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  近日，美國(guó)馬里蘭大學(xué)帕克分校的胡良兵教授團(tuán)隊(duì)從脫色后的軟木漿溶液出發(fā)，經(jīng)過2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧基自由基（TEMPO）輔助氧化反應(yīng)得到較粗的纖維素纖維，再將其壓制后得到更細(xì)的纖維素納米纖維（CNF），并與碳納米管（CNT）復(fù)合，經(jīng)真空抽濾得到CNT- CNF復(fù)合薄膜。該CNT-CNF薄膜全部由碳材料纖維組成，其厚度可以控制在10 μm以內(nèi)，密度僅為1.12 g/cm3，直流電導(dǎo)率可高達(dá)704 S/cm，彈性模量高于60 MPa。在CNT-CNF復(fù)合結(jié)構(gòu)中，主要由CNT提供導(dǎo)電通路，而CNF主要提供機(jī)械強(qiáng)度，并能提高CNT在CNF表面的分散性。將該CNT-CNF復(fù)合薄膜用于強(qiáng)酸性水系電池中的集流體，在高達(dá)1.7 V（相對(duì)于Ag/AgCl）和低至-0.5 V（相對(duì)于Ag/AgCl）的電位下呈現(xiàn)出優(yōu)越的電化學(xué)穩(wěn)定性。將該CNT-CNF薄膜在5 M硫酸溶液中浸泡4個(gè)月后，其形貌無明顯變化，仍能保持高達(dá)575 S/cm的電導(dǎo)率。

  與市售活性碳紙（ACC）集流體相比，該CNT-CNF復(fù)合集流體具有更高的電化學(xué)穩(wěn)定性，能在水系電池體系中代替金屬集流體和ACC集流體。經(jīng)估算，該CNT-CNF復(fù)合薄膜的總成本僅為1.027 $/m2，遠(yuǎn)低于同等條件下金屬集流體的成本。該研究成果以“Highly Conductive, Light Weight, Robust, Corrosion-Resistant, Scalable, All-Fiber Based Current Collectors for Aqueous Acidic Batteries”為題，發(fā)表在Adv. Energy Mater.上。

圖1. CNT-CNF復(fù)合集流體的結(jié)構(gòu)示意圖

(a) CNT-CNF復(fù)合集流體的結(jié)構(gòu)示意圖。

(b) 在CNT-CNF復(fù)合集流體中，CNT提供導(dǎo)電通路，而CNF作為骨架并提供機(jī)械強(qiáng)度。

(c) CNF與CNT之間的相互作用使CNT-CNF復(fù)合物穩(wěn)定分散在水溶液中，并為體系提供較高的機(jī)械強(qiáng)度。

圖2. CNF和CNT-CNF在水溶液中的分散性及流變性測(cè)試

(a) CNF水溶液接近透明，能在長(zhǎng)達(dá)6個(gè)月的時(shí)間內(nèi)保持穩(wěn)定的分散狀態(tài)。

(b) CNF的AFM圖像。

(c) CNT-CNF復(fù)合物的水溶液，其中CNT/CNF的質(zhì)量比為6/1。

(d) 靜置1個(gè)月的 CNT-CNF復(fù)合物水溶液仍保持穩(wěn)定的分散狀態(tài)。

(e) 靜置不同時(shí)間后 CNT-CNF復(fù)合物水溶液的流變性能。

圖3. 柔性CNT-CNF薄膜的制備過程及形貌表征

(a) 真空抽濾制備CNT-CNF薄膜。

(b) 經(jīng)反復(fù)彎曲的CNT-CNF薄膜能恢復(fù)原貌，表明CNT-CNF薄膜具有優(yōu)異的柔性。

(c-e) CNT-CNF薄膜的SEM (c) 俯視圖；(d,e) 截面圖。圖(e)中黃色箭頭指示的是SEM制樣過程中由剪切力導(dǎo)致的織構(gòu)。

圖4. CNT-CNF薄膜的電學(xué)性能與力學(xué)性能測(cè)試

(a) 當(dāng)CNT/CNF質(zhì)量比分別為4/1、6/1、8/1時(shí)用四探針法測(cè)得的CNT-CNF薄膜的伏安曲線。

(b) 直流電導(dǎo)率隨CNT/CNF質(zhì)量比的變化情況。

(c) 當(dāng)CNT/CNF質(zhì)量比分別為4/1、5/1、6/1、7/1、8/1時(shí)CNT-CNF薄膜的應(yīng)力-應(yīng)變曲線。

(d) CNT-CNF薄膜的斷裂強(qiáng)度和直流電導(dǎo)率隨CNT/CNF質(zhì)量比的變化情況。

圖5. 本工作中CNT-CNF薄膜的厚度和電導(dǎo)率與文獻(xiàn)值的對(duì)比

圖6. CNT-CNF薄膜的電化學(xué)穩(wěn)定性測(cè)試及其與ACC薄膜的對(duì)比

(a) T型電解池中的三電極體系。

(b) 將CNT-CNF薄膜和ACC薄膜在1.7 V（相對(duì)于Ag/AgCl）電位下加速氧化48 h后測(cè)得的循環(huán)伏安曲線。電解質(zhì)溶液為5 M硫酸，掃描速度為0.5 mV/s。

(c) 經(jīng)圖(b)過程前后CNT-CNF薄膜和ACC薄膜的形貌圖對(duì)比。

(d) 將CNT-CNF薄膜和ACC薄膜在-0.5 V（相對(duì)于Ag/AgCl）電位下加速還原0-48 h后測(cè)得的循環(huán)伏安曲線。電解質(zhì)溶液為5 M硫酸，掃描速度為0.5 mV/s。

  這項(xiàng)工作采取將不同種類的碳材料復(fù)合的策略，設(shè)計(jì)并制備了CNT-CNF復(fù)合薄膜，并將其用于強(qiáng)酸性水系電池中的集流體。該CNT-CNF薄膜具有高的電導(dǎo)率和機(jī)械強(qiáng)度，在強(qiáng)酸性電解液和有機(jī)電解液中均有較高的化學(xué)穩(wěn)定性及電化學(xué)穩(wěn)定性。作為一種典型的復(fù)合碳材料集流體，該CNT-CNF薄膜的性能超過了常規(guī)的金屬集流體和活性碳紙集流體。這不僅有利于水系電池的發(fā)展和應(yīng)用，還有望提高鋰離子電池的安全性，為集流體的設(shè)計(jì)和篩選拓寬了思路。

  論文鏈接：http://onlinelibrary.wiley.com/wol1/doi/10.1002/aenm.201702615/abstract