDE可調控復合固態電解質（P-P）中納米結構域的尺寸及規整度；通過電化學阻抗法（圖1 b）證明PEGDE的引入提升其離子電導率，證實了PEGDE有助于構筑連通傳輸通道的假設。紅外光譜（圖1 c）、固態核磁（圖1 d）及密度泛函計算（圖1 e, f）證實了相比于PEO，Pebax中PA鏈段、PEGDE甲氧基均影響Li⁺化學微環境，以促進LiTFSI解離及Li⁺傳導。

圖2. 組裝的固態電池鋰金屬側表征

通過對對稱電池在0.2 mA cm^?²及0.2 mAh cm^?²條件下循環100次后進行評估，Li@PEO（圖2a)具有樹枝狀粗糙特征，而Li@P-P (20)（圖2b)相對光滑，證實復合嵌段共聚物電解質有助于Li⁺均勻沉積，并抑制Li枝晶生長。隨后，同步輻射CT（圖2c, d）表征進一步證明P-P (20)能有效抑制鋰枝晶生長。循環后鋰金屬TOF-SIMS相應3D重構（圖2e, f）表征4種明顯的物質LiF₂^-、Li₂N^-、LiCO₃^-和LiS^-，分別是LiF、Li₃N、Li₂CO₃和Li₂S的SEI無機組分的代表。其中，LiF₂^-的強度明顯高于其他組分，說明LiF是SEI的主要成分，該組分可有效增強SEI層機械強度，抑制Li枝晶生長。此外，LiF具有較低的擴散能勢壘和較高的表面能，有利于Li⁺的快速傳導及均勻沉積。相比于PEO，Li@P-P(20)在鋰負極形成的SEI層具有超薄、致密、均勻的特性，有利于降低Li⁺在SEI中傳質阻力，抑制重復剝/鍍過程中枝晶的形成。Li通過不同電解質的沉積示意如圖2g, h所示。

圖3. 組裝的全固態鋰金屬電池性能及袋式電池破壞性試驗。

由Pebax與PEGDE組成的無塑化劑嵌段共聚物電解質組裝的全固態鋰金屬電池表現出優異的綜合性能，包括穩定的恢復性能、穩定是循環能力；組裝的磷酸鐵鋰（LFP）全電池具有超長循環壽命、卓越容量保持能力（0.2 C，900 cycle容量保持99.3%；0.5 C，1350 cycle容量保持82%）、高庫倫效率（99.9%）；該固態電解質也可與三元鋰正極材料相匹配，有望進一步提升其能量密度。此外，組裝的袋式電池在彎曲、穿刺、剪切等苛刻情況下可保證電子時鐘的穩定工作，證實了其在實際應用中的巨大潛力。

該工作以“The plasticizer-free composite block copolymer electrolytes for ultralong lifespan all-solid-state lithium-metal batteries”為題發表在《Nano Energy》上。文章第一作者是華南師范大學與滑鐵盧大學聯合培養博士后楊磊鑫特聘副研究員。該研究得到廣東省杰出青年基金、中國博士后基金、廣東省基礎與應用基礎面上項目等的支持。

原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2022.107499

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（責任編輯：xu）

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