聚合物固體電解質因柔性,成本低,易加工,界面性能良好等優點使其在未來全固態電池中具有良好的應用潛力。然而低離子電導率以及較弱的機械強度限制了其在嚴酷環境下的應用。因能提高聚合物電解質的綜合性能,有機-無機復合策略在眾多改性方法中受到了廣泛的關注。而無機填料的選擇通常需要考慮多個方面,如對聚合物結晶趨勢的抑制,對復合電解質機械性能的增強以及與鋰鹽離子之間的相互作用等。此外,最近的研究結果也表明填料和聚合物之間的界面層有利于離子的快速傳輸,因此如何利用界面層構筑高效離子傳輸網絡對于提升聚合物基全固態電池的綜合性能至關重要。
針對這一科學問題,西安交通大學丁書江教授團隊提出將石墨相氮化碳(g-C3N4)引入聚環氧乙烷基聚合物電解質中,同時提高電解質的電學性能,熱穩定性以及機械性能的新思路。以復合電解質組裝的全固態電池在高溫下展現出高的容量以及良好的循環穩定性。
研究結果表明,g-C3N4的加入顯著降低了聚合物電解質的結晶度,通過利用聚合物-無機界面的離子快速傳輸性質,二維結構的g-C3N4納米片可在聚合物中形成有效的離子傳輸網絡,提高離子傳導性。并且g-C3N4納米片與聚合物的作用區域較大,聚合物鏈在外力作用下不易發生相對滑移,從而提高了電解質的力學性能。此外,g-C3N4的表面富含氮原子,其與聚合物中的鋰鹽相互作用,增加了鋰鹽的電離度。與其他二維材料不同,g-C3N4表面的缺陷可視為鋰離子垂直傳輸的潛在通道,能夠進一步提高離子傳輸能力。
a) g-C3N4納米片復合聚合物電解質膜的光學照片。
b) 具有各種g-C3N4含量CSPE不同溫度的離子電導率。
c) PEO,SPE和5% g-C3N4 CSPE的DSC升溫曲線
d) SPE和5% g-C3N4 CSPE在1400-1150 cm-1處的FT-IR光譜。
e) 對稱電池在0.1 mA cm-2下的恒電流循環性能。
f) SPE和5% g-C3N4 CSPE在0.2 C電流下電池的循環穩定性及庫倫效率。
注:SPE-不含無機填料的PEO基聚合物電解質
CSPE-與無機填料復合的固態電解質
以上研究成果以”g-C3N4 nanosheets enhanced solid polymer electrolytes with excellent electrochemical performance, mechanical properties, and thermal stability”為題發表于材料學領域期刊Journal of Materials Chemistry A,同時被主編推薦為2019 Journal of Materials Chemistry A HOT Papers。西安交通大學丁書江教授為該論文的通訊作者,西安交通大學理學院為本論文的第一完成單位,2017級碩士生孫宗杰為該論文的第一作者。
該工作獲得國家自然科學基金及西安交通大學青年拔尖人才計劃的支持。
論文鏈接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2019/ta/c9ta00634f
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