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  橡膠制品是極其重要的國家戰略資源，承載著現代社會和工業的運作。硫化是橡膠獲得高彈性的關鍵技術，由于硫化后的橡膠網絡是由不可逆的永久共價鍵連接而成，廢棄橡膠制品變得“不溶不熔”且不能二次加工成型，此外還會占用有限土地資源、滋生蚊蟲，造成黑色污染和火災隱患。盡管共價適應性網絡（CANs）可以賦予橡膠材料自愈性、可回收性和后處理性能，然而，由于其缺乏傳統的硫化體系，強度的嚴重下降使其應用受限。

圖1. 熱塑性聚丁二烯基材料(PB-PV-x%)的合成路線及其應力應變曲線

  亞胺體系有三種動態平衡，即水解、轉氨和復分解。鑒于此，PB-PV-10%可被賦予優良的熱再加工和化學回收性能。如圖2所示，將材料切割成小塊，在100℃、10 MPa下熱壓1 h即可實現再加工，且多次重復加工后應力-應變曲線基本不變，其性能保持率可達95%以上。如此優異的結果歸功于動態亞胺基團，其復分解反應起著非常重要的作用。此外，將試樣浸泡在CHCl₃/正丁胺的混合溶液中可完全溶解，形成均勻溶液，推測動態亞胺基團通過轉氨作用將聚合物網絡解交聯，形成初始線性結構。 

圖2. 材料熱致再加工和化學降解性能

  借助亞胺單元的熱誘導復分解反應，可在斷裂界面之間重新建立“動態共價橋”，以修復受損材料并實現自焊接。如圖3所示，自焊接后的樣品可以輕松舉起至少是自身重量一萬倍的物體。通過高溫誘導的亞胺交換反應，該材料可以很容易地定制成各種各樣的復雜模型，不需要精確的溫度控制和相應的3D模具。重要的是，該材料可以實現接近生理溫度的形狀記憶，在醫療器械領域具有很大的應用潛力。 

圖3. 材料的自焊接，延展性和形狀記憶性能

圖4. 材料的抗菌性能及導電性能

  相關研究成果以“Renewable Vanillin-Based Thermoplastic Polybutadiene Rubber: High Strength, Recyclability, Self-Welding, Shape Memory and Antibacterial Properties”為題發表在ACS Applied Materials & Interfaces。論文的第一作者為中科院長春應化所博士研究生楊胤鑫和夏鑄，通訊作者為賀劍云副研究員和白晨曦研究員。研究工作得到國家自然科學基金等項目的支持。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.2c13339