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  近日，南方科技大學材料科學與工程系郭旭崗教授課題組在ACS Applied Materials & Interfaces上發表氟化酰亞胺基有機半導體的最新研究進展，并在《高分子學報》以 “酰亞胺基N-型高分子半導體研究進展” 為題發表專論。

  與傳統的無機半導體相比，有機半導體具有可溶液加工、可調的化學結構和光電特性等獨特優勢，開發高性能的高分子半導體對有機電子領域的發展至關重要。經過二十多年的發展， P-型（空穴傳輸）半導體材料獲得了長足的發展。與P-型材料相比，由于空間位阻及材料合成上的挑戰，N-型（電子傳輸）半導體材料的研究明顯滯后。因此，材料合成化學家致力于開發結構新穎、具有高平面性和強電子親和能的缺電結構來提高相應的N-型半導體的性能。

  對芳環進行酰亞胺功能化是實現高缺電結構單元的有效策略。除了經典的苝二酰亞胺（PDI）和萘二酰亞胺（NDI）外，近年來，苯并酰亞胺（PHI）、噻吩酰亞胺（TPD）、及聯噻吩酰亞胺（BTI）等新合成的酰亞胺功能化的芳環引起了有機電子領域的廣泛關注。以它們為單體（圖 1a）制備出一系列高性能高分子半導體材料，并取得了優異的N-型器件性能。

圖1 (a) 代表性的酰亞胺功能化受體單元的化學結構；(b) 氟化酰亞胺基單體TFBDI的分子設計策略

  郭旭崗教授一直致力于新型酰亞胺基的高性能高分子半導體的研究，在2008年，首次合成出了NDI的共軛聚合物（Org. Lett. 2008, 10, 5333-5336），經過十余年的發展，基于NDI的聚合物已經在有機場效應晶體管和有機太陽能電池中取得了極其優異的器件性能。隨著對研究的深入，郭旭崗教授對酰亞胺的重要成員BTI進行了深入的探索，并構建了一系列高性能聚合物半導體（J. Am. Chem. Soc. 2011, 133, 1405-1418; J. Am. Chem. Soc. 2012, 134, 18427-18439; Adv. Mater. 2012, 24, 2242-2248; Nat. Photonics 2013, 7, 825-833; J. Am. Chem. Soc. 2014, 136, 16345-16356; J. Am. Chem. Soc. 2015, 137, 12565-12579）。在這些酰亞胺基單體中，BTI的二聚體(BTI2)是一個優異的缺電子單元，其構筑的高分子半導體在有機場效應晶體管和全聚合物太陽能電池中都取得了突出器件性能（J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 6095-6108；Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 15304-15308）。然而，BTI2中間核為給電子的噻吩并[3,2-b]噻吩，基于BTI2的聚合物HOMO能級通常較高，這將會利于空穴的注入并易于產生P-型性能。因此，郭旭崗課題組在BTI2的基礎上設計合成了新的受體單元TBDI（圖 1b），該單元使用電中性的苯環代替給電性的噻吩并[3,2-b]噻吩。與BTI2聚合物相比，基于TBDI的聚合物HOMO能級實現了較大幅度的降低，因此有利于抑制P-型性能并提升N-型性能，實現單極性。結合對BTI系列衍生物氟化的前期工作（Sol. RRL 2018, 3, 1800265；Adv. Mater. 2019, 31, 1807220），為了進一步降低TBDI的前線軌道能級，郭旭崗教授團隊將氟原子引入TBDI中間核中，獲得全新的受體單元TFBDI（圖 1b）。研究結果表明，與TBDI相比，TFBDI具有更低的HOMO和LUMO能級，有利于其聚合物實現N-型性能的提升。郭旭崗教授團隊克服了合成上的挑戰，成功制備出溴化單體TFBDI-Br2單體并構建出其高分子半導體（圖 2）。

圖2 基于TFBDI的高性能N-型高分子半導體

  相比于TFBDI-T，含硒吩的聚合物TFBDI-Se具有更紅移的吸收和更低的LUMO能級，更有利于其N-型性能的提高。將三個聚合物半導體制備成有機場效應晶體管后，均獲得大于0.10 cm² V^?1s^?1的電子遷移率。其中，基于TFBDI-Se的晶體管具有最高0.3 cm² V^?1s^?1的電子遷移率。隨后通過形貌表征研究了TFBDI-Se器件具有更高晶體管遷移率的原因。該研究拓展了酰亞胺芳環體系，對構建高性能N-型高分子半導體材料具有重要的指導意義。

  以上成果發表在ACS Applied Materials & Interfaces（ACS Appl. Mater. Interfaces 2019, DOI: 10.1021/acsami.9b13138）。課題組博士后馮奎和碩士研究生張顯鶴為該工作的共同第一作者，郭旭崗教授為通訊作者。

  基于郭旭崗教授在酰亞胺高分子半導體領域的創新和系統性工作，《高分子學報》最近邀請郭旭崗教授以 “酰亞胺基N-型高分子半導體研究進展” 為題發表專論（Acta Polymerica Sinica, 2019, 50, 873-889）。該專論系統評述了郭旭崗課題組在N-型酰亞胺基高分子半導體的合成和器件應用方面的最新研究進展，并展望了酰亞胺基高分子半導體的前景和發展方向。

  論文鏈接：

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.9b13138

  http://www.gfzxb.org/article/doi/10.11777/j.issn1000-3304.2019.19100