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北京林業大學楊俊 Energy Environ. Sci.：全方位超分子兩性離子水凝膠電解質實現環境適應的無枝晶鋅離子電容器

2023-02-11 來源：高分子科技

關鍵詞：雙交聯網絡納米纖維素聚丙烯酸超分子兩性離子水凝膠電解質無枝晶鋅離子電容器

水凝膠電解質基鋅離子電容器具有可持續性、固有安全性、高能量/功率密度和出色的機械性能等諸多優勢，被認為是一種非常有發展前景的柔性儲能技術。回顧過去，鋅陽極一直受到界面問題的干擾（鋅枝晶生長、副反應和循環引發的界面裂紋）以及面臨著難以將多個功能集成到單一水凝膠電解質中的困難，導致柔性鋅離子電容器在各種復雜場景下的性能嚴重衰退。

針對上述不足，北京林業大學楊俊等人在前期研究的基礎上（ACS Nano 2021, 15, 18469?18482），提出了一種全方位 (all-round)超分子兩性離子水凝膠電解質（SZHE）的分子工程策略，實現了多種功能集成，包括可靠的力學-界面-環境穩定性、優秀的離子電導率（48 mS cm^?1）和Zn²⁺遷移數（0.86）以及出色的自愈合性能。通過理論模擬和一系列實驗測試系統探討了超分子兩性離子水凝膠電解質實現無枝晶鋅陽極的機理：原位修復長循環誘導的裂紋、調節鋅離子溶劑化結構、引導均勻鋅離子沉積和構建界面處無水環境。得益于這些優勢，組裝的環境適應型鋅離子電容器在一系列實際應用所需的安全測試中表現出色，并首次與可穿戴電生理傳感器集成，實現復雜場景下生理信號的穩定監測。在自然界中，許多植物通過體內積累兩性離子滲透劑，如甜菜堿和脯氨酸，以防止水結晶和調節水壓，幫助它們在低溫和干旱環境中生存。受此啟發，楊俊等人提出一種雙交聯網絡設計策略，將自組裝超分子兩性離子可重組網絡引入到納米纖維素增強的聚丙烯酸網絡中制備了一種全方位超分子兩性離子水凝膠電解質，集成了一系列至關重要的性能特征，包括較高的力學-界面-導電可靠性、出色的環境穩定性（防潮、抗凍和耐熱性）和自愈性。

圖1全方位超分子兩性離子水凝膠電解質實現環境適應型無枝晶鋅離子電容器。

得益于兩性離子的加入，實現無枝晶高度可逆鋅陽極，主要歸因于以下幾個方面：兩性離子豐富的極性官能團（羰基和氨基）、鋅陽極的潤濕性顯著增強、析氫電位顯著降低、腐蝕電位（E_corr）增加、過電位的增加和穩定的鋅空間聚集等因素。

圖2 兩性離子改性電解質對鋅可逆性的作用。

通過理論模擬和實驗分析系統探討了超分子兩性離子水凝膠電解質促進鋅離子去溶劑化機理、原位修復長循環誘導的裂紋、構建離子通道和無水界面等方面的內容。

圖3 兩性離子電解質添加劑的機理分析

基于全方位超分子兩性離子水凝膠電解質構建的環境適應型鋅離子電容器在一系列實際應用所需的嚴苛安全測試中表現優異，例如彎曲、折疊、扭曲、剪切、錘擊、穿刺、冷凍、沸水浸泡和燒灼等內容。

圖4. 超分子兩性離子水凝膠電解質基鋅離子電容器的環境適應性演示

與可穿戴電生理傳感器集成，實現復雜場景下生理信號的穩定監測。文章最后對超分子兩性離子水凝膠電解質未來的應用進行了展望，如化學-機械耦合、通過先進的表征方法系統全面研究電極/電解質界面、極端應用場景（如水下、深海、超低溫環境＜?100 ℃）以及規模化、集成化和微型化等方面。

圖5. 超分子兩性離子水凝膠電解質基鋅離子電容器的實際應用展望

以上研究成果以“All-Around Supramolecular Zwitterionic Hydrogel Electrolytes Enabling Environmentally Adaptive Dendrite-Free Aqueous Zinc Ion Capacitors”為題發表在能源類頂刊《Energy & Environmental Science》（IF 39.714）（DOI: 10.1039/D2EE03793A）上。北京林業大學楊俊研究組博士生符慶金為第一作者，許鳳教授對此項工作的完成提供了支持，該研究獲得中央高校基本科研業務費專項資金和制漿造紙工程國家重點實驗室開放基金支持。
楊俊研究組聚焦于天然高分子軟物質材料方面的研究，近年來在Nat. Commun.、Energy Environ. Sci.、ACS Nano和Chem. Mater. 等期刊上發表系列論文揭示纖維素和木質素在凝膠材料界面作用及其在柔性傳感器中的應用探索。課題組目前招收2023級碩士生，歡迎優秀學生加入，有意者請聯系yangjun11@bjfu.edu.cn，期待與您共同進步！

論文鏈接：https://doi.org/10.1039/D2EE03793A

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（責任編輯：xu）

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