鋰金屬負極因超高容量（3860 mAh/g）被視為下一代電池的“圣杯”，但其實際應用受枝晶生長、界面不穩定等問題阻礙，尤其在低溫及快充、高電壓工況下性能衰減加劇。開發人工界面層替代原生 SEI 對鋰金屬電池的穩定運行至關重要。目前構建的人工界面層多為無機或有機聚合物，但難以兼顧化學惰性、高鋰離子傳導性及機械強度等要求。
金屬超分子聚合物的出現為這一難題提供了新思路。通過引入金屬-有機配位結構作為交聯單元，可增強聚合物性能。配位鍵的動態性賦予其再加工性和自修復能力，而配合物獨特的電子與立體化學特性使其具備導電、氧化還原等功能。這使其成為構建人工界面層的理想材料，有望同時滿足高化學穩定性、優異機械性能與高離子電導率要求，為鋰金屬電池的發展帶來新機遇。
圖1 金屬超分子聚合物作為陽極界面保護層（MSP-IPL）的設計與合成
近日，南京大學化學化工學院李承輝教授團隊聯合金鐘教授團隊報道了一種利用鈦（IV）–多酸（Ti-POMs）作為六齒連接體橋接有機和無機單元的金屬超分子聚合物作為陽極界面保護層（MSP-IPL）。所構建的MSP-IPL具有高電化學穩定性、優異的離子傳輸能力和良好的空氣穩定性。由于其優異的成膜性和機械韌性，MSP-IPL能有效避免由尖端效應引起的非均勻鋰沉積，從而抑制鋰枝晶生長。聚合物骨架中均勻分布的Ti-POMs可高效結合PF6-陰離子，從而提高Li+遷移數（tLi+ = 0.607）并促進Li+均勻分布。動態配位鍵賦予的再加工性和自修復能力使MSP-IPL能夠適應電極體積變化并保持良好的界面接觸。實驗表明，MSP-IPL包覆的Li||NCM811電池在–20 ℃下循環超500次后容量保持率達86.8%，展現出優異的低溫耐受性和循環穩定性。該工作為鋰金屬電池界面穩定化提供了基于金屬–超分子聚合物的新策略。“Titanium-Polyoxometalate Crosslinked Metallo-Supramolecular Polymer as Artificial Interfacial Layer for Highly Persistent and Low-Temperature Tolerant Lithium Metal Batteries”為題發表在最新一期的《Angew. Chem. Int. Ed.》。南京大學博士研究生王耀達和副研究員趙培臣為論文共同第一作者，李承輝教授和金鐘教授為論文的共同通訊作者。
圖2. MSP-IPL@Li基礎性能表征
圖3. 鋰||銅半電池電化學性能表征
圖4. 鋰電極形貌及SEI成分分析
圖5. 全電池性能表征
圖6. 機理分析
圖7. 低溫性能測試
原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202508224
- 天科大趙倩-李盛華課題組 Small：基于電子結構調控的金屬超分子雙功能氧電催化劑 2025-03-05
