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  自然界中，生物的許多特殊功能是依靠其表面微結(jié)構(gòu)實現(xiàn)的。例如，沙漠中的仙人掌可以依靠其表面帶紋理的錐形葉刺對潮濕空氣中的水分進行有效收集和定向輸送；再如，深海里的頭足類軟體動物可以響應(yīng)于外部刺激并顯示動態(tài)的皮膚花紋來進行交流或偽裝。這些生物體表面的奇妙微結(jié)構(gòu)通常經(jīng)表面生長機制形成，這些有趣的多功能微結(jié)構(gòu)為研究人員發(fā)明設(shè)計具有特定功能和應(yīng)用前景的新型仿生材料提供了啟發(fā)性的范例。

  雙網(wǎng)絡(luò)（Double-network，DN）水凝膠作為一種高強度、高韌性的軟濕材料，有望彌合上述分子機制和材料功能之間鴻溝。在DN水凝膠中，化學(xué)反應(yīng)可以由宏觀機械力很好地控制，并且該機械化學(xué)反應(yīng)速率快、效率高。由于純彈性、柔軟且可拉伸的第二網(wǎng)絡(luò)通過分子鏈纏結(jié)作用分散應(yīng)力，剛性、脆性網(wǎng)絡(luò)中共價鍵斷裂所引起的應(yīng)力集中可以被有效抑。因此，DN水凝膠中的機械力加載導(dǎo)致的共價鍵斷裂不會導(dǎo)致整體材料發(fā)生災(zāi)難性失效，并且DN水凝膠內(nèi)的共價鍵斷裂量會隨施加在材料上的應(yīng)力/應(yīng)變的增加而增加。龔鍵萍教授課題組前期的研究結(jié)果表明，只要通過第一網(wǎng)絡(luò)共價鍵斷裂在DN水凝膠內(nèi)產(chǎn)生的機械自由基的濃度足夠高 （~10^-5 mol/L），就足以引發(fā)水凝膠中單體的自由基聚合并改善DN水凝膠的機械性能，產(chǎn)生類似肌肉鍛煉過程中自生長的效應(yīng)。

圖1. 力觸發(fā)誘導(dǎo)DN水凝膠表面快速生長微結(jié)構(gòu)的方法

  研究者首先將DN水凝膠浸入N-異丙基丙烯酰胺（NIPAm）單體的水溶液中，在氬氣氣氛中進行力觸發(fā)聚合。在單體溶液中將圓柱狀金屬壓頭選擇性地壓入DN水凝膠表面，在將DN水凝膠放入純水中再溶脹，可以清楚地觀察到壓頭壓入處的形貌高度的大幅增加（圖2a）。這是因為與第一網(wǎng)絡(luò)相連的新聚合物分子鏈的生長導(dǎo)致壓頭壓入?yún)^(qū)的過度溶脹。新聚合物鏈生長后，由于水凝膠內(nèi)外的滲透壓差，微結(jié)構(gòu)可以在水溶液中快速溶脹。 

圖2. DN水凝膠表面微結(jié)構(gòu)的可控生長

  由于力觸發(fā)自由基聚合是一種可靠的、通用的聚合方法，作者進一步將該方法應(yīng)用于一系列功能性的單體（圖3a）。首先，研究者通過比較DN水凝膠拉伸前后DN水凝膠中單體濃度的變化來量化力引發(fā)自由基聚合的單體轉(zhuǎn)化率。圖3b顯示了在拉伸前和拉伸之后加入NIPAm的DN水凝膠的透射近紅外光譜。研究結(jié)果表明，NaAMPS（~80%）的轉(zhuǎn)化率最高，NIPAm（~69%）的轉(zhuǎn)化率高于其他三種單體（圖3a）。這些單體轉(zhuǎn)化率的差異可能與乙烯基和/或丙烯酰基單元上的官能團極性有關(guān)，這些差異決定了C=C鍵在自由基聚合中的相對穩(wěn)定性。 

圖3. 力觸發(fā)生長微結(jié)構(gòu)的單體依賴性及通用性

圖4. 可編程生長復(fù)雜微結(jié)構(gòu)

圖5. 工程化水凝膠表面用于細(xì)胞粘附與取向

  最后，研究者展示了表面工程化的各向異性的DN水凝膠可用于調(diào)節(jié)表面潤濕性和水滴定向輸送（圖6）。當(dāng)液滴放置在垂直放置的水凝膠表面上時，液滴的狀態(tài)取決于液滴在水凝膠表面上的潤濕不對稱性及在重力方向上的平衡。抗滑動阻力隨著液滴在固體表面上的滯后角和前進角度之差而增加，而液滴滑動的驅(qū)動力（即重力）隨液滴尺寸而增加。實驗結(jié)果表明（圖6a-c），微圖案可用于調(diào)控表面液滴傳輸，垂直圖案化表面可以誘導(dǎo)更快的液滴傳輸，并且傳輸速度取決于水滴體積。 

圖6. 工程化水凝膠表面用于調(diào)控水滴運輸

  該工作展示了一種通過機械力觸發(fā)在DN水凝膠表面快速生長微結(jié)構(gòu)或花紋的簡便、通用的方法。研究者通過實時觀測和近紅外光譜提供的分子反應(yīng)動力學(xué)數(shù)據(jù)有力證明了該機械力觸發(fā)的自由基聚合反應(yīng)可在10秒左右完成。這種超快的力化學(xué)生長策略在空間上是可控的，允許微結(jié)構(gòu)的尺寸、物理形狀及化學(xué)性質(zhì)的精細(xì)調(diào)控。通過使用不同的功能性單體可以賦予微結(jié)構(gòu)各種化學(xué)功能。具有多種幾何形狀和化學(xué)性質(zhì)的微結(jié)構(gòu)在生物醫(yī)學(xué)工程領(lǐng)域顯示出良好的應(yīng)用前景。與僅限于光活性基底的光照觸發(fā)生長方式不同，這種力觸發(fā)生長的策略原理上不限于DN水凝膠，也可應(yīng)用于其他類型的多網(wǎng)絡(luò)高分子材料。快速圖案化策略和微圖案化的高強度DN水凝膠有望用于微傳感器陣列、柔性粘附、柔性顯示和生物醫(yī)學(xué)工程等領(lǐng)域。

  文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-34044-8

龔劍萍教授簡介

  龔劍萍，北海道大學(xué)特聘教授(Distinguished professor),于浙江大學(xué)獲學(xué)士學(xué)位，于日本茨城大學(xué)獲碩士學(xué)位，在東京工業(yè)大學(xué)獲得工學(xué)博士學(xué)位，而后在北海道大學(xué)獲得理學(xué)博士學(xué)位。龔劍萍教授獲得過多個科學(xué)獎項，包括2006年日本高分子學(xué)會獎，2011年日本化學(xué)會創(chuàng)新工作獎，2014年帝斯曼材料科學(xué)獎，2019年日本文部省科學(xué)技術(shù)獎等。自2016年4月至2019年3月，擔(dān)任日本GI-Core項目主管,自2018年10月?lián)稳毡網(wǎng)PI-ICReDD項目學(xué)術(shù)帶頭人。已發(fā)表論文及著作600余篇，被引用超過33000次，h因子87。

  Google學(xué)術(shù)鏈接：https://scholar.google.com.hk/citations?user=lmhj6hEAAAAJ&hl=zh-CN