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  隨著現(xiàn)代工業(yè)的高速發(fā)展，發(fā)展高能效的精準(zhǔn)分離材料和技術(shù)，實現(xiàn)離子、分子尺度的精準(zhǔn)分離對能源、水、化工、制藥等領(lǐng)域?qū)a(chǎn)生變革性的影響，是我們迫切需求和不斷追求的目標(biāo)。膜分離具有能耗低、分離條件溫和、易于操作等優(yōu)點，已廣泛應(yīng)用于工業(yè)化大生產(chǎn)和日常生活的各個領(lǐng)域。然而，制備具有高度均一孔徑的納孔膜材料，實現(xiàn)離子或小分子化合物的精準(zhǔn)分離仍面臨巨大挑戰(zhàn)。為實現(xiàn)這一目標(biāo)，近年來發(fā)展了一系列基于一維納米材料（如碳納米管等）、二維納米材料（如石墨烯等）、水通道蛋白等為代表的新型膜材料，但這些新型膜材料在實際應(yīng)用中仍面臨著難以大規(guī)模制備、長效穩(wěn)定性差，以及成本高等問題。

  近期，中科院蘇州納米所靳健研究員課題組與美國范德堡大學(xué)林士弘教授課題組合作，設(shè)計開發(fā)了一種利用表面活性劑自組裝有序單分子膜調(diào)控界面聚合過程（即surfactant-assembly regulated interfacial polymerization, or SARIP）制備具有超窄孔徑分布的薄膜復(fù)合納濾膜（TFC-NF）的策略，實現(xiàn)了亞?級的分子/離子的高精度分離。該研究成果近日以“Polyamide Nanofiltration Membrane with Highly Uniform Sub-nanometre Pores for Sub-1? Precision Separation” 為題發(fā)表在自然出版集團(tuán)旗下的《Nature Communications》雜志上。

  界面聚合法是目前最有效的大規(guī)模制備TFC-NF的方法，同時也是工業(yè)化納濾膜生產(chǎn)的主要方法。在傳統(tǒng)界面聚合反應(yīng)中，溶于水相中的二胺（PIP）單體擴(kuò)散進(jìn)入含有酰氯（TMC）的油相中，在水油界面處發(fā)生聚合反應(yīng)生成聚酰胺分離層（圖1a）。由于這兩個單體的反應(yīng)是高反應(yīng)活性的超快過程，且PIP在水/油界面的擴(kuò)散是不可控的隨意過程，導(dǎo)致生成的聚酰胺分離層結(jié)構(gòu)不均勻、孔徑分布相對較寬（圖1c），難以實現(xiàn)尺寸相近的分子或離子的高精度篩分（圖1e）。以Li⁺（Stokes半徑：2.4 ?）和Ba²⁺（Stokes半徑：2.9 ?）為例，膜對它們的截留率分別為19%和17%，幾乎無法實現(xiàn)分離。

圖1、（a）傳統(tǒng)界面聚合過程（IP）vs（b）表面活性劑有序單分子膜調(diào)控的界面聚合過程（SARIP）；（c）和（d）IP和SARIP制備得到的聚酰胺分離層結(jié)構(gòu)示意圖；（e）IP和SARIP過程制備得到的膜的實際分離性能對比圖。

  在本工作中，他們在油水界面處引入由陰離子表面活性劑—十二烷基磺酸鈉（SDS）形成的自組裝有序單分子膜，該有序排列的單分子膜極大地改變和調(diào)控了PIP單體的跨界面擴(kuò)散行為。具體表現(xiàn)在：1、SDS中帶負(fù)電的磺酸基與弱正電的PIP分子之間形成一定的靜電吸引相互作用，使PIP單體在SDS的磺酸基一側(cè)先預(yù)富集再擴(kuò)散到油相，這使得PIP在界面處的分布變得更均勻，同時加大的PIP單體在水/油兩相中的濃度梯度進(jìn)一步提高了其擴(kuò)散速率，有利于生成更高交聯(lián)度的聚酰胺分離層；2、SDS有序單分子膜的存在能有效地規(guī)整PIP單體在水/油界面處的無序擴(kuò)散，同時分子動力學(xué)（圖2a-c）和第一性原理（圖2d）計算均表明，PIP單體沿SDS有序單分子膜的跨界面?zhèn)鬏斔杩朔哪軌靖汀Ｒ簿褪钦f有序單分子膜促進(jìn)了界面聚合反應(yīng)快速均勻的發(fā)生，進(jìn)而生成的聚酰胺分離層具有更窄分布的均勻孔徑。所獲得的膜對Li⁺和Ba²⁺的截留率分別為30%和93%，展現(xiàn)出明顯的篩分分離性能，其分離精度達(dá)到?級（圖1 e）。SARIP被證明是一種調(diào)控單體擴(kuò)單行為進(jìn)而調(diào)控界面聚合反應(yīng)、獲得具有超窄孔徑分布和超高精度分離性能的薄膜復(fù)合納濾膜的有效策略，其基于現(xiàn)有工業(yè)化納濾膜的制備過程工藝使其大規(guī)模制備成為可能，具有潛在的實際應(yīng)用價值和前景。

圖2、SARIP過程反應(yīng)機(jī)理研究。（a-c）分子動力學(xué)（MD）模擬SDS有序單分子膜對PIP分子在水/油兩相界面處的分布的影響；（d）第一性原理（DFT）模擬SDS分子與PIP分子之間的相互作用；（e-g）蒙特卡洛（Monte carlo）模擬計算SDS有序單分子膜對于界面聚合過程中單體擴(kuò)散的影響規(guī)律。

  該論文第一作者為美國范德堡大學(xué)與中科院蘇州納米所聯(lián)合培養(yǎng)博士研究生梁元喆。朱玉長副研究員、靳健研究員和林士弘教授為論文的共同通訊作者。該工作得到蘇州大學(xué)李有勇教授、臺灣中原大學(xué)李魁然教授、臺灣科技大學(xué)洪偉松教授以及美國耶魯大學(xué)Menachem Elimelech教授的通力合作，同時得到國家自然科學(xué)基金杰出青年科學(xué)基金（51625306）、國家自然科學(xué)基金基礎(chǔ)科學(xué)中心（21988102）和青年科學(xué)基金（51603229）等項目的支持。

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-15771-2