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  有機聚合物熱電材料是一類新興的可以實現熱與電直接轉換的清潔能源材料，與無機熱電材料相比，聚合物熱電材料種類匱乏、熱電轉換性能低。化學摻雜是提高聚合物導電能力、調控其熱電性能的主要手段，目前聚合物半導體材料摻雜效率低，而且高濃度摻雜容易破壞聚合物自身堆積從而顯著降低載流子遷移率，不僅不能獲得高電導同時伴隨著澤貝克系數的減小，限制了器件性能的提升。因此，開發摻雜效率高并且能夠保持高遷移率的新型導電高分子體系對于提升聚合物半導體熱電性能具有重要意義。

  經典的聚噻吩類材料容易被摻雜，可以獲得高電導，但是這類材料本征遷移率低，而且Seebeck系數很低 (10~20 μV K^-1), 最終功率因子不高（圖1）；另一類給-受體交替型聚合物通常表現出良好的載流子遷移率，但由于其電離能較大，導致化學摻雜效率低下，較難獲得高電導。近日，中國科學院上海硅酸鹽研究所李慧副研究員和陳立東研究員利用功能基元隨機共聚策略，巧妙地將給-受體型構筑單元和聯噻吩單元進行組合，獲得一系列新型導電高分子，成功地實現了摻雜效率和遷移率的協同優化，為高性能聚合物熱電材料的結構設計提供了重要的參考依據。

  這類新材料結構特點是：（1）利用給-受體單元之間靜電相互作用增強聚合物鏈之間堆積緊密；（2）烷氧基修飾的聯噻吩給體單元可以提高聚合物和摻雜劑之間的電荷轉移。（3）隨機共聚增大聚合物主鏈的不規整性，有利于提高澤貝克系數。

圖1. 經典的聚噻吩類（上）、給-受體交替型聚合物（中）以及本工作中設計的新型聚合物（下）。

  新型的共聚物通過Stille偶聯反應獲得，制備過程簡單并且聚合物主鏈組成可調控（圖2）。

圖2. 聚合物的合成和化學結構

圖3. 三類聚合物霍爾遷移率和載流子濃度隨摻雜濃度的變化趨勢(a, b, c)。電導率、澤貝克系數和功率因子隨載流子濃度的變化趨勢(d, e, f)。

  相較于給-受體交替型聚合物半導體在高濃度摻雜時遷移率顯著下降和聚噻吩類半導體本征遷移率低的特點，通過功能基元共聚策略制備的新型聚合物半導體在較高濃度摻雜時載流子遷移率依然保持在1 cm² V^-1 s^-1以上（圖3），并且載流子濃度達到10²⁰~10²¹ cm^-3，最終可以獲得高電導率（> 350 S cm^-1）。此外，由于隨機共聚可以降低聚合物主鏈的規整度，使得新型聚合物的澤貝克系數高于全噻吩聚合物，最終功率因子高于110 μW K^-2 m^-1，證明功能基元的隨機共聚是制備新型高性能熱電材料的有效策略。

  相關研究成果以Synergistically Improved Molecular Doping and Carrie Mobility by Copolymerization of Donor-Acceptor and Donor-Donor Building Blocks for Thermoelectric Application”為題發表在國際著名學術期刊Advanced Functional Materials上，并且被選為當期back cover。中科院上海硅酸鹽研究所李慧副研究員為第一作者和通訊作者，陳立東研究員為共同通訊作者。該研究得到國家自然科學基金和上海市揚帆計劃的支持。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202070270