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東華大學武培怡/雷周玥團隊《Adv. Sci.》：具有力學適應性和環境穩定性的疏水離子凝膠用于廢熱和太陽能的協同收集

2023-04-22 來源：高分子科技

建筑物消耗了全球近一半的能源并產生大量低品位熱能，發展能夠將廢熱轉化為電能的熱電涂層是實現雙碳戰略目標的重要途徑之一。但是，傳統熱電材料較難以涂料形式進行大面積加工，近年來發展的離子熱電凝膠更容易通過調節其流變性能的方式進行涂覆和印刷。然而現有離子熱電凝膠主要基于水凝膠或離子液體凝膠，力學和熱電性能等受環境溫度和濕度影響很大，在水中易溶脹，在高溫下易脫水，難以在戶外環境保持高的穩定性。因此，如何合理設計材料的化學組成，在不犧牲熱電性能的情況下提高其力學穩定性和環境穩定性是影響建筑用離子熱電材料的重要挑戰。

此前，東華大學武培怡、雷周玥團隊發展了一系列基于氧化還原反應的離子熱電材料，用于人體熱能收集以及可持續供電（Joule, 2021, 5, 2211-2222； Adv. Funct. Mater., 2022, 32, 2201021）。而針對目前挑戰，課題組采用疏水型協同離子締合的設計方式，改性了建筑涂料常用的丙烯酸酯類配方，制備了高性能疏水離子凝膠熱電涂層。它同時具有優異的力學穩定性（力學適應性、可自愈）和環境穩定性（耐極端溫度、防水防曬）,可以印刷或打印的方式進行加工成型。該凝膠表現出n型熱電行為，離子塞貝克系數（S_i）可達-8.8 mV K^-1, 離子電導率（σ_i）高于0.14 mS cm^-1，兩者在寬的溫度（20-60 ^oC）和濕度（20 ~ 100 RH%）范圍內表現出優異穩定性。通過加入光熱響應的納米片，還可以將太陽光能轉換為電能。即使在陰天的戶外，僅8.5×10^-3 m²的離子凝膠涂層陣列也可吸收太陽光自發產生高于2 V的電壓。這一離子熱電涂層不懼環境溫度和濕度的變化，適應于室外建筑表面的大多數環境場景。

圖1. 離子凝膠的協同締合網絡設計

離子熱電凝膠的主要設計原則為：（1）在疏水性商業涂料中引入疏水性離子液體，通過離子-偶極相互作用產生疏水型協同離子締合，構筑物理交聯網絡；（2）添加光熱響應納米片層加強協同締合網絡，并實現對太陽能的轉換利用。在這項工作中，以P(MMA-co-MA) 聚合物和EMIMI TFSI離子液體為例，P(MMA-co-MA)與[EMIM]⁺發生強離子-偶極相互作用，增大陰、陽離子間的擴散熵差，基于Soret effect表現出n型熱電行為。向凝膠內引入電負性MXene納米片層，并與[EMIM]⁺發生靜電相互作用，加強協同締合網絡，進一步提升n型的S_i值。MXene因其優異的光熱轉化效率，能夠有效地將太陽能轉化為熱能，構筑可自供電的熱電涂層。離子熱電凝膠表現出快速的拉伸回復性，同時可按照不同需求進行大面積加工，包括3D打印和絲網印刷等，均勻覆蓋在不同基底材料上。

圖2. 離子凝膠優異的力學適應性和環境穩定性

該離子凝膠表現出柔韌的力學性能，抗拉（1300 ~ 2100 %）、抗壓（3.72 ~ 4.57 MPa）。此外，基于疏水性聚合物、熱穩定性IL和MXene的協同締合網絡，離子凝膠可以抵御極端溫度（-10 ~ 100^oC），具有優異的自愈性能（水下120 s快速自愈合)和顯著的防水防曬能力。這些優異的環境穩定性為高效建筑能量轉換的實際應用提供了基礎。

圖3. 離子凝膠的熱電性能及其穩定性

現有的大部分離子熱電凝膠或水凝膠，它們的熱電性能在較寬的濕度范圍內（30 ~ 90 RH%）變化明顯，S_i的波動范圍為44 ~ 84 %，σ_i的波動范圍為26 ~ 100 %。而這項工作制備的離子凝膠的熱電性能在20 ~ 100 RH%的寬濕度范圍內表現出優異穩定性，S_i的波動范圍僅為7 %，σ_i的波動范圍為10 %。甚至在高溫（60 ^oC）的寬濕度范圍內，熱電性能也保持高度穩定，S_i的波動范圍小于3 %，σ_i的波動范圍小于7 %。在被拉伸、彎折、扭曲、壓縮和刀割等動態變形過程中，離子熱電凝膠也可以保持穩定的熱電壓輸出。

圖4. 離子凝膠的自供電能力及可擴展的集成應用

基于MXene優異的光熱轉化特性，離子熱電凝膠涂層在太陽光下可自發建立溫度梯度場，實現光-熱-電轉化，具有自供電潛能。即使在陰天戶外，僅8.5×10^-3 m²大小的凝膠涂層陣列便可產生高于2 V的熱電壓。

上述研究成果以“Mechanically Adaptative and Environmentally Stable Ionogels for Energy Harvest”為題在線發表于期刊《Advanced Science》上。東華大學化學與化工學院博士研究生趙薇為論文第一作者，東華大學武培怡教授和雷周玥研究員為論文通訊作者。感謝國家自然科學基金委（51973035和52161135102）對該工作的資助。

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202300253

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（責任編輯：xu）

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