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  髖關(guān)節(jié)和膝關(guān)節(jié)等滑膜關(guān)節(jié)，其獨特的生物潤滑機(jī)制通過一層薄薄的軟骨覆蓋在關(guān)節(jié)表面，旨在有效減少摩擦并緩沖施加的機(jī)械應(yīng)力。然而，隨著年齡的增長或長期過度使用，軟骨結(jié)構(gòu)逐漸發(fā)生退化和磨損，進(jìn)而引發(fā)關(guān)節(jié)疼痛、腫脹及功能障礙，嚴(yán)重時甚至?xí)@著降低人們的生活質(zhì)量。因此，如何設(shè)計能夠模擬天然關(guān)節(jié)軟骨的力學(xué)行為和潤滑性能的替代材料，已成為關(guān)節(jié)修復(fù)領(lǐng)域亟待解決的關(guān)鍵問題之一。在眾多材料中，具備優(yōu)異水合性能和良好生物相容性的水凝膠材料，能夠通過與水分子相互作用，顯著增強(qiáng)潤滑功能，從而有效減少關(guān)節(jié)表面的摩擦與磨損，因此被視為仿生軟骨潤滑材料的理想替代品。然而，由于水凝膠材料在機(jī)械強(qiáng)度和水合作用之間存在的內(nèi)在矛盾，如何在保持優(yōu)異潤滑性能的同時確保足夠的承載能力，依然是實現(xiàn)其廣泛應(yīng)用的重大挑戰(zhàn)。

  近期研究發(fā)現(xiàn)，鏈構(gòu)象的熵態(tài)對聚合物材料的結(jié)晶結(jié)構(gòu)和機(jī)械性能至關(guān)重要，即高熵聚合物的機(jī)械性能由于缺乏晶體結(jié)構(gòu)而嚴(yán)重惡化。為了解決上述問題，中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所王曉龍研究員團(tuán)隊提出了一種低熵納米晶域網(wǎng)絡(luò)調(diào)控策略，即通過調(diào)節(jié)高熵非晶態(tài)和低熵晶態(tài)結(jié)構(gòu)的比例來構(gòu)建機(jī)械魯棒性的潤滑水凝膠。具體來說，將不同聚乙烯醇（PVA）和殼聚糖（CS）質(zhì)量比的PVA/CS水溶液經(jīng)過一次冷凍－解凍循環(huán)形成PVA/CS水凝膠網(wǎng)絡(luò)，再結(jié)合鹽析效應(yīng)與熱退火技術(shù)，進(jìn)一步增強(qiáng)其機(jī)械性能，其中鹽析誘導(dǎo)聚合物鏈聚集來形成強(qiáng)氫鍵的PVA/CS超分子基質(zhì)。同時，熱退火工藝通過在PVA側(cè)基之間建立新的氫鍵，進(jìn)一步無縫整合了交聯(lián)聚合物鏈網(wǎng)絡(luò)的致密化和結(jié)晶優(yōu)點，從而改變了聚合物網(wǎng)絡(luò)的微觀結(jié)構(gòu)。隨后，通過提高聚合物網(wǎng)絡(luò)中PVA大分子鏈的百分比（相對于CS的比例）來誘導(dǎo)PVA鏈的結(jié)晶生長，獲得了具有低熵聚合物鏈態(tài)和高結(jié)晶度的PVA/CS水凝膠。最后經(jīng)再水化后獲得具有高機(jī)械強(qiáng)度和優(yōu)異潤滑性的水凝膠材料，且性能顯著優(yōu)于傳統(tǒng)的PVA水凝膠。研究發(fā)現(xiàn)可以在很寬的范圍內(nèi)調(diào)節(jié)該水凝膠的機(jī)械性能，包括斷裂強(qiáng)度（7.7~17.5 MPa）、彈性模量（8.6~10.6 MPa）、韌性（8.8~62.1 MJ m^-3）、壓痕硬度（10.4~21.7 MPa）等，同時該水凝膠的摩擦系數(shù)可低至0.026，其與天然軟骨相當(dāng)（0.001~0.030），且在10萬次的連續(xù)摩擦條件下也具有很好的潤滑持久性，因此成功實現(xiàn)了水凝膠在機(jī)械強(qiáng)度和潤滑性能上的雙重提升，解決了傳統(tǒng)水凝膠在高負(fù)載條件下易破裂或變形的問題。此外，研究還展示了PVA/CS水凝膠在模擬人體負(fù)載組織中的優(yōu)異表現(xiàn)，特別是在人工髖關(guān)節(jié)中的應(yīng)用，為高性能人工關(guān)節(jié)潤滑材料的研發(fā)提供了新思路。

  相關(guān)研究工作以“Mechanically Robust Lubricating Hydrogels Contrived by Harnessing Low-Entropy Nanocrystalline Polymer Network”為題發(fā)表在《Advanced Functional Materials》上。中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所博士研究生胡丹麗為論文第一作者，劉德勝青年研究員和王曉龍研究員為共同通訊作者。

  該研究得到國家重點研發(fā)計劃項目、國家自然科學(xué)基金項目、甘肅省科技計劃、蘭州化物所“十四五”規(guī)劃重點發(fā)展方向項目、中國科學(xué)院特別研究助理資助項目等項目的支持。

圖1. 低熵納米晶域聚合物網(wǎng)絡(luò)水凝膠的設(shè)計原理

圖2. 低熵納米晶域網(wǎng)絡(luò)水凝膠的機(jī)械性能

圖3. 低熵納米晶域網(wǎng)絡(luò)水凝膠的摩擦學(xué)性能

圖4. 低熵納米晶域網(wǎng)絡(luò)水凝膠在模擬髖關(guān)節(jié)置換手術(shù)中的演示

  文章信息：Danli Hu, Yuke Yan, Wanxin Wei, Changcheng Bai, Yaozhong Lu, Yixian Wang, Fei Zhai, Desheng Liu*, Xiaolong Wang*, Mechanically Robust Lubricating Hydrogels Contrived by Harnessing Low-Entropy Nanocrystalline Polymer Network, Advanced Functional Materials, 2025, 2508450.

  全文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202508450

研究團(tuán)隊簡介：

王曉龍，中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所潤滑材料全國重點實驗室研究員，3D打印摩擦器件組組長，博士生導(dǎo)師。2007年博士畢業(yè)于蘭州大學(xué)，2010-2011香港理工大學(xué)研究助理；2012-2013加拿大西安大略大學(xué)訪問學(xué)者。山東省“泰山學(xué)者”特聘專家，石河子大學(xué)“綠洲學(xué)者”，“十四五”國家重點研發(fā)計劃“增材制造與激光制造”重點專項首席科學(xué)家，中國機(jī)械工程學(xué)會增材制造分會委員，甘肅省材料學(xué)會理事，《摩擦學(xué)學(xué)報》等編委；曾獲2021年IAAM Scientist Award，甘肅省專利獎一等獎1項（第一），甘肅省醫(yī)學(xué)科技獎一等獎1項（第二），甘肅省科技進(jìn)步獎二等獎1項（第七）。研究領(lǐng)域包括3D打印新材料及功能器件、仿生摩擦與潤滑等，在Nat. Commun., Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Chem. Mater., Small等期刊發(fā)表論文150余篇、H因子45，主編英文專著1部，獲授權(quán)中國發(fā)明專利20余件、美國專利2件。