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  北京時間2024年1月26日，康奈爾大學的楊蓉教授團隊與Lynden A. Archer院士合作在JACS上發表了一篇題為“Adaptive Ion Channels Formed in Ultrathin and Semicrystalline Polymer Interphases for Stable Aqueous Batteries”的研究成果。

  研究團隊采用引發式化學氣相沉積（iCVD）技術，合成了一層超薄的結晶聚（1H,1H,2H,2H-全氟癸基丙烯酸酯）（pPFDA）作為電極界面。這一界面不僅具有高疏水性，還展現出在水系電解液中自適應地發生水解形成離子通道的能力。同時，該聚合物涂層成功保護水系電池中正負極，實現了穩定循環。通過對反應條件的調控，研究團隊優化了聚合物的結晶度，以提高界面的穩定性和離子傳輸效率。通過采用具有取向結晶的150 nm pPFDA涂層，團隊成功實現了鋅-二氧化錳全電池高達11,000次的循環壽命，并在軟包電池中驗證了其性能。這一界面設計不僅在鋅水系電池中取得了顯著的成功，而且在水系電池中具有廣泛的通用性。研究人員以銅和鋰為例，驗證了這種界面在不同體系中實現更高循環穩定性的可行性。

  論文的通訊作者是楊蓉、Lynden A. Archer；第一作者是陳鵬宇、金碩。

  鋅（Zn）離子水系電池被認為是電網固定儲能技術中具有前景的一種技術路徑，也在電池領域引起了廣泛關注。然而，電極-電解質界面的不穩定性引發了一系列問題，包括短路、析氫反應（HER）、自放電以及陰極活性材料的損失，從而導致電池循環壽命短、能效低的挑戰，制約了水系鋅離子電池的廣泛應用。界面不穩定源于界面上錯綜復雜的物理化學過程。陽極一側，金屬鋅的均勻電沉積具有熱力學不穩定性；陽極界面上存在水分子的電化學腐蝕，導致在陽極上生成氧化鋅為主的固體副產物，帶來了高電阻和界面化學異質性，加劇了電沉積的不均勻性，從而破壞了電池的性能；此外，陽極上的HER產生氣態副產物，導致電池鼓脹、變形和膨脹。陰極方面，以二氧化錳（MnO₂）為例，Mn²⁺ 溶入水系電解液導致容量損失；水系電解質中的成分，如鋅離子（Zn²⁺）、硫酸根離子（SO₄^2-）和水（H₂O），會進一步破壞陰極的穩定性，促進MnO₂的不可逆轉化（在低電位下），并在陰極上形成不溶解的片狀ZnSO₄[Zn(OH)₂]₃·xH₂O，因而導致顯著的容量損失。合理的界面材料設計和加工工藝，有望加深陰極和陽極界面穩定性的理解，提供穩定界面的設計方案。

圖1. 界面設計、合成和表征。

圖2. pPFDA 界面層的結晶度和相應的界面穩定性。

圖5. 利用 pPFDA150 界面實現高度穩定的 Zn 離子水系電池。

  本工作證明了 iCVD 是一種普適的高分子薄膜合成方法，可為高度穩定的下一代水系電池制造保形聚合物界面層。在 iCVD 技術中，聚合反應和薄膜制備只需一個步驟，而且只在一個反應器中進行，因此過程放大及產業化便捷，運行估計較低。研究人員設計了一系列具有不同結晶度的 pPFDA 界面，并以 Zn-MnO₂ 水系電池為例，揭示了它們對電極界面穩定性和電化學特性的提升作用。這種方法和特定的界面設計被推廣到銅和鋰陽極上，它們在水系電解質中面臨著與鋅類似的挑戰。自發水解可在儲存期間通過惰性氟化涂層為金屬陽極提供保護，并在電池循環時自主激活。為了進一步利用水解作用創造出更合適的涂層，未來的工作將側重于多功能共聚物或具有梯度成分的薄膜，這些薄膜帶有不同水解敏感性的側基，可以微調涂層的薄膜穩定性、水活性和離子傳導性。在水系電解質中創建共形相的方法和聚合物相的設計原理具有普遍性，通過實現穩定的界面，為其他水系電化學系統的設計和優化提供了參考，為下一代具有成本效益的儲能系統鋪平了道路。

  相關論文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.3c10638