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  生物進化過程中的各種動態(tài)響應行為，包括粘附，修復，生長和增強等使各種生物能更好的適應周圍的環(huán)境。例如，海參為了自我保護會改變其自身內(nèi)表皮強度（最高可達50 MPa）。動物的肌肉通過反復的運動而出現(xiàn)自主生長和增強。當前，大多數(shù)研究集中在開發(fā)這些具有類似自然生命特性的柔軟合成材料。然而，具有自發(fā)響應能力的硬質(zhì)材料研究是一個挑戰(zhàn)，具有廣泛的應用價值。比如，使用保溫材料被認為是最有效的減小建筑能量流失、提高建筑能源使用效率的方法。然而，幾個典型的性能衰退因素，比如裂縫和滲漏是所有這類材料常見的質(zhì)量問題。它們帶來的隱患眾所周知，特點在于難于預防和探測，同時后期維護費用昂貴，甚至無法修復。

  針對材料自我保護和環(huán)境響應的自發(fā)修復能力，江漢大學曹一平副教授和朱超副教授團隊提出了一種室溫下可自生長的動態(tài)共價鍵策略，構(gòu)建了一種空氣/水觸發(fā)的自修復和自生長的仿生智能層狀復合材料。研究人員通過將適應性強且可生長的鄰苯三酚（PG）-硼砂（borax）動態(tài)共價鍵整合到聚丙烯酰胺（PAAm）-粘土（clay）網(wǎng)絡(luò)中，在空氣/水的刺激下，該材料可展現(xiàn)出優(yōu)異的自粘性，自修復，自密封和再密封及再加工等特性。此外，該機制賦予了復合材料優(yōu)異的室溫下自生長的能力，使其壓縮強度提高了4至10倍（最高達51 MPa）。

圖1 仿生材料的靈感和鞘翅結(jié)構(gòu)示意圖

  解析：輕質(zhì)的甲蟲鞘翅具有不同的層狀結(jié)構(gòu)（如圖c所示），包括由多酚和富含胺的化合物組成的外角質(zhì)層，中表皮層和內(nèi)表皮層（如圖a所示）。鞘翅，作為內(nèi)部軟組織與外部環(huán)境間的堅硬屏障，在受損后通過環(huán)境中氧氣氧化作用可展現(xiàn)出優(yōu)異的自我生長和自發(fā)修復的能力，這為開發(fā)智能輕質(zhì)層狀復合材料提供了模型。

圖2 （a）PG保護策略和材料制備（b）空氣/水觸發(fā)的自修復概念和交聯(lián)化學

  解析：作者首先采用Borax來保護強反應性的PG，然后與粘土（clay），丙烯酰胺等混合，再結(jié)合定向冷凍技術(shù)制備了仿生層狀復合材料。該材料在受損后，在空氣/水刺激下，受損部位Borax-PG復合物中的PG被解離釋放，在氧氣的作用下迅速的氧化為高活性的Purpurogallin，與從保護劑轉(zhuǎn)變?yōu)榻宦?lián)劑的Borax進一步交聯(lián)固化，這種可生長的動態(tài)共價策略可實現(xiàn)材料的自發(fā)修復和自生長。

圖3復合材料結(jié)構(gòu)和性能

  解析：通過將自生長的動態(tài)共價策略與定向冷凍技術(shù)結(jié)合所制備的復合材料不僅表現(xiàn)出與甲蟲鞘翅相似的層狀結(jié)構(gòu)（如圖3c-e），還賦予了復合材料自密封和自修復等性能。如圖3a-b顯示了新制備樣品和空氣中暴露2天后的圖片；圖3f-g顯示了潮濕空氣中樣品暴露72 h后表面可形成深色氧化膜；且斷開的樣品噴微量水后空氣中暴露20天后表面會自發(fā)生成厚度約為2 mm的保護膜。此外，復合材料還可粘附在潮濕的食指上。為了直觀地觀察界面粘附力，如圖3i所示，將復合材料切成薄片在潮濕空氣（95％ rh）中短暫搖動可實現(xiàn)再組裝。更有趣的是，廢棄的復合材料隨意堆放在玻璃容器中，在通風的環(huán)境下存放10個月后，這些材料仍表現(xiàn)出自主的重組、塑形和黑化（圖3j）。

圖4 再密封網(wǎng)絡(luò)的結(jié)構(gòu)及驗證

  解析：作者研究了斷面自密封處的交聯(lián)情況。自密封后樣品的FT-IR光譜（紅線）中1315 cm^-1處歸因于B–O–C鍵的不對稱拉伸。密封膜形成后，硼酸鹽（BO₄^-）特征性B–O鍵移至較低的波長（1082→1072 cm^-1、790→778 cm^-1），表明了硼酸鹽的配位交聯(lián)。因此，提出了一個密封膜的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)模型（圖4b所示）。這種可逆和犧牲性的多硼酸酯和動態(tài)硼酸酯-多酚交聯(lián)可在材料破壞時重新構(gòu)成。如圖（c）所示，樣品切成兩半后噴水重新粘合在潮濕空氣中暴露10分鐘后，形成密封膜（I和II）和裂縫處的粘性纖維（III，約4 mm），這種自我修復能力，進一步可視化了所提出機制的有效性。

圖5 熱泄漏和修復能力。

  解析：作者對水作為粘合劑和商用粘合劑來對復合材料修復前后的隔熱性能進行了評估。如圖5a顯示了材料修復的過程。圖5b為修復后的材料照片，包括：用丙烯酸粘合的樣品；硅膠密封（ii）；水修復的樣品（iii–v）；和原始樣品（vi）。圖5c-e為原始材料、水密封和硅膠密封的材料的熱成像絕熱性能。圖5f中放大的水密封樣品（頂部）和硅膠做密封樣品的熱成像圖清晰的展現(xiàn)了水密封材料的優(yōu)越性。圖5g展現(xiàn)了修復前后材料表面中心溫度差（|ΔT |）與時間的關(guān)系。這種水修復后的樣品（1.1g）可承受7公斤的重量（如圖5h右所示），在進一步加載破壞后，修復間隙保持完整（左下圖）。

圖6 智能復合材料的自生長和再加工性能。

  解析：圖6a-d為經(jīng)過不同濕度、溫度和時間處理的材料實物圖。圖6e-f為自增長12個月后軸向（e）和徑向抗壓強度（f）。圖6g顯示了完整材料（插圖1）軸向切割重新粘合（插圖2），再壓縮處理（插圖3）和自增長12個月后（插圖4）的壓縮應力-應變曲線。自增長后軸向強度（3→4）從11.2 MPa急劇增加到51.3 MPa。圖6h為該復合材料與已報道的多孔材料的密度-壓縮強度的Ashby圖。

  以上成果發(fā)表在Acs Nano（DOI：10.1021/acsnano.0c02549），論文的第一作者單位為江漢大學高分子材料與工程系和交叉學科研究院。該工作由碩士生貝中武、雷楊和呂銳在曹一平、朱超、蔡少君和趙東等老師的指導下完成，并得到了武漢大學化學與分子科學學院張先正教授的悉心指導。

  該研究成果得到了湖北省自然科學基金面上項目、江漢大學研究生創(chuàng)新基金等項目資助。

  全文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c02549