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  冷凍高分子水凝膠是一類基于冷凍-解凍技術(shù)誘導(dǎo)成形的物理交聯(lián)水凝膠，因其突出的生物相容性、生物組織相似性、且制備過程無需任何化學(xué)助劑，該綠色水凝膠成為生物醫(yī)學(xué)和組織工程領(lǐng)域理想的組織替代材料。然而，受難以精確調(diào)控的冷凍外場限制，冷凍水凝膠缺乏突破傳統(tǒng)結(jié)晶交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的新型多尺度結(jié)構(gòu)、缺乏突破常規(guī)非均相分子鏈聚集的新型結(jié)構(gòu)成形機(jī)制，致使其宏觀性能缺乏多變性，這極大限制了綠色冷凍水凝膠的應(yīng)用場合。

  近期，青島大學(xué)生物多糖纖維成形與生態(tài)紡織國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室王莉莉副教授與青島大學(xué)未來研究院金明亮教授合作，采用受限冷凍策略成功制備出非晶形、多功能冷凍水凝膠。以結(jié)構(gòu)易控的聚乙烯醇為冷凍水凝膠模型聚合物，與傳統(tǒng)增強(qiáng)分子鏈聚集思路相反，巧妙利用小分子抗凍劑，原位抑制冷凍水凝膠成形過程中的冰晶生長行為，從而構(gòu)建微小尺寸冰晶的“受限冷凍外場”；這大大降低前驅(qū)液冰晶生長對(duì)高分子鏈的排擠作用，分子鏈發(fā)生小幅度、相對(duì)均相靠近的結(jié)構(gòu)演變，這種新型結(jié)構(gòu)成形機(jī)制實(shí)現(xiàn)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)的非晶化，且增大的分子鏈間距釋放部分自由極性基團(tuán)，體系實(shí)現(xiàn)氫鍵鍵合羥基與自由羥基的共存。 

圖1 傳統(tǒng)冷凍水凝膠和抑制冷凍水凝膠結(jié)構(gòu)成形機(jī)制。

圖2 冷凍水凝膠多尺度結(jié)構(gòu)變化規(guī)律。

  抑制冷凍策略所得新型多尺度結(jié)構(gòu)賦予冷凍水凝膠全新性能。（1）非晶、弱氫鍵交聯(lián)結(jié)構(gòu)賦予水凝膠超柔性（楊氏模量<10 kPa）、延展性，凝膠模量范圍可與軟體組織模量相匹配。（2）均相、非晶高分子網(wǎng)絡(luò)賦予水凝膠高透明性（~92%），且該透明性在液氮中依然可以保持。（3）自由羥基的釋放賦予水凝膠自粘附性，值得注意的是，當(dāng)分子鏈間距達(dá)到臨界值時(shí)，在穩(wěn)定的高分子基體與強(qiáng)界面相互作用配合下，粘附性達(dá)到最大值。（4）非晶、自由羥基結(jié)構(gòu)促進(jìn)了分子鏈的運(yùn)動(dòng)和氫鍵的重構(gòu)，即使低高分子含量的冷凍凝膠依然呈現(xiàn)自愈合性，且離子導(dǎo)電呈現(xiàn)瞬時(shí)自愈合。（5）無機(jī)鹽固有特性賦予水凝膠更多優(yōu)勢(shì)性能，包括保水穩(wěn)定性、抗凍性和優(yōu)異的離子導(dǎo)電性。值得注意的是，上述性能可以通過改變影響分子鏈間距的參數(shù)進(jìn)行寬范圍調(diào)節(jié)，包括初始分子鏈間距（聚乙烯醇濃度）和冷凍外場作用（抗凍鹽濃度、冷凍溫度）。因此，通過控制冰晶誘導(dǎo)的高分子鏈結(jié)構(gòu)演變，構(gòu)筑非晶多尺度結(jié)構(gòu)，充分發(fā)揮高分子多尺度結(jié)構(gòu)優(yōu)勢(shì)，成功在簡單組成的冷凍水凝膠中激發(fā)其多功能性。本研究抑制冷凍策略的提出，克服了傳統(tǒng)冷凍水凝膠因結(jié)晶結(jié)構(gòu)引起的硬質(zhì)、不粘附、不透明的單一性能缺陷。研究表明，該新型非晶、多功能冷凍凝膠可單獨(dú)應(yīng)用于人工神經(jīng)纖維、柔性觸屏和柔性傳感器等高端領(lǐng)域。該文章第一作者為青島大學(xué)張憲勝副教授、碩士生鄢洪偉、碩士生徐崇智。該研究獲得國家自然科學(xué)基金、山東省自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的支持。工作發(fā)表在Nature Communications上（Nature Communications volume 14, Article number: 5010 (2023)）。 

圖3 多功能冷凍水凝膠在人工神經(jīng)纖維、柔性觸屏和壓力傳感器中的應(yīng)用。

  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-40792-y