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港中深唐本忠院士/北師大何本釗 Angew:吡啶鎓-炔點擊聚合
2024-05-04  來源:高分子科技

  細菌,尤其是多重耐藥細菌傳染病對人類健康構(gòu)成巨大威脅,每年導(dǎo)致全球數(shù)百萬人死亡,已成為全球健康問題。陽離子抗菌聚合物具有本征的抗菌能力,可用于抵抗多種病原體因此,陽離子抗菌聚合物的開發(fā)具有重要的科學(xué)和實際意義。目前陽離子抗菌聚合物的合成方法主要包括陽離子功能單體的直接聚合或聚合物后功能化。然而,這些方法面臨著單體活性低、聚合度難以控制、后修飾反應(yīng)不完全等挑戰(zhàn)。因此,迫切需要探索更高效、新穎的聚合方法來克服這些限制,制備出性能增強的陽離子抗菌聚合物



  近日唐本忠院士團隊在Angew. Chem. Int. Ed.期刊上發(fā)表題為Pyridinium-Yne Click Polymerization: A Facile Strategy toward Functional Poly(Vinylpyridinium Salt)s with Multidrug-Resistant Bacteria Killing Ability”研究論文。北京師范大學(xué)何本釗副教授和廣州醫(yī)科大學(xué)李瑩教授為論文共同第一作者,北京師范大學(xué)黃佳昌博士、深圳大學(xué)王東教授、香港科技大學(xué)林榮業(yè)Jacky W. Y. Lam)教授、唐本忠院士為論文共同通訊作者。


  點擊聚合以其高效、選擇性和綠色化學(xué)原理而聞名,已成為制備具有獨特功能的聚合物的一種有前景的方法。雖然已經(jīng)開發(fā)了各種類型的點擊聚合,但點擊聚合直接制備陽離子抗菌聚合物的方法仍未被開發(fā)。在該研究中,作者成功建立了一種簡單高效的吡啶鎓-炔點擊聚合方法該點擊聚合在無催化劑條件下,于60 oC反應(yīng)24小時便可得到分子量高達10430的聚(乙烯基吡啶鎓鹽)。此外,當使用羰基活化炔單體時,反應(yīng)更是在2小時內(nèi)完成,并且具有更加優(yōu)異的區(qū)域選擇性和立體選擇性,得到100%E型結(jié)構(gòu)產(chǎn)物。 


1吡啶鎓-炔點擊聚合制備聚(乙烯基吡啶鎓鹽)


  將芴、四苯乙烯和三苯胺等發(fā)光單元入聚合物主鏈中,賦予所得聚合物優(yōu)異的聚集誘導(dǎo)增強發(fā)光特性。所得聚合物表現(xiàn)出良好的熱穩(wěn)定性、溶解性、低細胞毒性和優(yōu)異的發(fā)光性能,突出了其多種應(yīng)用的潛力。 


2聚合物DMSODMSO/水混合物中的紫外可見吸收光譜和熒光光譜。(A) P1a2a; (B) P1a2b; (C) P1a2c。插圖:在365 nm紫外輻射下拍攝的照片。


  吡啶鎓鹽陽離子使所得聚合物具有固有的抗菌活性,對革蘭氏陽性菌和革蘭氏陰性菌都具有很好的殺傷作用,并且可以有效地殺死MRSAMDR E. Coli 等多重耐藥細菌。體內(nèi)實驗表明,它們能夠有效有效抑制傷口細菌感染,并顯著加快傷口愈合過程。 


3. (A) 經(jīng)細菌感染的小鼠傷口在受到PBSP1a2b (50 μg/mL)治療不同時間后的照片。(B) 經(jīng)不同治療方法處理后的感染傷口大小變化。(C) 5天不同治療下皮膚傷口中細菌菌落的對應(yīng)統(tǒng)計直方圖。(D) 10天感染皮膚切片的H&E染色和Masson染色組織切片。(E) Masson染色中膠原占據(jù)面積百分比的相應(yīng)統(tǒng)計數(shù)據(jù)。


  綜上所述,該工作建立了強大的吡啶鎓-炔點擊聚合方法制備陽離子聚合物,并為解決MDR細菌帶來的挑戰(zhàn)提供了強有力的工具。這種高效的點擊聚合方法將為制備適用于各個領(lǐng)域的功能性陽離子聚合物提供新的途徑。


  論文信息:Pyridinium-Yne Click Polymerization: A Facile Strategy toward Functional Poly(Vinylpyridinium Salt)s with Multidrug-Resistant Bacteria Killing Ability

  Benzhao He, Ying Li, Meng Li, Miaomiao Kang, Xinyue Liu, Jiachang Huang, Dong Wang, Jacky W. Y. Lam, Ben Zhong Tang

  DOI: 10.1002/anie.202405030

  原文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202405030

  下載:Pyridinium-Yne Click Polymerization: A Facile Strategy toward Functional Poly(Vinylpyridinium Salt)s with Multidrug-Resistant Bacteria Killing Ability

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