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  雙網(wǎng)絡(luò)（Double-network，DN）水凝膠作為一種高強(qiáng)度、高韌性的軟濕材料，有望彌合上述分子機(jī)制和材料功能之間鴻溝。在DN水凝膠中，化學(xué)反應(yīng)可以由宏觀機(jī)械力很好地控制，并且該機(jī)械化學(xué)反應(yīng)速率快、效率高。由于純彈性、柔軟且可拉伸的第二網(wǎng)絡(luò)通過分子鏈纏結(jié)作用分散應(yīng)力，剛性、脆性網(wǎng)絡(luò)中共價(jià)鍵斷裂所引起的應(yīng)力集中可以被有效抑。因此，DN水凝膠中的機(jī)械力加載導(dǎo)致的共價(jià)鍵斷裂不會(huì)導(dǎo)致整體材料發(fā)生災(zāi)難性失效，并且DN水凝膠內(nèi)的共價(jià)鍵斷裂量會(huì)隨施加在材料上的應(yīng)力/應(yīng)變的增加而增加。龔鍵萍教授課題組前期的研究結(jié)果表明，只要通過第一網(wǎng)絡(luò)共價(jià)鍵斷裂在DN水凝膠內(nèi)產(chǎn)生的機(jī)械自由基的濃度足夠高 （~10^-5 mol/L），就足以引發(fā)水凝膠中單體的自由基聚合并改善DN水凝膠的機(jī)械性能，產(chǎn)生類似肌肉鍛煉過程中自生長(zhǎng)的效應(yīng)。

圖1. 力觸發(fā)誘導(dǎo)DN水凝膠表面快速生長(zhǎng)微結(jié)構(gòu)的方法

  研究者首先將DN水凝膠浸入N-異丙基丙烯酰胺（NIPAm）單體的水溶液中，在氬氣氣氛中進(jìn)行力觸發(fā)聚合。在單體溶液中將圓柱狀金屬壓頭選擇性地壓入DN水凝膠表面，在將DN水凝膠放入純水中再溶脹，可以清楚地觀察到壓頭壓入處的形貌高度的大幅增加（圖2a）。這是因?yàn)榕c第一網(wǎng)絡(luò)相連的新聚合物分子鏈的生長(zhǎng)導(dǎo)致壓頭壓入?yún)^(qū)的過度溶脹。新聚合物鏈生長(zhǎng)后，由于水凝膠內(nèi)外的滲透壓差，微結(jié)構(gòu)可以在水溶液中快速溶脹。 

圖2. DN水凝膠表面微結(jié)構(gòu)的可控生長(zhǎng)

  由于力觸發(fā)自由基聚合是一種可靠的、通用的聚合方法，作者進(jìn)一步將該方法應(yīng)用于一系列功能性的單體（圖3a）。首先，研究者通過比較DN水凝膠拉伸前后DN水凝膠中單體濃度的變化來量化力引發(fā)自由基聚合的單體轉(zhuǎn)化率。圖3b顯示了在拉伸前和拉伸之后加入NIPAm的DN水凝膠的透射近紅外光譜。研究結(jié)果表明，NaAMPS（~80%）的轉(zhuǎn)化率最高，NIPAm（~69%）的轉(zhuǎn)化率高于其他三種單體（圖3a）。這些單體轉(zhuǎn)化率的差異可能與乙烯基和/或丙烯�；鶈卧系墓倌軋F(tuán)極性有關(guān)，這些差異決定了C=C鍵在自由基聚合中的相對(duì)穩(wěn)定性。 

圖3. 力觸發(fā)生長(zhǎng)微結(jié)構(gòu)的單體依賴性及通用性

圖4. 可編程生長(zhǎng)復(fù)雜微結(jié)構(gòu)

圖5. 工程化水凝膠表面用于細(xì)胞粘附與取向

  最后，研究者展示了表面工程化的各向異性的DN水凝膠可用于調(diào)節(jié)表面潤(rùn)濕性和水滴定向輸送（圖6）。當(dāng)液滴放置在垂直放置的水凝膠表面上時(shí)，液滴的狀態(tài)取決于液滴在水凝膠表面上的潤(rùn)濕不對(duì)稱性及在重力方向上的平衡。抗滑動(dòng)阻力隨著液滴在固體表面上的滯后角和前進(jìn)角度之差而增加，而液滴滑動(dòng)的驅(qū)動(dòng)力（即重力）隨液滴尺寸而增加。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明（圖6a-c），微圖案可用于調(diào)控表面液滴傳輸，垂直圖案化表面可以誘導(dǎo)更快的液滴傳輸，并且傳輸速度取決于水滴體積。 

圖6. 工程化水凝膠表面用于調(diào)控水滴運(yùn)輸

  該工作展示了一種通過機(jī)械力觸發(fā)在DN水凝膠表面快速生長(zhǎng)微結(jié)構(gòu)或花紋的簡(jiǎn)便、通用的方法。研究者通過實(shí)時(shí)觀測(cè)和近紅外光譜提供的分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)有力證明了該機(jī)械力觸發(fā)的自由基聚合反應(yīng)可在10秒左右完成。這種超快的力化學(xué)生長(zhǎng)策略在空間上是可控的，允許微結(jié)構(gòu)的尺寸、物理形狀及化學(xué)性質(zhì)的精細(xì)調(diào)控。通過使用不同的功能性單體可以賦予微結(jié)構(gòu)各種化學(xué)功能。具有多種幾何形狀和化學(xué)性質(zhì)的微結(jié)構(gòu)在生物醫(yī)學(xué)工程領(lǐng)域顯示出良好的應(yīng)用前景。與僅限于光活性基底的光照觸發(fā)生長(zhǎng)方式不同，這種力觸發(fā)生長(zhǎng)的策略原理上不限于DN水凝膠，也可應(yīng)用于其他類型的多網(wǎng)絡(luò)高分子材料。快速圖案化策略和微圖案化的高強(qiáng)度DN水凝膠有望用于微傳感器陣列、柔性粘附、柔性顯示和生物醫(yī)學(xué)工程等領(lǐng)域。

  文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-34044-8

龔劍萍教授簡(jiǎn)介

  龔劍萍，北海道大學(xué)特聘教授(Distinguished professor),于浙江大學(xué)獲學(xué)士學(xué)位，于日本茨城大學(xué)獲碩士學(xué)位，在東京工業(yè)大學(xué)獲得工學(xué)博士學(xué)位，而后在北海道大學(xué)獲得理學(xué)博士學(xué)位。龔劍萍教授獲得過多個(gè)科學(xué)獎(jiǎng)項(xiàng)，包括2006年日本高分子學(xué)會(huì)獎(jiǎng)，2011年日本化學(xué)會(huì)創(chuàng)新工作獎(jiǎng)，2014年帝斯曼材料科學(xué)獎(jiǎng)，2019年日本文部省科學(xué)技術(shù)獎(jiǎng)等。自2016年4月至2019年3月，擔(dān)任日本GI-Core項(xiàng)目主管,自2018年10月?lián)稳毡網(wǎng)PI-ICReDD項(xiàng)目學(xué)術(shù)帶頭人。已發(fā)表論文及著作600余篇，被引用超過33000次，h因子87。

  Google學(xué)術(shù)鏈接：https://scholar.google.com.hk/citations?user=lmhj6hEAAAAJ&hl=zh-CN