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  聚合物固體電解質(zhì)因柔性，成本低，易加工，界面性能良好等優(yōu)點(diǎn)使其在未來全固態(tài)電池中具有良好的應(yīng)用潛力。然而低離子電導(dǎo)率以及較弱的機(jī)械強(qiáng)度限制了其在嚴(yán)酷環(huán)境下的應(yīng)用。因能提高聚合物電解質(zhì)的綜合性能，有機(jī)-無機(jī)復(fù)合策略在眾多改性方法中受到了廣泛的關(guān)注。而無機(jī)填料的選擇通常需要考慮多個(gè)方面，如對聚合物結(jié)晶趨勢的抑制，對復(fù)合電解質(zhì)機(jī)械性能的增強(qiáng)以及與鋰鹽離子之間的相互作用等。此外，最近的研究結(jié)果也表明填料和聚合物之間的界面層有利于離子的快速傳輸，因此如何利用界面層構(gòu)筑高效離子傳輸網(wǎng)絡(luò)對于提升聚合物基全固態(tài)電池的綜合性能至關(guān)重要。

  針對這一科學(xué)問題，西安交通大學(xué)丁書江教授團(tuán)隊(duì)提出將石墨相氮化碳（g-C₃N₄）引入聚環(huán)氧乙烷基聚合物電解質(zhì)中，同時(shí)提高電解質(zhì)的電學(xué)性能，熱穩(wěn)定性以及機(jī)械性能的新思路。以復(fù)合電解質(zhì)組裝的全固態(tài)電池在高溫下展現(xiàn)出高的容量以及良好的循環(huán)穩(wěn)定性。

  研究結(jié)果表明，g-C₃N₄的加入顯著降低了聚合物電解質(zhì)的結(jié)晶度，通過利用聚合物-無機(jī)界面的離子快速傳輸性質(zhì)，二維結(jié)構(gòu)的g-C₃N₄納米片可在聚合物中形成有效的離子傳輸網(wǎng)絡(luò)，提高離子傳導(dǎo)性。并且g-C₃N₄納米片與聚合物的作用區(qū)域較大，聚合物鏈在外力作用下不易發(fā)生相對滑移，從而提高了電解質(zhì)的力學(xué)性能。此外，g-C₃N₄的表面富含氮原子，其與聚合物中的鋰鹽相互作用，增加了鋰鹽的電離度。與其他二維材料不同，g-C₃N₄表面的缺陷可視為鋰離子垂直傳輸?shù)臐撛谕ǖ溃軌蜻M(jìn)一步提高離子傳輸能力。

a) g-C₃N₄納米片復(fù)合聚合物電解質(zhì)膜的光學(xué)照片。

b) 具有各種g-C₃N₄含量CSPE不同溫度的離子電導(dǎo)率。

c) PEO，SPE和5％ g-C₃N₄ CSPE的DSC升溫曲線

d) SPE和5％ g-C₃N₄ CSPE在1400-1150 cm-1處的FT-IR光譜。

e) 對稱電池在0.1 mA cm-2下的恒電流循環(huán)性能。

f) SPE和5％ g-C₃N₄ CSPE在0.2 C電流下電池的循環(huán)穩(wěn)定性及庫倫效率。

注：SPE-不含無機(jī)填料的PEO基聚合物電解質(zhì)

CSPE-與無機(jī)填料復(fù)合的固態(tài)電解質(zhì)

  以上研究成果以”g-C₃N₄ nanosheets enhanced solid polymer electrolytes with excellent electrochemical performance, mechanical properties, and thermal stability”為題發(fā)表于材料學(xué)領(lǐng)域期刊Journal of Materials Chemistry A，同時(shí)被主編推薦為2019 Journal of Materials Chemistry A HOT Papers。西安交通大學(xué)丁書江教授為該論文的通訊作者，西安交通大學(xué)理學(xué)院為本論文的第一完成單位，2017級(jí)碩士生孫宗杰為該論文的第一作者。

  該工作獲得國家自然科學(xué)基金及西安交通大學(xué)青年拔尖人才計(jì)劃的支持。

  論文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2019/ta/c9ta00634f