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  近日，齊魯工業大學（山東省科學院）環境學部、綠色造紙與資源循環全國重點實驗室王振團隊在材料頂刊《Advanced Functional Materials》（中科院一區，TOP期刊，影響因子18.5）上，發表了題為“Construction of lignin-assisted nitrogen defective engineering graphitic carbon nitride for HMF selective conversion to maleic acid through photo-thermal processes”的最新研究論文，齊魯工業大學（山東省科學院）為論文第一單位，環境學部2022級碩士研究生趙悅為論文第一作者，王振教授和呂高金教授為論文的通訊作者。

  HMF是生物質利用的重要平臺化學品，其呋喃環結構和醛基和羥甲基兩個活性官能團使其在通過多功能催化劑進行轉化和未來生產許多增值化學品時具有一定的靈活性。近年來，HMF的高值化利用的研究大多傾向于熱催化轉化，然而，熱催化常伴隨耗能高，反應條件要求苛刻的問題，不符合經濟適用及環保的要求。因此，開發高效且環保的工藝將HMF等生物質衍生化合物選擇性氧化成MA對于推進學術研究和工業應用至關重要。

  本研究利用堿木質素輔助合成了石墨氮化碳（LCN），隨后用濃的 H?SO? 和 HNO3進一步蝕刻LCN 去除了無定形碳層，制得多孔二維納米片堆疊石墨氮化碳（PLCN）。堿木素的摻雜使催化劑中形成生物炭成分，并引入氮缺陷，顯著增加了光催化性能。在光催化條件下，生物炭-PFRs 通過無金屬芬頓樣反應誘導生成·OH，并為 ·OH 和 ·O₂^-重組生成¹O₂提供了活性位點。¹O₂的存在大大提高了 MA 的選擇性生成。混合酸氧化刻蝕后有助于形成酸性氧化官能團，增加了路易斯酸位點的密度。在熱催化條件下， PLCN 中的路易斯酸性位點可激活 HMF 中的 C-C 鍵，從而進一步促進 HMF 的轉化。在可見光照射下，在 90°C 下，在 γ-戊內酯和甲酸體積比為1：1的混合溶劑中（GVL/FAc，1：1，V/V）使用 1.5% PLCN ，反應4 小時，可實現 50.7%的MA產率。PLCN在反應過程中沒有發生金屬浸出。催化 HMF 反應條件溫和，反應時間短，氧壓低，不依賴高活性金屬或外部添加的具有強氧化活性的 H₂O₂ 來實現相對較高的 MA 產率。這種光催化和熱催化協同效應為生物質價值化提供了一種很有前途的方法。

圖1. PLCN的制備過程示意圖

圖2.（a）H₂O₂產率實驗，（b）H₂O₂的光分解，（c） 在 1.5% PLCN 存在下各種清除劑對氧化 HMF 的影響，（d-f）在 BCN 和 1.5% PLCN 存在下DMPO-·O₂^- ，TEMP-¹O₂和DMPO-·OH的 EPR 光譜

圖3. PLCN 選擇性氧化 HMF 生產馬來酸的可能機制

論文鏈接：

https://doi.org/10.1002/adfm.202422264