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  噴墨印刷制程具有材料利用率高、制備工藝簡單，可大面積規(guī)模化低成本生產(chǎn)等優(yōu)勢而備受顯示面板行業(yè)關注，目前印刷顯示已進入產(chǎn)業(yè)化研發(fā)階段。其中以量子點納米晶為發(fā)光中心的QLED不僅有非常高的發(fā)光效率，且具有非常窄的電致發(fā)光(EL)光譜，因而有比OLED更好的色純度及廣色域；同時其對環(huán)境水氧敏感度也相對較低，用于柔性顯示對薄膜封裝的要求更低，是一種非常有競爭力的新型前沿顯示技術。

  技術的迭代需要新生技術有足夠的競爭力，印刷QLED顯示走向產(chǎn)業(yè)，首先其印刷器件的發(fā)光效率與壽命得能與OLED技術媲美。盡管量子點材料及旋涂器件技術已日趨成熟，性能指標已可滿足實用需求，但印刷制程的器件性能目前離旋涂器件還有較大差距。當前高性能的鎘基QLED器件HTL通常是TFB，這是由于它有非常高的空穴遷移率，使得器件中的電子空穴更加平衡從而保障了高的電流效率，驅(qū)動電壓較低保障了較長的器件壽命，但TFB用于印刷顯示也存在系列問題：

1、作為聚合物存在批次間分子量不同，易引起材料的遷移率或成膜狀態(tài)變化，器件電流效率波動高達50%以上，嚴重影響產(chǎn)品配色；

2、TFB是非交連材料，QD墨水只能選用正交溶劑，加大了量子點墨水配方開發(fā)難度，打印成膜質(zhì)量易受影響；

3、TFB膜層的表面能低至34mN/m，不利于QD墨水鋪展，不易打印出高質(zhì)量的發(fā)光層，顯示屏易出現(xiàn)mura現(xiàn)象；

4、TFB與QD界面勢壘較大，TFB的熱穩(wěn)定性較差可能影響器件壽命。

  在前期研究工作中，中科院蘇州納米所印刷電子技術研究中心蘇文明研究員團隊針對印刷QLED層間侵蝕問題、特別是HTL/QD界面問題開發(fā)了深HOMO能級的交連型空穴傳輸材料，設計合成了具有平面型分子結(jié)構、HOMO能級高達6.2 eV、遷移率遠優(yōu)于PVK的CBP-V分子，交連后具有高的抗溶劑侵蝕能力，同時薄膜厚度相比于交連前收縮了22%，大幅提高了薄膜致密性，進一步提高了薄膜遷移率和降低器件漏電流，并最終實現(xiàn)了雙層噴墨打印的紅光QLED器件，最大EQE達11.6%，為對比旋涂器件性能（12.6%）的92%（Small, 2019, 15,1900111）。但由于CBP-V深的HOMO能級，雖解決了HTL/QD界面勢壘，但帶來了ITO/HTL界面空穴注入問題，另一方面，CBP-V的遷移率還是遠低于TFB的，導致器件驅(qū)動電壓過高，器件的壽命改善有限。

  最近，該團隊的博士生唐鵬宇和研究實習員謝黎明將CBP-V與TFB進行混合，用于QLED器件研究。結(jié)果表明，一定比例混合的膜層展示了接近于TFB的高遷移率，且具有交連材料的抗溶劑性，同時大幅降低了ITO/HTL及HTL/QD的空穴注入勢壘和界面氧化電位，使得空穴能夠更高效地注入到量子點層中，器件中的電子與空穴更加平衡，大幅提高了器件的效率和壽命。HTL材料及器件結(jié)構如圖1所示。

圖1 (a)聚合物空穴傳輸材料TFB和交連型小分子空穴傳輸材料CBP-V的化學結(jié)構式；(b)器件能級結(jié)構及電荷傳輸示意圖。

  將混合空穴傳輸層應用到紅光QLED器件中（旋涂），經(jīng)過優(yōu)化混合比例和空穴傳輸層厚度，在空穴傳輸層厚度為12 nm，TFB與CBP-V的質(zhì)量比為2:1時，相比TFB參比器件，混合空穴傳輸層器件的啟亮電壓基本沒有變化，并將器件的最大電流效率、最大功率效率和外量子效率分別從23.4 cd/A、22.3 lm/W 和15.9%提高到了32.8 cd/A、36.8 lm/W 和22.3%，器件的電致發(fā)光光譜沒有變化，20組器件統(tǒng)計結(jié)果表明其性能有很好的一致性。壽命測試表明，混合HTL器件的 T₉₀、T₈₀和T₇₀壽命相比TFB器件分別從5.4 h、14.2 h和31.1 h提高到了39.4 h、85.8 h和148.9 h（如圖2所示）。

圖2 采用不同混合比空穴傳輸層的紅光QLED器件的(a)J-V-L曲線、(b)CE-L-PE曲線、(c)EQE-L曲線和(d)電致發(fā)光光譜；(e)20個混合空穴傳輸層器件的最大EQE統(tǒng)計直方圖；(f)TFB器件與混合空穴傳輸層器件的壽命曲線。

  研究同時表明， CBP-V與TFB薄膜在一定比例混合熱交連處理后，混合空穴傳輸層也具備了優(yōu)異的抗溶劑性，如圖3所示，而TFB薄膜則不具備抗溶劑性，同時混合膜層的表面能也得到了一定的提升，更有利于QD層的鋪展。基于此，該團隊在混合空穴傳輸層上噴墨打印紅光量子點墨水制備了噴墨打印紅光QLED器件，器件啟亮電壓低至2.1 V，最大EQE達到了16.9 %（如圖4所示）。

圖3 (a)不同混合比的空穴傳輸層薄膜的抗溶劑性；(b)混合空穴傳輸層交連過程的示意圖。

圖4 基于TFB和混合空穴傳輸層的噴墨打印紅光QLED器件的(a)J-V-L曲線和(b)EQE-V曲線

  以上研究成果以Realizing 22.3% EQE and 7-Fold Lifetime Enhancement in QLEDs via Blending Polymer TFB and Cross-Linkable Small Molecules for a Solvent-Resistant Hole Transport Layer為題發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces（2020，DOI: 10.1021/acsami.0c01001）上。唐鵬宇與謝黎明為本論文的共同第一作者，中科院蘇州納米所的蘇文明研究員及廣東聚華印刷顯示技術有限公司的莊錦勇博士為本論文的共同通訊作者。該研究得到了國家自然科學基金重點項目（U1605244），國家重點研發(fā)計劃（2016YFB0401600）等項目的資助。還得到了國家印刷及柔性顯示創(chuàng)新中心---廣東聚華印刷顯示技術有限公司技術支持與經(jīng)費資助。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c01001