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南大李承輝/金鐘 Angew.：新型金屬聚合物電解質(zhì)助力寬溫域固態(tài)鋰金屬電池性能的新突破

2024-12-06 來源：高分子科技

聚合物電解質(zhì)雖然具有易于加工的優(yōu)點(diǎn)，但是存在Li⁺離子電導(dǎo)率和Li⁺遷移數(shù)（t_Li+）較低的問題，阻礙了其實際的應(yīng)用。雖然可以通過物理摻雜無機(jī)填料，在一定程度上提升Li⁺離子電導(dǎo)率和Li⁺遷移數(shù)（t_Li+），但是無機(jī)填料的加入會引起相分離，導(dǎo)致Li⁺通道不連續(xù)且不均勻。同時引入的無機(jī)填料易于團(tuán)聚，導(dǎo)致界面阻力增加和傳質(zhì)動力學(xué)減慢。在鋰離子電池領(lǐng)域，開發(fā)具有較高Li⁺離子電導(dǎo)率和Li⁺遷移數(shù)（t_Li+）以及較寬電化學(xué)窗口的聚合物電解質(zhì)依然存在很高的挑戰(zhàn)性。

圖1 高性能金屬聚合物電解質(zhì)（MPE）的設(shè)計與合成

近日，南京大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院李承輝教授團(tuán)隊聯(lián)合金鐘教授團(tuán)隊報道了一種基于動態(tài)配位鍵的聚合物電解質(zhì)。利用鉬（Mo）槳輪配合物作為四齒連接體，在分子水平上連接有機(jī)和無機(jī)組分，合成了一種結(jié)構(gòu)新穎的金屬聚合物。將這種金屬聚合物與LiFSI復(fù)合，獲得了一種在室溫條件下具有高離子電導(dǎo)率（0.712 mS cm^-1）、高離子遷移數(shù)（t_Li+ = 0.625）及較寬的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口（＞5v）的金屬-有機(jī)配位增強(qiáng)的聚合物電解質(zhì)（MPE），用于構(gòu)建高性能的全固態(tài)鋰金屬電池（LMBs）。金屬聚合物中的Mo≡Mo單元存在配位不飽和位點(diǎn)，可以有效地吸附雙（氟磺酰基）亞胺陰離子（FSI^-），促進(jìn)Li鹽的解離，釋放出更多的自由Li⁺，還可以促進(jìn)FSI^-的分解。這些特征有利于提高離子電導(dǎo)率，增加鋰離子遷移數(shù)，構(gòu)建固體電解質(zhì)界面層。此外，動態(tài)金屬-有機(jī)配位鍵賦予MPE可再加工性和自修復(fù)能力，使其能夠適應(yīng)電極體積變化并保持良好的界面接觸。這一策略利用金屬-有機(jī)配位策略避免了現(xiàn)有無機(jī)有機(jī)復(fù)合電解質(zhì)的缺點(diǎn)，突破了以往聚合物電解質(zhì)設(shè)計策略的局限性。研究論文以“Metal-Organic Coordination Enhanced Metallopolymer Electrolytes for Wide-Temperature Solid-State Lithium Metal Batteries”為題發(fā)表在最新一期的《Angew. Chem. Int. Ed.》上。南京大學(xué)副研究員趙培臣和博士研究生王耀達(dá)為論文共同第一作者，李承輝教授和金鐘教授為論文的共同通訊作者。

圖2. 金屬聚合物及其MPE的性能表征

圖3. 鋰||銅半電池和鋰||鋰對稱電池的電化學(xué)性能

圖4. 鋰電極SEI 成分分析

圖5. 全電池性能表征

圖6. 機(jī)理分析

圖7. 電池的寬溫域性能

原文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202416897

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（責(zé)任編輯：xu）

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