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  導電聚合物在儲能、柔性電子、生物醫藥等多個領域具有重要應用前景。當前導電聚合物的加工主要依賴于噴墨印刷、絲網印刷和光刻技術等技術。這些加工技術工藝復雜、成本高，限制了導電聚合物的快速創新及廣泛應用。近日，麻省理工學院趙選賀團隊發明了一種導電聚合物墨水，首次實現了導電聚合物的高精度3D打印，為導電聚合物的加工制造提供了一個簡單快速、成本低廉的技術。該墨水打印性優異，實現導電聚合物微結構的高分辨率3D打印；并可與現有打印材料集成，實現多材料3D打印。趙選賀團隊展示了高密度電極、柔性微電路等生物電子器件的快速、高通量制造。

視頻 1. 3D打印多種導電聚合物器件

  近日，麻省理工學院趙選賀教授團隊在Nature Communications上發表的研究論文(3D Printing of Conducting Polymers)，發明了一種基于聚(3,4-乙烯二氧噻吩):聚苯乙烯磺酸鹽(PEDOT:PSS)的導電聚合物墨水，實現了導電聚合物微結構的高分辨、高通量、快速直接3D打印。所制備的PEDOT:PSS墨水流變性能好，能夠實現高分辨率（超過30 μm）3D打印，操作簡便且重復性良好。打印的PEDOT:PSS干燥狀態下電導率超過155 S cm^-1，經溶脹可快速轉變為PEDOT:PSS水凝膠，其楊氏模量約為1.1 MPa，電導率可達28 S cm^-1。此外，該墨水也易與其他可3D打印材料（例如絕緣彈性體）集成實現多材料打印，可用于高密度電極、柔性微電子電路等生物電子器件的快速、高通量制造。

  可3D打印PEDOT:PSS墨水的合理設計是該技術的關鍵。通常情況下，導電聚合物以其單體或聚合物溶液形式加工使用，流動性強、不能直接用于3D打印。為了賦予導電聚合物3D打印所必需的流變性能，該研究團隊開發出一種簡單的方法將商業化PEDOT:PSS水溶液產品轉化為高性能可3D打印的導電聚合物墨水（圖1）。首先通過氮氣浴快速冷凍、低溫真空干燥的方式，得到PEDOT:PSS泡沫狀納米纖維結構，然后以水-DMSO二元溶劑混合物重新分散、機械研磨，可得到不同濃度的PEDOT:PSS墨水。流變學測試發現，當墨水中PEDOT:PSS固含量較低時（1-4 wt.％）其粘度較低、屈服應力低，易在打印基底材料上擴散；而當PEDOT:PSS固含量太高時（大于8 wt.％），由于PEDOT:PSS納米原纖維的聚集，3D打印時容易造成噴嘴堵塞現象。固含量適中（5-7 wt.％）時PEDOT:PSS墨水流變性能最佳、能夠滿足直接3D打印需要。這種方法制備出的PEDOT:PSS穩定性優異，在室溫下保存1個月流變性能和可打印性沒有明顯變化。

圖1. 可3D打印PEDOT:PSS墨水的設計制備及流變性能

  研究團隊利用PEDOT:PSS墨水良好的流變性能，實現了多種導電聚合物微結構的高分辨直接3D打印，如高深寬比結構、懸垂結構等三維結構。該PEDOT:PSS墨水能夠輕易實現200 μm、100 μm、50 μm和30 μm等高精度3D打印，且重復性良好。所打印出的PEDOT:PSS三維結構可以在干燥態和水凝膠態之間相互轉化，且在轉換過程中不會產生微結構的明顯變化。所打印的PEDOT:PSS水凝膠懸垂三維結構顯示出良好的長期穩定性，在PBS中保存6個月后未觀察到微觀特征損壞。

視頻2. 導電聚合物三維結構的高分辨3D打印

  3D打印過程對PEDOT:PSS自身的力學、電學、電化學等性能影響較小。電學測試結果表明3D打印PEDOT:PSS干燥淬火后電導率約為155 S cm^-1，溶脹后在水凝膠態下電導率可達28 S cm^-1。同時，團隊發現由于打印過程中擠出對PEDOT:PSS納米纖維取向的剪切誘導增強作用，所使用的打印針頭直徑越小，PEDOT:PSS電導率越高。在柔性基底上打印的PEDOT:PSS在干燥狀態下最大應變達到13％（曲率半徑65 μm，厚度為17 μm），其水凝膠最大應變為20％（曲率半徑200 μm，厚度為78 μm）。拉伸和壓縮彎曲（曲率半徑為±1-20 mm）等力學條件對3D打印PEDOT:PSS的電學性能影響較小。經過10,000次重復彎曲后，PEDOT:PSS依然可以保持較高的電導率（干燥狀態下>100 S cm^-1，水凝膠> 15 S cm^-1）。此外，在Pt電極上打印的PEDOT:PSS具有可逆的氧化還原活性，掃描1000圈后活性降低小于2%，穩定性良好。

  PEDOT:PSS的成功3D打印具有重要的現實價值。研究團隊首先以聚對苯二甲酸乙二醇酯（PETE）為基底，連續、快速制造出108個微電子電路（精度100 μm），總印刷時間少于30分鐘，實現了柔性高精度PEDOT:PSS電子電路的程序化、高通量制造（圖2）。所打印出的電路可以輕易點亮LED燈，并且在彎折扭曲等力學作用下保持功能。此外，PEDOT:PSS的3D打印工藝可以輕易與其他經典3D打印材料集成、進行精密器件制造，例如團隊成員利用PEDOT:PSS與PDMS的多材料3D打印進行了商業化高密度神經電極的制造，所制備的高密度電極功能與商業產品相當，但制造成本大幅降低。基于高精度、多材料3D打印技術，團隊成功開發出一種多通道植入式軟神經探針，電極共由9個PEDOT:PSS通道組成，打印精度為30 μm。在1 kHz時阻抗范圍為50 ~ 150 kΩ，植入小鼠海馬背側（dHPC，坐標：-1.8 mm AP；1.5 mm ML；-1.0 mm DV）后，可以成功記錄小鼠自由移動期間單個神經元細胞的神經活動信號，包括局部場電勢（LFP；在1 kHz）和動作電勢，連續記錄時間超過兩周（圖2）。

圖2. 3D打印導電聚合物器件

  該研究首次成功實現了導電聚合物的高精度3D打印，在導電聚合物傳統加工處理技術之外開發了一種簡單快速、成本低廉的技術手段，為柔性電子、可穿戴/植入設備等器件定制及商業推廣提供了新策略。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-020-15316-7

團隊介紹

  該研究工作由麻省理工學院機械工程系、江西科技師范大學柔性電子創新研究院和浙江大學神經科學研究所合作完成。MIT博士生 Hyunwoo Yuk和江西科技師范大學盧寶陽教授為論文共同第一作者，浙江大學神經科學研究所林燊博士、羅建紅教授以及江西科技師范大學屈凱同學、徐景坤副校長為論文共同作者，MIT終身教授趙選賀為通訊作者。

  盧寶陽教授就職于江西科技師范大學柔性電子創新研究院，擔任常務副院長。入選江西省“雙千計劃”科技創新高端人才項目、江西省主要學科學術與技術帶頭人、江西省杰出青年人才計劃、江西省百人遠航工程。曾獲中國青少年科技創新獎、江西省自然科學獎一等獎、江西省高校科技成果一等獎等多項科研獎勵。主持國基3項、省級重點項目等十余項。目前實驗室經費充裕，擁有年輕和諧的科研團隊，一流的公共科研平臺以及良好的工作氛圍。主要研究方向為：

• 高性能導電聚合物合理設計；

• 導電聚合物加工及器件化；

• 動態表界面調控；

• 導電聚合物在人機交互界面上的應用。

  研究院目前擬全職引進材料類、化學類、電子類等相關學術背景的博士數名，待遇優厚，有意者請將個人簡歷（pdf）發送至盧寶陽教授郵箱luby@mit.edu，郵件標題請注明“姓名+專業+畢業學校”。

  MIT趙選賀團隊（http://zhao.mit.edu）專注推動軟材料和人機共融科技，最近的成果包括：

生物電子方向（Bioelectronics）

• 定義水凝膠生物電子學（hydrogel bioelectronics） Chemical Society Review, 48, 1642 (2019)

• 首次高精度3D打印導電聚合物 https://doi.org/10.1038/s41467-020-15316-7

• 首次實現導電聚合物水凝膠和多種基底的堅韌粘附。

• 首次提出純PEDOT:PSS高性能導電水凝膠機理、制備及圖案化方法Nature Communications 10, 1043 (2019)

• 首創可食用水凝膠電子并用來長期監測核心體征 Nature Communications, 10， 493 (2019)

• 首創可拉伸水凝膠電子 Advanced Materials 28, 4497 (2016)

生物粘合方向 （bioadhesives）

• 首次提出干燥交聯（dry-crosslinking）機理,用于粘合各種潮濕表面（wet adhesion）。發明人體雙面膠（tissue double-sided tape），能夠在5秒內粘合軟濕組織器官和植入設備，并保持長期堅韌、柔軟且生物兼容。Nature 575 (7781), 169-174 (2019)

• 首次提出水凝膠抗疲勞粘結 （fatigue-resistant adhesion）的機理并實現與各種材料的抗疲勞粘結 Nat. Commun.,2020, https://doi.org/10.1038/s41467-020-14871-3

• 首次提出水凝膠超韌粘結 （tough adhesion）的機理并實現與各種材料的超韌粘結 Nature Materials 15, 190 (2016)

• 首次提出堅韌水凝膠高彈體聚合物（hydrogel-elastomer tough hybrid）并實現不干水凝膠 (anti-dehydration hydrogel) Nature Communications, 7, 12028 (2016)

生物醫療機器人方向 （biorobots）

• 首次提出3D打印鐵磁軟材料和軟機器 Nature, 558, 274 (2018)

• 首創鐵磁軟體導絲機器人，并遙控巡航復雜血管網絡 Science Robotics, 4, eaax7329 (2019)

生物電子方向（Bioelectronics）

• 首次提出純PEDOT:PSS高性能導電水凝膠機理、制備及圖案化方法Nature Communications 10, 1043 (2019)

• 首創可食用水凝膠電子并用來長期監測核心體征 Nature Communications, 10， 493 (2019)

• 首創可拉伸水凝膠電子 Advanced Materials 28, 4497 (2016)

水凝膠方向 （hydrogels）

• 提出抗疲勞水凝膠材料的設計原理，并首次實現超高抗疲勞斷裂（anti-fatigue-fracture）水凝膠材料 Science Advances, 5: eaau8528 (2019)；PNAS,116 (21) 10244-10249 (2019)

• 首次提出3D打印超韌超彈水凝膠的方法并打印各種載細胞的超韌超彈水凝膠結構 Advance Materials, 27, 4035 (2015)

• 首創液壓水凝膠驅動器和機器人 Nature Communications, 8, 14230 (2017)

• 首創超高拉伸水凝膠光纖 Advanced Materials, 28, 10244 (2016)

• 首次實現各種醫療儀器上的超韌水凝膠涂層  Advanced Healthcare Materials,6,1700520 (2017); Advanced Materials, 1807101 (2018)

• 首創并3D打印可拉伸生命器件 （stretchable living devices）PNAS, 114, 2200 (2017)；Advanced Materials, 1704821 (2017)

失穩方向 （Instabilities）

• 首次應用力學失穩得到人工粘膜 PNAS, 115, 7503 (2018)

• 首次提出可重復折疊大面積石墨烯 Nature Materials, 12, 321 (2013)

• 首次發現并解釋電致褶皺（electro-creasing）和電致空穴（electro-cavitation）現象  Physical Review Letters, 106, 118301 (2011)；Nature Communications, 3, 1157 (2012).

綜述

• 定義水凝膠機器 (hydrogel machines) Materials Today (2020)

• 定義水凝膠生物電子學（hydrogel bioelectronics） Chemical Society Review, 48, 1642 (2019)

• 系統闡述水凝膠增強 （high strength）的機理 Proceedings of the National Academy of Sciences, 114, 8138 (2017)

• 系統闡述多種水凝膠增韌（high toughness）的機理 Soft Matter, 10, 672 (2014)