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  各向異性水凝膠所具備的刺激響應(yīng)型不對稱結(jié)構(gòu)可驅(qū)使水凝膠實(shí)現(xiàn)復(fù)雜的變形與運(yùn)動，因此被廣泛用于執(zhí)行器、軟體機(jī)器人和人工肌肉等領(lǐng)域。其中，不對稱雙層結(jié)構(gòu)由于其簡單的設(shè)計(jì)思路和編程方法而受到廣泛關(guān)注。由于雙層結(jié)構(gòu)的響應(yīng)性變形能力本質(zhì)上決定于兩層水凝膠溶脹性能的不對稱性，因此目前的研究大多只集中在調(diào)整雙層結(jié)構(gòu)中兩層的原始組成材料來實(shí)現(xiàn)雙層結(jié)構(gòu)不對稱性的增強(qiáng)，而不涉及結(jié)構(gòu)層面的探索，這限制了雙層不對稱結(jié)構(gòu)在提高響應(yīng)性變形能力方面的進(jìn)一步發(fā)展。

  基于此，東南大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院付國東課題組發(fā)展了一種新型非對稱性嵌入式雙結(jié)構(gòu)，即利用自然界中的天然存在的梯度溶氧現(xiàn)象驅(qū)使雙層結(jié)構(gòu)在澆筑過程中自組裝形成嵌入式梯度結(jié)構(gòu)。值得注意的是，這種結(jié)構(gòu)編程策略不僅工藝簡單、成本低廉，而且由于簡單雙層結(jié)構(gòu)和嵌入式梯度結(jié)構(gòu)的協(xié)同不對稱性，這種多結(jié)構(gòu)賦予了水凝膠比單一雙層結(jié)構(gòu)更快的響應(yīng)性變形能力。為了實(shí)現(xiàn)水凝膠變形的精確空間和時(shí)間控制，文章中還進(jìn)一步探索了水凝膠刺激響應(yīng)變形基于溫度和pH的變形編程模式，并將所制備的水凝膠簡單搭建水凝膠抓手來執(zhí)行抓取任務(wù)。這一系列研究表明他們的工作為智能執(zhí)行器的設(shè)計(jì)和制造開辟了一條新途徑。該研究以“Anisotropic Hydrogels Constructed via a Novel Bilayer-Co-Gradient Structure Strategy toward Programmable Shape Deformation”為題發(fā)表在《Chemistry of materials》期刊上。該文章第一作者為博士生葉姍，通訊作者為東南大學(xué)付國東教授。

圖1. PAD/PHD水凝膠的制備示意圖及結(jié)構(gòu)形貌圖

  從制備過程和結(jié)構(gòu)形貌來看，第一層(PHD層)水凝膠在氮?dú)猸h(huán)境下聚合并呈現(xiàn)均質(zhì)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，而在澆筑第二層(PAD層)水凝膠制備過程中，通過將混合溶液暴露于氧氣環(huán)境中實(shí)現(xiàn)梯度聚合，從而實(shí)現(xiàn)在雙層結(jié)構(gòu)中嵌入梯度網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。在這個過程中，嵌入式梯度結(jié)構(gòu)的實(shí)現(xiàn)是自組裝而成，沒有增加額外的制備步驟。同時(shí)，這種梯度結(jié)構(gòu)的實(shí)現(xiàn)由于不需要額外的外部場力驅(qū)動，因此相比于當(dāng)前梯度結(jié)構(gòu)編程策略而言更加簡單和低成本。因此，本課題組提出的這種新型非對稱性嵌入式雙結(jié)構(gòu)從制備工藝上來說并沒有增加制備步驟和難度。

圖2. PAD/PHD水凝膠的響應(yīng)性形變能力

圖3. PAD/PHD水凝膠的pH-和溫度響應(yīng)性形變行為

  從響應(yīng)性變形能力來看，雙層結(jié)構(gòu)和嵌入式梯度結(jié)構(gòu)的協(xié)同不對稱性使得存在嵌入式梯度結(jié)構(gòu)的雙層結(jié)構(gòu)的響應(yīng)性形變速度快于單一的雙層結(jié)構(gòu)，這表明本課題組提出的這種新型非對稱性嵌入式雙結(jié)構(gòu)為雙層不對稱結(jié)構(gòu)在提高響應(yīng)性變形能力方面的發(fā)展提供了新的可能性。同時(shí)，形變行為表現(xiàn)出溫度和pH響應(yīng)性。為了實(shí)現(xiàn)對水凝膠變形的精確空間和時(shí)間控制，探索了PAD/PHD水凝膠基于pH和溫度的復(fù)雜形變行為模式。并且，除了可控的變形能力外，所設(shè)計(jì)水凝膠在乙醇中具有形狀可恢復(fù)性，這對凝膠的循環(huán)利用提供了可能性。

圖4. 簡易PAD/PHD水凝膠抓取器的抓取行為

  利用所設(shè)計(jì)PAD/PHD水凝膠搭建簡易智能抓取器，力學(xué)測試和界面結(jié)合檢測都表明該水凝膠抓取器有能力執(zhí)行抓取行為。并且，由該水凝膠抓取器主導(dǎo)的簡單抓取實(shí)驗(yàn)的成功表明，該工作成功地拓寬了智能抓取器制造領(lǐng)域的視野。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.2c02820