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港城大楊凱/Derek Ho Angew:離子選擇性遷移率差分放大器 - 增強水凝膠中的壓力感應電壓響應
2024-11-20  來源:高分子科技

  被Piezoinoics 壓電離子學領域開拓者John D. W. Madden 團隊 (Science 376, 502–507,2022)評價為:Pizeoinoics領域的又一代表研究。


  人類皮膚是表面積最大的器官,負責大量感官信息的轉導。柔軟的皮膚機械感受器向神經組織發送信號以產生觸覺。由于人體皮膚中的感覺受體通過離子流對外部刺激做出反應,因此以電子作為信號載體的電子皮膚在實現與生物系統的真正原生集成方面受到限制。壓電離子學 (Piezoinoics) 是離子電子學領域的一種新離子范例,提供了一種自供電、柔軟且生物相容的替代傳感方法。壓電效應是(溶劑注入的聚合物)材料中陰離子和陽離子物質響應于施加的壓力而瞬時分離,從而產生電壓或電流。壓電離子器件已被證明可以產生寬時間范圍的瞬態信號,這些信號結合了高電荷密度和低電壓操作,其特性與基于離子通信的生物對應器件高度相似。因此,壓電離子學提供了一種組合現有的自供電機制無法滿足各種醫療應用(例如人造皮膚和神經接口)的功能,從而為與離子生物過程的無縫直接集成打開了大門。盡管以報道的研究取得了顯著的進展,但之前的報告僅利用了在施加壓力下陽離子和陰離子的自然且不明顯的分離,沒有明確的增強來增加電荷分離以產生放大的壓電輸出,且Piezoinoics的輸出曲線特性并沒有被完全清晰的揭示。


文章亮點


  1. 提出了一種使用冠醚作為離子選擇性遷移率差分放大器的策略,以增強離子聚乙烯醇(PVA)水凝膠中的壓力感應電壓響應。
  2. 采用分子動力學模擬和實驗進一步的證實了Piezoinoic的電壓離子輸出和振幅主要由壓力誘導下陰陽離子擴散速率差所決定,以及展示了Piezoinoic在不同壓力下類型的輸出曲線特性。
  3.冠醚接枝PVA-CE 水凝膠在 0 – 1 kPa 范圍內實現了 30 倍放大的壓電離子系數 1490 nV Pa?1,而未改性 PVA 的壓電系數為 49 nV Pa?1。PVA-CE 具有 0.2 Pa 的超低壓檢測限和 18.1 ms 的快速響應時間。
  4. 應用展示了使用陣列壓力傳感的類人體體感網絡PVA-CE 壓電離子皮膚。


示意圖. PVA-CE壓電離子皮膚增強機電轉換示意。a) PVA-CE 水凝膠的化學成分,b) 冠醚的兩個主要功能:(1) 離子對解離和 (2) 離子去溶劑化,充當離子選擇性遷移率差分放大器 (ISMDA)。c) 具有 ISMDAs 的PVA水凝膠結構。


圖1. PVA-CE聚合物和水凝膠的合成和表征。a)冠醚(CE)接枝聚乙烯醇(PVA-CE)的合成路線,(1)Williamson反應和(2)酯交換反應。b) CE、PVA 和 PVA-CE 的 NMR-H 譜。c) PVA 和 PVACE 水凝膠的數碼照片。d)拉伸應力-應變曲線和e)計算的不同交聯劑含量的PVA和PVA-CE水凝膠的楊氏模量和韌性。
  • PVA-CE聚合物的合成路線采用了Williamson反應和酯交換兩種反應。
  • 設計交聯劑均一化水凝膠的模量,減少形變誤差帶來的Piezoinoic輸出影響

圖2. 離子水凝膠中離子動力學的模擬。a) 用于分子動力學 (MD) 模擬的 PVA 和 PVA-CE 凝膠模型(無壓力)。b) b)Na+ - H2O和 c) Na+ -Cl? 的徑向分布函數 (RDF) d) PVA 和 PVA-CE 在壓力下的模型(離子通量:當盒子中心區域受到壓力時離子向左/右端的擴散)e) Na+離子和Cl?離子之間的擴散率隨時間的變化。PVA-CE表現出增大的擴散率差異,且在施加壓力最大時擴散率差異最大。注:接觸離子對 (CIP)、溶劑共享離子對 (SIP) 和溶劑分離離子對 (SSIP)。
  • 在無壓力體系下:研究分析了冠醚對鈉離子的去溶劑化和離子解對的作用
  • 在有壓力體系下:研究分析了冠醚對鈉離子選擇性傳輸所帶來的陰陽離子擴散速率差的提升。

圖3. 離子水凝膠的壓力誘導電響應。a) PVA-CE 水凝膠壓痕測試示意圖。b) PVA 和 PVA-CE 在 10 kPa下的階躍響應和脈沖響應。c) 壓電離子系數。d) PVA-CE 裝置對五滴連續水滴的響應,每滴水大約施加 4 Pa 的壓力。e) PVA-CE的1000圈的循環響應穩定性。f)測試顯示PVA-CE的性能在再水化后完全恢復。
  • 研究分析了Piezoinoic電壓輸出在兩種壓力下的曲線特性。由于壓力產生的離子流的緣故,在Hold 模式下,觀察到力介入和力離開所對應的極性相反的壓電輸出,進一步的證明了Piezoinoic輸出是由于離子擴散行為產生的。
  • PVA-CE傳感器展示出低的檢測底線、噪音以及具有長循環的穩定性以及再水化形狀記憶能力。

圖4. 壓電離子皮膚設計和表征。a)具有 2×2 和 1×6 電極陣列配置的壓電離子裝置的光學照片,旨在測量遠離壓力中心的各個空間位置的電壓響應。b) 2×2 和 c) 1×6 壓電離子器件在不同電極處收集的電響應。d) 使用 6×6 電極陣列實現的壓電離子皮膚的示意圖和 e) 光學照片。f) 照片和 g) 壓電皮離子膚感應單次觸摸、多次觸摸和捏合的相應電壓圖。
  • 研究分析了不同電極距離、壓力面積等Piezoinoic電壓輸出,旨在分析壓力中心和各個空間位置的壓電離子輸出變化規律。
  • 設計了一片式的Piezoinoic皮膚可感應捕捉單次觸摸、多次觸摸和捏合的等動作。


  原文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202415000


作者信息


第一作者:楊 凱


香港城市大學博士后、香港心腦血管健康工程研究中心(COCHE)副研究員。主要研究彈性高分子、功能性高分子材料結構設計、合成及其在傳感、柔性電子和能源領域的應用。累計發表學術論文三十余篇,其中以第一或通訊作者在Angew. Chem., ACS Energy Letters., Nano-Micro letters, Carbon Energy, Energy &Environmental Materials 等知名期刊發表論文十余篇。2024 年獲 “香港創新及科技基金項目研究人才庫(RTH)” 資助,申請國際專利1項,中國專利1項。


通訊作者:Derek Ho


香港城市大學材料科學與工程系副教授,領導Atoms-to-Systems Laboratory (ATS Lab)。同時,Prof. Ho 是香港心腦血管健康工程研究中心的創始成員,也是該中心的共同首席研究員。Prof. Ho 以一等優異成績獲得不列顛哥倫比亞大學 (University of British Columbia) 電子和計算機工程學士學位和碩士學位,并于 2013 年獲得多倫多大學 (University of Toronto) 電子和計算機工程博士學位。Prof. Ho研究興趣主要集中在可穿戴電子設備材料和器件,特別關注其傳感和儲能上的應用。課題組近年來在EES, Angew, AEM, AFM 等發表了論文數十篇。除了科學研究,Prof. Ho  還對教學創新充滿熱情,他曾獲得香港大學教育資助委員會頒發的"以香港的領先技術將科學技術人才轉化為科技企業家"教學資助,同時領導國際大學教育工作者改善工程創業教育的教學成果。


  課題組鏈接www.atomstosystems.com

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(責任編輯:xu)
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