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南京大學李承輝團隊 Angew：由動態配位鍵構造的具有多刺激響應性的新型機械自適應材料

2024-03-12 來源：高分子科技

設計合成能夠根據外界刺激調整其機械性能的材料是防止其失效和延長其使用壽命的關鍵。然而，現有的機械自適應聚合物仍受到諸如承載能力不足、難以實現可逆變化、成本高和缺乏多重響應性等問題的限制。針對上述問題，南京大學李承輝教授團隊利用動態配位鍵設計了一種具有雙重刺激響應性的新型機械適應性材料，表現為溫度敏感的強度可控調節和速率誘導的沖擊硬化行為。制備的聚合物表現出令人印象深刻的能量耗散、阻尼能力(1.0 Hz時的損耗因子分別為1.15和2.09)、自修復和3D打印能力，具有耐用和可定制的抗沖擊和保護性能。這項研究工作不僅提出了在機械自適應材料中引入配位平衡的新型策略，而且為智能防護領域開發了具有綜合性能的新一代抗沖擊材料。相關工作以“Mechanically Adaptive Polymers Constructed from Dynamic Coordination Equilibria”發表在《Angewandte Chemie International Edition》。論文的第一作者為南京大學趙梓含博士，通訊作者為南京大學李承輝教授。

圖1. 基于動態配位鍵的機械自適應材料的三維交聯網絡示意圖及合成路線。

由于配位作用通常在其締合態和解離態之間處于平衡狀態，該研究工作首先測試證明BPA-Fe及BPA-Co兩種配合物在外界刺激下容易發生動態解離作用，因此，本工作制備得到的刺激響應性材料的機械適應性主要歸因于：配位動態交聯點在外界刺激下的可逆斷裂-重組會誘導纏結聚合物鏈段的動態斷裂或滑移行為，從而使聚合物網絡發生拓撲重排。當沖擊速度低于配位鍵的解離速率時，配位鍵可視為“活性”鍵，當沖擊速度超過解離速率時，配位鍵可視為“非活性”鍵，從而影響聚合物的機械性能。在流變學測試中，所制備的配位交聯聚合物模量在循環溫度斜坡過程中的變化跨越了六個數量級，表明其機械強度具有顯著的溫度響應性。此外，通過拉伸和壓縮應力-應變測試，聚合物的楊氏模量和拉伸韌性也表現出明顯的速率依賴行為。

圖2.配位交聯聚合物的溫度與速率相關的機械適應性。

此外，該動態配位交聯聚合物展現了出色的能量耗散和阻尼性能，對不同應變的循環壓縮和拉伸表現出明顯的耗散和彈性恢復。聚合物的耗能比都保持在40%以上，最大值達到78.67%。在循環拉伸試驗中也觀察到類似的趨勢，能量耗散比超過80%。此外，流變學研究表明聚合物在廣泛的頻率和溫度范圍內可保持其阻尼能力。

圖3. 配位交聯聚合物的能量耗散和阻尼性能。

基于優異的能量耗散及阻尼性能，聚合物材料表現出抗沖擊性能，鋼球下落沖擊實驗表明所得聚合物PBMBD-Fe和PBMBD-Co可明顯衰減鋼球在基材上的沖擊力。具備能量耗散能力的聚合物同時可作為增韌劑對硬脆型環氧樹脂進行力學增韌改性。此外，配位交聯聚合物表現出的溫度響應性和機械適應性使其成為3D打印的理想選擇。通過利用阻尼聚合物的3D打印特性，可以獲得多種按需定制的抗沖擊材料，可在不同領域提供潛在的應用，如個人防護裝備的制造以及航空航天和汽車行業。

圖4. 配位交聯聚合物的抗沖擊測試，增韌能力和3D打印應用。

總結：作者采用配位化學動態平衡策略合成了一種新型的雙重響應機械自適應材料。由于配位交聯點的刺激-響應可逆解離特征，聚合物表現出速率和溫度依賴的機械適應性。同時，該粘彈性聚合物在很寬的頻率和溫度范圍內表現出顯著的能量耗散和阻尼能力，使其在抗沖擊應用中顯示出巨大的潛力。此外，所得聚合物兼具室溫自修復、3D打印等性質，使其更具可持續性、耐用性和可定制性，從而在多個領域展現出潛在應用價值。

原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202400758

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（責任編輯：xu）

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