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新疆大學季辰辰/米紅宇、桂電孫立賢 AFM：具有溶劑化結(jié)構的界面特異性吸附的親鋅陰離子水凝膠電解質(zhì)實現(xiàn)持久的鋅離子混合超級電容器

2023-10-01 來源：高分子科技

關鍵詞：溶劑化結(jié)構界面特異性吸附陰離子水凝膠電解質(zhì) 鋅離子混合超級電容器

可充電鋅離子混合超級電容器(ZHSCs)由于持續(xù)的水誘導副反應和不受控制的鋅負極枝晶生長，嚴重阻礙了其庫倫效率和循環(huán)壽命。作者提出了通過引入十二烷基硫酸根陰離子((OSO₃R )^-)膠束，構建了一種親鋅陰離子水凝膠電解質(zhì)(PSCA/Zn(OTf)₂)，通過適度的離子-離子配位相互作用來操縱Zn²⁺離子的溶劑化結(jié)構，從而操縱Zn電極上的Zn沉積行為和界面化學。

相關研究結(jié)果以“Zincophilic Anionic Hydrogel Electrolyte with Interfacial Specific Adsorption of Solvation Structures for Durable Zinc Ion Hybrid Supercapacitors”發(fā)表在Advanced Functional Materials, 論文的第一作者為新疆大學化學學院碩士研究生郭高志，通訊作者為新疆大學季辰辰副教授，米紅宇教授和桂林電子科技大學孫立賢教授。

圖1. 溶劑化Zn²⁺離子在a) 水系電解液和b) PSCA/Zn(OTf)₂水凝膠電解質(zhì)中的沉積過程。

圖2. a) 親鋅型陰離子PSCA/Zn(OTf)₂水凝膠電解質(zhì)的制備過程示意圖。b) PA/Zn(OTf)₂和PSCA/Zn(OTf)₂水凝膠電解質(zhì)的FTIR譜圖。c)雜化電解質(zhì)的¹H NMR譜圖。d) 凝膠電解質(zhì)在1015和1050 cm^-1 (-SO₃伸縮振動)范圍內(nèi)的拉曼光譜圖。e)拉曼光譜中自由水和結(jié)合水的強度比。f)水系電解質(zhì)([Zn(H₂O)₆]²⁺)和PSCA/Zn(OTf)₂水凝膠電解質(zhì)([Zn(H₂O)₅(OSO₃R)]⁺)中Zn²⁺溶劑化結(jié)構示意圖。

圖3 . a) Zn²⁺離子在PSCA/Zn(OTf)₂水凝膠電解質(zhì)中的分子動力學模擬。b) 分子動力學模擬得到的Zn²⁺-O (H₂O)和Zn²⁺-O (OSO₃R)^-及對應的徑向分布函數(shù)。c) [Zn(H₂O)₆]²⁺和[Zn(H₂O)₅(OSO₃R)]⁺的吉布斯自由能。d) H₂O、(OSO₃R)^-、[Zn(H₂O)₆]²⁺和[Zn(H₂O)₅(OSO₃R)]⁺的靜電勢能圖。e) [Zn(H₂O)₆]²⁺和[Zn(H₂O)₅(OSO₃R)]⁺的原子電荷。f) H₂O、[Zn(H₂O)₆]²⁺和[Zn(H₂O)₅(OSO₃R)]⁺的O-H鍵級。g) [Zn(H₂O)₆]²⁺和[Zn(H₂O)₅(OSO₃R)]⁺的LUMO能級。

圖4 . a) Zn(OTf)₂電解質(zhì)和PSCA/Zn(OTf)₂水凝膠電解質(zhì)的Arrhenius圖和相應的活化能。b) Zn(OTf)₂電解質(zhì)和PSCA/Zn(OTf)₂水凝膠電解質(zhì)的2D-3D擴散測試。c) Zn(OTf)₂電解質(zhì)和PSCA/Zn(OTf)₂水凝膠電解質(zhì)在Zn | | Ti電池中的HER測試。d) Zn(OTf)₂電解質(zhì)和PSCA/Zn(OTf)₂水凝膠電解質(zhì)中Zn沉積過程的原位光學顯微觀察。e) Zn電極在Zn(OTf)₂電解質(zhì)(左)和PSCA/Zn(OTf)₂水凝膠電解質(zhì)(右)中的電場模擬。f) Zn電極在Zn(OTf)₂和PSCA/Zn(OTf)₂水凝膠電解質(zhì)中的通量分布模擬。

圖5 . a) Zn||Zn對稱電池在電流密度1 mA cm^-²下的循環(huán)測試。b) Zn||Zn電池在不同電流密度下的倍率性能。c) Zn||Cu半電池在不同電解液中庫倫效率。Zn||Cu電池在d ) Zn(OTf)₂電解液和e) PSCA/Zn(OTf)₂水凝膠電解液中對應的電壓曲線。

圖6 . a)鍍鋅過程中[Zn(H₂O)₅(OSO₃R)]⁺溶劑化結(jié)構的吸附模型及動態(tài)演變。b) [Zn(H₂O)₅(OSO₃R)]⁺、(OSO₃R)^-或H₂O分子在Zn (101)表面的吸附能。c) [Zn(H₂O)₅(OSO₃R)]⁺中特定O原子在Zn (101)表面吸附前后的PDOS圖譜。d) [Zn(H₂O)₅(OSO₃R)]⁺中特定Zn原子在其初始和最終位置的PDOS圖譜。e) 不同電解液中的NOP。f)循環(huán)50 h后不同電解液中Zn陽極的XRD。g)不同晶面的RTC值。

圖7 . a) Zn||PSCA/Zn(OTf)₂||NPC ZHSC的倍率性能和不同電流密度下的GCD曲線。c) Zn||Zn(OTf)₂||NPC ZHSC和Zn||PSCA/Zn(OTf)₂||NPC ZHSC在5 A g^-1 (嵌入圖: ZHSCs的GCD曲線)下的循環(huán)性能。d) Zn||Zn(OTf)₂||NPC ZHSC (左)和Zn||PSCA/Zn(OTf)₂||NPC ZHSC (右) 循環(huán)測試后鋅片的LCSM圖像。e) Zn||PSCA/Zn(OTf)₂||NPC ZHSC的容量保持率和循環(huán)次數(shù)與最新報道的比較。

總結(jié)：該研究開發(fā)了一種陰離子型親鋅水凝膠電解質(zhì)PSCA/Zn(OTf)₂。該策略的本質(zhì)是利用離子化(OSO₃R)^-的電子供體能力，產(chǎn)生適度的離子-離子配位相互作用，從而調(diào)控Zn²⁺離子的溶劑化結(jié)構。分子動力學模擬和第一性原理計算揭示了(OSO₃R)^-調(diào)控的Zn²⁺離子溶劑化結(jié)構有效抑制HER反應并使(101)晶面定向生長以實現(xiàn)無枝晶生長和快速反應動力學的基本機制。組裝的準固態(tài)器件Zn||PSCA/Zn(OTf)₂||NPC ZHSC在循環(huán)40000圈后的容量保持率為89.1%。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202308405

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（責任編輯：xu）

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