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  共價鍵交聯的彈性體因難以重新加工或回收，常被焚燒或填埋，導致嚴重的環境污染。2020年，全球天然橡膠產量達1300萬噸，其中大部分未能有效回收，進一步加劇了資源浪費和環境負擔。Vitrimer作為一種通過動態共價鍵交聯的聚合物，在保持恒定交聯密度的同時實現鍵的斷裂和重組，具有良好的熱穩定性、化學穩定性以及自修復、重塑和回收的能力，是極具前景的環保材料。彈性體服役期間會經歷顯著溫度波動，如輪胎制動，此時材料內部的缺陷會在力和溫度載荷作用下進一步擴大。彈性體抵抗裂紋擴展的能力，即斷裂韌性，受溫度影響顯著。然而，溫度對Vitrimer斷裂韌性影響的研究尚不充分，尤其是溫度相關的動態鍵反應速率對斷裂韌性的影響機制尚不清楚。

圖1. 環氧Vitrimer 中裂紋尖端橋接分子鏈的拉伸極限受動態鍵動力學影響。

  為了考慮鍵反應動力學，他們將分子鏈類比為帶有定時炸彈的彈簧。炸彈的引爆時間

此時，橋接分子鏈平均存活時間足夠長，允許其在拉伸極限時斷裂，橋接分子鏈在斷裂時幾乎拉直。溫度升高會加速動態鍵的解離，從而縮短定時炸彈的時間。在較高溫度

圖2. 不同溫度下環氧Vitrimer的交聯密度與環狀缺陷占比。

圖 4. 溫度對不同應變率下環氧Vitrimer的斷裂拉伸比與斷裂韌性的影響。

  建立了動態鍵高交聯聚合物斷裂韌性與分子鏈平均存活時間的映射關系，闡明了斷裂韌性溫度依賴性的物理機制。理論預測與實驗結果較為一致。 

圖 5. 材料參數對環氧Vitrimer斷裂韌性的影響.

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.4c02212