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  智能材料已成為當今材料領域的研究熱點，其中，刺激響應型材料能夠針對不同的外界刺激產生快速響應。由于化學、生物化學以及物理刺激均能產生可檢測的變化信號，刺激響應型材料在環境保護、疾病診治、醫學影像等方面越來越受到人們的關注。純有機材料由于擁有良好的生物相容性、時空可調節性以及精確轉換性等諸多優勢，有足夠的潛力被制備成新一代的便攜式電子設備，如可穿戴器件、柔性顯示器和人造電子皮膚等。

  其中，力致發光（mechanoluminescence, ML）是一種歷史悠久的光學現象：當機械刺激作用于材料上時，便產生強烈的光輻射。這種機械刺激種類眾多，如研磨、碾壓、刮擦、擠壓、超聲處理或者紅外激光脈沖處理等。盡管早在1605年第一例力致發光現象就在蔗糖的塊狀晶體中發現，但是其內在機理尚不明確。由于聚集誘導發光(AIE)性質的引入，純有機力致發光領域在2015迎來了新生，同時對其內在機理有了更深刻的認識。因為物理刺激的作用，有機力致發光現象通常伴隨著材料由晶態到無定形態的轉變。正因如此，目前幾乎沒有關于純有機化合物壓力大小和力致發光強度定量關系的報道，限制了其實際應用。要實現力與發光之間的定量關系，最基本的要求應是：在力刺激后，分子的有序排列不被完全破壞，并且在不連續的力刺激下均能表現出良好的力致發光行為。因此，可引入具有自組裝效應的功能基團，幫助分子在受到外力刺激后，可以形成穩定且有序的新平衡。

  近日，李振教授團隊報道了一種具有自組裝能力的力致發光材料，成功建立了壓力大小和發光強度之間的定量關系。同時，由該材料制備的可穿戴設備在通信、信息存儲以及醫療監護方面展現出潛在的應用前景，并且能對人的心跳做出快速響應。對于日常生活中普遍存在的機械刺激，該材料提供了一種全新的檢測方法。該工作發表于期刊Matter上，論文題目為Heartbeat-Sensing Mechanoluminescent Device Based on a Quantitative Relationship between Pressure and Emissive Intensity，第一作者為武漢大學博士生王璨，通訊作者為武漢大學和天津大學李振教授。

  目前，有機力致發光材料的內在機制已經逐漸明確，許多性能優異的力致發光分子均能在力刺激下產生較強的光輻射。力致發光材料性能越好，越渴望發展其實際應用的價值。但是，由于晶體坍塌是一種動態過程，壓力和光強的定量關系難易精準建立，很大程度地限制了力致發光材料在各種刺激響應領域的應用。

  李振教授研究團隊通過合成具有自組裝性能的力致發光分子，使有機分子在晶體破裂時能夠有效地形成新的亞穩態平衡。由此，成功建立了壓力大小和發光強度的定量關系，制備了靈活的可穿戴設備，并在通信、信息存儲以及醫療監護方面表現出潛在的應用前景。文章主要思路如下：

  1. 合成有機力致發光分子——研究團隊首先合成具有不同取代基(噻吩，苯基)或者不同連接位點的三個分子(tPE-2-Th, tPE-3-Th和tPE-Ph)。其中，三苯乙烯（triphenylethylene, tPE）被選作骨架單元，以保證分子的AIE特征，使其在固態時具有較高的光致發光量子產率(PLQY, Φ)。同時，裸露在雙鍵上的氫原子能夠有效提供晶體坍塌時所需要的晶體缺陷。在力刺激下，為實現自組裝特性來調節分子在晶態下的堆積形式，噻吩單元以不同的連接方式被引入到tPE上。tPE-2-Th和tPE-3-Th在日光下也能展現出明亮的力致發光行為，這為建立壓力大小和發光強度的定量關系奠定了基礎；

  2. 基礎器件的制備與定量關系的建立——為了進一步提高測試時信號的穩定性，研究團隊設計了一種三明治結構的柔性器件。乙烯-醋酸乙烯共聚物(ethylene-vinyl acetate copolymer, EVA)具有突出的緩沖和抗暴性能，被選為器件的固定骨架；tPE-2-Th的晶體作為力致發光材料填充在兩層EVA膜之間；聚對苯二甲酸乙二醇酯（polyethylene terephthalate PETP）作為熱塑性聚酯，對整個裝置進行固定和封裝。兩種不同晶體粒度的器件(Type-A/-B)被用來測定壓力大小和發光強度的定量關系，且成功建立了良好的定量關系。其中，Type-A型器件具有更高的檢測極限值，而Type-B型器件對微弱的力響應更靈敏。這是有機力致發光材料第一次成功地建立了壓力大小和發光強度之間的定量關系，同時這種優異的性能給未來的實際應用提供了可能；

  3. 力致發光材料在多領域的實際應用——利用光輻射和力刺激信號之間的定量轉換，一個通過單個閾值來區分力致發光信號的數據模型被建立。類似于二進制密碼，當信號強度低于閾值時，則可記為“0”，反之則為“1”。通過相關的程序讀寫之后，字母“A~Z”均可以根據需求定制相應的信號序列，從而實現了對通信的加密化。同樣地，隨著信號的增加，由力致發光材料測定的數值能夠翻譯成單詞、短語甚至句子，且能夠像磁帶一樣被傳送或者存儲。此外，一種簡單的可穿戴設備也被制備出來，用于測定外力作用對人體某些部位的損傷程度，如肘部、肩部、脊椎和膝蓋。根據不同的需求，多個不同的閾值可以被自由設定，從而實現對傷害人體的外力沖擊力進行實時監測和預警。除了外界的沖擊力以外，人體自身所產生的微弱壓力也與健康狀況息息相關，如心跳、肌肉運動以及呼吸等。心臟是人體最重要的器官之一，對心臟的健康狀況進行實時監測意義重大。該器件可以對微弱的心跳信號進行同步檢測，并且可以通過信號的互相轉換達到預警的目的。力致發光材料將難以捕捉的力刺激信號轉化為光信號，具備了方便性、警示性和可視化的特點，在通信、信息存儲以及醫療監護方面提供了全新的可能性。同時，力致發光信號可以在不同的系統和設備中進行進一步的分析與存儲。在此基礎上，一個街區、一個城市甚至一個國家的用戶信號能夠形成大數據庫，以便讓我們未來的生活更美好；

  4. 晶體結構、理論模型與計算——具有優異力致發光性能的tPE-2-Th和tPE-3-Th分子均為非中心對稱的Cc空間群，且整個晶體展現為魚骨狀長程有序的空間堆積，而不具有力致發光性能的tPE-Ph分子為中心對稱的P-1空間群，且整個晶體展現為反向平行的空間堆積。三個分子的結構基本相同，但由于噻吩與苯基的自組裝行為不同，其在晶態下被分為兩種完全不同的堆積方式。通過對晶體中C-H…π和C-H…S作用的分析，tPE-2-Th和tPE-3-Th中由于自組裝單元的存在，呈現出更緊密的堆積方式，這有利于高效的力致發光性能。值得關注的是，無論是常溫還是低溫環境，噻吩環在晶體結構中表現出一定程度的靜態無序。這個現象直接證明了晶體中的無序狀態不是由溫度引起的，而是由分子自身的特性引起的。因此，兩種理論計算模型被提出，以用來探討高效力致發光材料的內在機理。通過單分子(分子氣態)計算模型和多分子(分子晶態)計算模型可以得知，晶體中靜態無序的原因主要是該力致發光分子具有相對較低的勢能壘，并且無論噻吩環如何轉動均能與周圍的分子形成較強的分子間作用力，使分子在力刺激的作用下更容易形成新的平衡亞穩態，以助于高效的力致發光性質。

  最后研究團隊對設計高效的力致發光材料以及進一步探索其潛在的應用價值，提出了三點建議：其一，扭曲的分子構型能夠有效地抑制π-π相互作用從而實現有機分子在聚集狀態下有明亮的光輻射；其二，自組裝基團的引入使分子間或分子內的相互作用更加適中并可控，且能夠有效調節聚集態中分子的堆積方式；其三，具有較低勢能壘的有機分子應該更多的被關注，這使分子在晶體中的堆積形式更靈活，從而使力致發光信號更靈敏且穩定。

  此研究再次展現了分子在聚集態時有別于單個分子的獨特性能（Molecular Uniting Set Identified Characteristic，簡稱MUSIC），能夠奏響分子聚集體的MUSIC。同時也表明，可以在分子設計時，考慮如何調控分子在聚集態時的行為，從而獲得更優的材料性能。

  論文網址：https://www.cell.com/matter/fulltext/S2590-2385(19)30272-3