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  高分子自組裝制備的嵌段共聚物組裝體在生物材料、藥物遞送、納米反應(yīng)器、吸附分離、傳感器等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用。近年來，聚合誘導(dǎo)自組裝（Polymerization-Induced Self-Assembly, PISA）方法快速發(fā)展，受到廣泛的關(guān)注。PISA在聚合的過程中原位自組裝制備組裝體，這種方法操作簡單、形貌易調(diào)控、重現(xiàn)性好，而且可以制備高濃度的組裝體。然而分散聚合PISA的機(jī)理要求聚合單體可以在溶劑中均勻分散，但聚合得到的聚合物在溶劑中不溶解，這種要求限制了疏水單體在水相中實(shí)現(xiàn)聚合原位自組裝。

  近日，清華大學(xué)化學(xué)系的袁金穎教授課題組通過在PISA中引入超分子化學(xué)中的主客體作用來解決疏水單體在水溶液中的分散問題，實(shí)現(xiàn)了疏水單體的水相分散聚合PISA。他們使用水溶性的主體分子隨機(jī)甲基-β-環(huán)糊精（CD），這種CD可以和多種疏水單體嵌套形成水溶性復(fù)合物，使疏水單體均勻分散在水溶液中。而在聚合過程中，CD分子消除，形成疏水聚合物嵌段。因此，引入主客體作用可以實(shí)現(xiàn)水溶液中苯乙烯等疏水單體的PISA（圖1）。

圖1. 引入主客體作用實(shí)現(xiàn)PISA制備多種形貌組裝體的示意圖

  他們利用這種方法聚合苯乙烯（St）和CD的復(fù)合物制備PEG-b-PS組裝體，通過調(diào)控PS的聚合度，制備了多種形貌的組裝體，包括球形膠束、棒狀膠束、片層、納米管。在聚合過程中，他們觀察到隨著PS鏈的增長，帶狀片層逐漸轉(zhuǎn)變形成納米管。如圖2所示，在轉(zhuǎn)變的過程中，首先帶狀片層上形成小囊泡，較大概率分布在帶狀末端，形成一種啞鈴狀的中間體，隨后小囊泡數(shù)量增加并逐漸融合得到納米管。這種形貌轉(zhuǎn)變不同于蠕蟲狀膠束-片層-囊泡的形貌轉(zhuǎn)變，其可能的原因是CD/St的復(fù)合降低了PS的溶脹程度，限制了PS嵌段的移動(dòng)能力，進(jìn)而得到動(dòng)力學(xué)控制的形貌。

圖2. 啞鈴狀中間體的電鏡照片和帶狀片層-納米管的形貌轉(zhuǎn)變示意圖

  PISA中引入主客體作用可以實(shí)現(xiàn)多種疏水單體的水相分散聚合，實(shí)現(xiàn)高濃度組裝體的制備。同時(shí)，主客體作用的引入可以調(diào)控組裝體的結(jié)構(gòu)。該工作發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition 上，論文的第一作者為清華大學(xué)化學(xué)系的博士生陳曦。

  論文鏈接：http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.201709129/abstract