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  力致變色聚合物材料在防偽、損傷檢測和傳感器領域具有廣闊應用前景，但傳統力敏色團常伴隨光響應特性，導致復雜環境中信號干擾顯著。如何通過聚合物網絡設計實現力響應的選擇性增強與光響應抑制，是當前研究的關鍵挑戰。雙螺力敏色團（如氨基苯并吡喃氧雜蒽ABPX）因雙螺環結構可實現協同斷鍵，成為提升多態響應能力的理想候選。然而，其在不同聚合物網絡中的力/光響應機制差異尚不明確。

  本文報道了雙螺力敏色團ABPX-2OH在單網絡聚氨酯（PU）彈性體和雙網絡聚丙烯酸甲酯-聚氨酯（PMA-PU）彈性體中表現出的不同力致變色和光致變色行為。與在溶液中不同，ABPX在本體彈性體中發生光誘導的單環開環反應，但會經歷力誘導的雙螺環同時開環反應。此外，PMA-PU中的預拉伸效應顯著促進了ABPX-2OH的力致變色，同時通過減少自由體積大幅阻礙了ABPX-2OH的光致變色。雙螺環力響應基團與互穿聚合物網絡策略相結合，構建了一個可控的多狀態刺激響應平臺，可通過不同刺激實現多色切換。

圖1. 聚合物的制備及機理示意圖。雙螺力敏色團ABPX-2OH在紫外光和外力作用下開環反應的示意圖。

  本研究中使用的ABPX-2OH是一種典型的雙螺力敏色團。首先，將雙螺力敏色團ABPX-2OH（1.0 wt%）共價接入聚氨酯（PU）鏈，構建單網絡PU彈性體（ABPX@PU）。通過2.0 wt% ABPX@PU在丙烯酸甲酯（MA）中溶脹并光聚合，形成聚丙烯酸甲酯（PMA）與PU的互穿網絡，ABPX-2OH含量為1.0 wt%（圖1）。

圖2. ABPX@PU的光化學和機械化學反應性。

圖3. ABPX@PMA-PU的光化學和機械化學反應性。

  光致變色行為：紫外光（365 nm）照射下，ABPX@PU中發生單螺環開環反應，生成開放-閉合態（ABPX_OC），表現為472、506、540 nm吸收峰和567 nm熒光發射峰，顏色從淺黃色漸變為紅色（圖2a）。而在ABPX@PMA-PU中，PMA網絡的低自由體積顯著抑制單螺環開環，光致變色強度下降，顏色變化微弱（黃色→淺粉色）（圖3a）。

  力致變色行為：壓縮應力作用下，ABPX@PU和ABPX@PMA-PU均發生雙螺環同步開環，生成開放-開放態（ABPX_OO），新增608 nm特征吸收峰，顏色進一步加深至紫紅色（圖2b），ABPX_OO是非熒光態。PMA-PU互穿網絡的預拉伸效應顯著提升力響應效率，相同壓力下ABPX_OO生成量以及生成速率比PU單網絡高，顏色變化更明顯（如ABPX@PMA-PU從黃色→深紅色）（圖3b）。

圖4. ABPX@PU在70秒輻照及370兆帕壓縮后的恢復過程。

圖5. ABPX@PU和ABPX@PMA?PU在紫外光和外力作用下形成的多色開關。

  通過紫外光照射-壓縮應力的順序刺激，實現了ABPX@PU（淺黃色→橙色→紅色）和ABPX@PMA-PU（黃色→橙色→深紅色）的三態顏色切換（圖5a，b）。互穿網絡體系因光響應抑制和力響應增強，在復雜環境中展現出更清晰的信號分辨能力，同時材料表現出良好的可逆性（圖4），可用于構建可編程的多色傳感平臺。

  該工作為開發高選擇性、高靈敏度的力響應材料提供了新策略，有望在可編程傳感、復雜環境信號識別及智能顯示領域實現應用。在過去的三年中，團隊首次報道了ESIPT非共價力敏色團（J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 9971?9979），報道了羅丹明衍生物和ESIPT的聯用（CCS Chem. 2024, 6, 1798–1809）和（Macromolecules 2024, 57, 3368?3375），創制了促進力敏色團力致變色抑制其光致變色的異質雙重彈性體平臺（ACS Macro Lett. 2024, 13, 308?314）。

  該論文相關研究成果近期以“Difference between Mechanochromism and Photochromism of Aminobenzopyranoxanthene in Single-Network and Double-Network Elastomers”為題發表在《Macromolecules》上（IF=5.1）。北京化工大學2023級碩士研究生李永杰與北京大學博后胡歡為論文的共同第一作者。北京化工大學馬志勇教授和毋偉教授為論文的共同通訊作者，該研究得到國家自然科學基金、北京市自然科學基金及北京化工大學大科學計劃的資助。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.5c00603