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  自然界中的蜘蛛絲具有優(yōu)異的剛性和韌性平衡，其拉伸強(qiáng)度最高可超過1GPa，斷裂韌性可達(dá)150~190J/g。研究顯示，其優(yōu)異的性能是由于多層級組裝的納米相分離結(jié)構(gòu)和納米晶相受限區(qū)域內(nèi)密集有序的動態(tài)氫鍵作用。這種動態(tài)氫鍵作為一類高效的能量犧牲鍵，可以在拉伸過程中動態(tài)斷裂與重構(gòu)，伴隨納米顆粒相的變形，從而在分子尺度上耗散能量，賦予材料超強(qiáng)的韌性。

  雖然近年來國內(nèi)外大量研究人員開展了蜘蛛絲、貽貝足絲等仿生材料的研究，通過向可降解的聚乙烯醇中添加納米碳材料（例如石墨烯、氧化石墨烯、碳納米管、碳量子點等）可以實現(xiàn)增強(qiáng)，但復(fù)合材料韌性卻急劇下降；也有報道通過添加三聚氰胺、改性的SEBS嵌段共聚物等構(gòu)筑動態(tài)氫鍵作用實現(xiàn)增強(qiáng)和增韌，但是這些方法要么制備過程復(fù)雜、成本昂貴，要么降低了PVA材料的綠色可降解特性。

  受蜘蛛絲的強(qiáng)韌機(jī)理啟發(fā)，華南理工大學(xué)生物質(zhì)資源化工團(tuán)隊邱學(xué)青教授和劉偉峰副研究員以亞硫酸鹽制漿產(chǎn)物木質(zhì)素磺酸鹽為原料，采用簡單綠色的水溶液共混工藝，制備了高強(qiáng)高韌的木質(zhì)素/PVA復(fù)合薄膜，拉伸強(qiáng)度和楊氏模量分別達(dá)到98.2 MPa和3.37 GPa，拉伸斷裂韌性則高達(dá)173 J/g，是迄今為止文獻(xiàn)中報道的韌性最高的PVA復(fù)合材料，該韌性已達(dá)到了天然蜘蛛絲的韌性水平。該研究成果以“Biomimetic Supertough and Strong Biodegradable Polymeric Materials with Improved Thermal Properties and Excellent UV-Blocking Performance”為題近期發(fā)表在國際著名材料期刊Advanced Functional Materials（IF=13.325）。

LA/PVA復(fù)合膜的力學(xué)性能

  研究人員利用木質(zhì)素磺酸鹽（LA）兩親性的分子結(jié)構(gòu)，在水溶液中能自組裝形成納米微球，均勻分散在PVA基體中形成納米微相分離結(jié)構(gòu)。TEM分析發(fā)現(xiàn)，兩親性的LA分子可在PVA基體中分相形成4 nm左右的原生納米粒子，這些原生納米粒子進(jìn)一步組裝聚集形成400-500 nm左右的次級納米球；外力作用下，次級納米球隨應(yīng)變增加而逐步被拉開分散，散落成4 nm左右的原生粒子，研究人員將這一過程定義為應(yīng)變誘導(dǎo)分散過程。在應(yīng)變誘導(dǎo)分散過程中，LA原生納米粒子與PVA基體之間通過大量的動態(tài)氫鍵作用，不斷地耗散能量，抑制應(yīng)力集中。同時在拉伸過程中結(jié)合小角光散射（SAXS）分析，發(fā)現(xiàn)LA原生納米粒子與PVA基體之間的受限氫鍵作用，可有效約束PVA的無定型鏈段，促進(jìn)鏈段的延伸和取向結(jié)晶。在整個PVA/LA復(fù)合膜體系，納米微相分離、應(yīng)變誘導(dǎo)分散和受限動態(tài)氫鍵協(xié)同增強(qiáng)被認(rèn)為是PVA復(fù)合膜強(qiáng)度和韌性同時提高的原因。

圖a為純PVA膜；圖b為PVA復(fù)合膜拉伸前LA在PVA基體中的分散形態(tài)；圖c為PVA復(fù)合膜拉伸后LA在PVA基體中的分散形態(tài)。

  由于木質(zhì)素具有優(yōu)異的紫外吸收功能，PVA中僅需添加2~5%的LA即可實現(xiàn)對紫外線全波段的吸收屏蔽，同時還能保持對可見光較好的透過率。此外，LA的加入明顯提高了PVA的熱分解溫度，降低了PVA的熔點，拓寬了PVA可熔融加工的窗口。

圖a和圖b

圖c

  木質(zhì)素是植物中僅次于纖維素的第二大生物質(zhì)資源，來源廣泛。我國每年造紙和生物乙醇工業(yè)會產(chǎn)生超過2000萬噸的工業(yè)木質(zhì)素，但98%以上的工業(yè)木質(zhì)素被直接燃燒，資源的有效利用率極低。該方案采用價格低廉同時又是天然可降解的綠色木質(zhì)素為增強(qiáng)劑，應(yīng)用于可降解聚乙烯醇材料，為制備高強(qiáng)高韌全生物降解高分子復(fù)合材料提供了一種經(jīng)濟(jì)可行的思路，所得木質(zhì)素/聚乙烯醇復(fù)合材料有望應(yīng)用于可降解塑料、組織工程和紫外線屏蔽生物材料等領(lǐng)域。

  論文通訊作者為邱學(xué)青教授和劉偉峰副研究員，第一作者為博士研究生張曉。該工作得到了國家自然科學(xué)基金青年基金（21706082）、廣州市科技計劃一般項目（201804010140）和重點項目（201707020025）、廣東省重點培育項目（2017 B090903003）和中國博士后基金（2017M622693）的資助。

  邱學(xué)青，華南理工大學(xué)教授，博士生導(dǎo)師，現(xiàn)任華南理工大學(xué)副校長，獲國家自然科學(xué)杰出青年基金，入選國家新世紀(jì)“百千萬人才工程”、南粵百杰，兼任中國化工學(xué)會理事、精細(xì)化工專業(yè)委員會副主任，廣東省綠色精細(xì)化學(xué)產(chǎn)品工程技術(shù)研究開發(fā)中心主任、廣東省化工學(xué)會執(zhí)行理事長、生物質(zhì)化工教育部重點實驗室學(xué)術(shù)委員會副主任，第七屆國務(wù)院學(xué)科評議組（化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)科組）成員等。由邱學(xué)青教授領(lǐng)銜的華南理工大學(xué)生物質(zhì)資源化工團(tuán)隊長期從事生物質(zhì)資源-木質(zhì)素的基礎(chǔ)研究及開發(fā)利用，在木質(zhì)素基工業(yè)表面活性劑、木質(zhì)素納米材料的研發(fā)和應(yīng)用方面取得多項原創(chuàng)性成果，并有多項產(chǎn)品實現(xiàn)工業(yè)化應(yīng)用。團(tuán)隊曾獲得國家技術(shù)發(fā)明二等獎2次，國家優(yōu)秀專利獎3次，廣東省專利金獎2次，廣東省科技一等獎1次等獎勵；獲授權(quán)中國發(fā)明專利72項；獲得美國授權(quán)專利2項；發(fā)表SCI/EI論文400余篇；出版專著1部。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.201806912