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  氫能開發(fā)是未來解決能源危機(jī)和環(huán)境污染問題的理想途徑之一，利用太陽能光催化分解水制氫被認(rèn)為是一種極具潛力的制氫技術(shù)，而開發(fā)高效、廉價(jià)的實(shí)用性新型光催化劑是實(shí)現(xiàn)這一技術(shù)的關(guān)鍵，成為當(dāng)前該領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。有機(jī)共軛微孔聚合物由于具有合成方法多樣、易功能化修飾、高的比表面積、化學(xué)結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)可調(diào)等諸多優(yōu)勢(shì)，使其成為一類發(fā)展?jié)摿薮蟮男滦凸獯呋瘎┎牧希吮姸嗫蒲泄ぷ髡叩膹V泛關(guān)注。

  陜西師范大學(xué)蔣加興教授長期致力于共軛微孔聚合物研究，在氣體吸附，熒光傳感，鋰離子電池，超級(jí)電容器等方面取得了大量的研究成果。近年來，在制備共軛微孔聚合物光催化分解水制氫新材料方面做了突破性的研究工作。比如，以苝為核心結(jié)構(gòu)單元，通過選擇苯環(huán)上溴原子的取代位置和數(shù)量的不同制備出具有不同比表面積的共軛微孔聚合物，研究發(fā)現(xiàn)，隨著鏈接位點(diǎn)的增加聚合物比表面積逐漸增大，同時(shí)光催化產(chǎn)氫性能逐漸增加（Macromol. Chem. Phys. 218 (2017) 1700049）。在此基礎(chǔ)上，選擇具有四取代官能團(tuán)的功能分子芘和四苯基乙烯，制備出兩種具有四臂結(jié)構(gòu)的共軛微孔聚合物光催化劑材料，應(yīng)用于光催化分解水制氫（Sci. China Chem. 60 (2017) 1075–1083）。

  最近，陜西師范大學(xué)蔣加興教授課題組設(shè)計(jì)并合成了兩個(gè)系列具有D-π-A結(jié)構(gòu)的共軛微孔聚合物。通過調(diào)節(jié)苯并噻二唑和芘的比例，調(diào)控聚合物的比表面積，孔性能，能級(jí)帶隙，以及聚合物中光生電子的傳輸性能，從而進(jìn)一步調(diào)控其光催化制氫性能。從分子結(jié)構(gòu)上來看，芘具有較高的共軛程度，苯并噻二唑具有較強(qiáng)的吸電子性，芘和苯并噻二唑共聚與聚合物中有利于光的吸收，同時(shí)，芘和苯并噻二唑均具有較高的共平面性，有利于光生電子在分子內(nèi)的傳輸。因此，該共聚體系有利于光催化分解水制氫。

具有D-π-A結(jié)構(gòu)的共軛微孔聚合物的制備及結(jié)構(gòu)

  對(duì)比兩個(gè)系列聚合物可以發(fā)現(xiàn)，以苯為聯(lián)接單元的聚合物共軛程度高于以聯(lián)苯為聯(lián)接單元的聚合物，因此，其具有較高的光催化分解水制氫性能。研究發(fā)現(xiàn)，兩個(gè)系列聚合物的光催化產(chǎn)氫性能隨著苯并噻二唑含量的增加呈現(xiàn)出先增大后減小的趨勢(shì)。其中，芘和苯并噻二唑的比例為9:2時(shí)具有最高的光催化分解水制氫性能，在紫外可見光照射下，產(chǎn)氫速率達(dá)到106 μmol h–1。以光催化產(chǎn)氫最好的聚合物PyBT-2為例，進(jìn)行了長時(shí)間的光穩(wěn)定性測(cè)試，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，連續(xù)照射30個(gè)小時(shí)，其光催化產(chǎn)氫性能并沒有明顯減少，表面聚合物光催化劑具有良好的光穩(wěn)定性。同時(shí)，在相同條件下制備出另外四個(gè)批次的聚合物PyBT-2，對(duì)比了其光催化產(chǎn)氫性能。相同條件下測(cè)試了其光催化產(chǎn)氫性能，五個(gè)批次聚合物的光催化產(chǎn)氫性能在103 ~ 123 μmol h–1 之間，雖略有不同，但差別不大，表面這一系列聚合物具有良好的可重復(fù)性。

 (a)具有D-π-A結(jié)構(gòu)的共軛微孔聚合物的光催化產(chǎn)氫速率;(b)聚合物PyBT-2的光催化循環(huán)穩(wěn)定性測(cè)試;(c)不同批次制備的聚合物PyBT-2的光催化產(chǎn)氫性能.

  最后，以聚合物PyBT-2為例，在紫外可見光照射下測(cè)試了其產(chǎn)氧性能，光照八個(gè)小時(shí)后，計(jì)算其產(chǎn)氧速率為57.9 μmol h–1。對(duì)比其產(chǎn)氫速率可以發(fā)現(xiàn)，二者非常接近與2:1，表明這一系列聚合物具有光催化全分解水的潛能，下一步工作將圍繞這一性能重點(diǎn)展開。相關(guān)工作發(fā)表在國際著名雜志Appl. Catal. B: Environ.上。論文第一作者為許云峰博士，現(xiàn)在西京學(xué)院理學(xué)院有機(jī)高分子光電材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室從事教學(xué)科研工作；通訊作者為陜西省“百人計(jì)劃”入選者，陜西師范大學(xué)特聘教授，陜西師范大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院蔣加興教授。該工作受到國家自然科學(xué)基金（21574077和21304055），中央高校研究生創(chuàng)新基金（2016CBZ001）以及四川大學(xué)高分子材料工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)開放基金（sklpme2016-4-22）資助。

  論文出處：Rational Design of Donor-π-Acceptor Conjugated Microporous Polymers for Photocatalytic Hydrogen Production. Appl. Catal. B: Environ. 228 (2018) 1–9. 

  論文作者：Yunfeng Xu, Na Mao, Chong Zhang, Xue Wang, Jinghui Zeng, Yu Chen, Feng Wang, and Jia-Xing Jiang.

  原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337318300985