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  隨著柔性電子器件的蓬勃發展，導電水凝膠憑借其優異的電子性能和機械柔韌性，被認為是柔性電子器件理想的候選材料。然而，傳統的導電水凝膠由于其豐富的含水量，使其對環境較為敏感。當溫度降到冰點以下，水凝膠容易凍結，機械柔性下降，離子傳輸受阻，限制了其在低溫氣候和高海拔地區的應用。即使暴露在室溫環境下，水凝膠極易失水變干，影響其長期使用。近年來，研究人員將乙二醇、甘油等有機溶劑引入到水凝膠體系中能夠顯著改善水凝膠的環境穩定性。然而，有機溶劑的參與往往會使體系中的含水量降低，導致離子電導率的下降。此外，將高濃度的無機鹽溶液引入聚合物網絡也能有效降低水凝膠的凝固點。但大量的無機鹽離子往往會削弱水凝膠三維網絡的機械強度。因此，開發兼具環境適應性、高導電性和良好機械性能的水凝膠迫在眉睫。

  針對上述問題，華南理工大學王小慧教授和英屬哥倫比亞大學Orlando J. Rojas教授研究團隊將纖維素納米纖維（CNF）和LiCl引入到聚丙烯酰胺（PAM）基體中，設計了一種具有抗凍性、抗脫水性、可拉伸性和導電性的雙網絡水凝膠。借助分子動力學模擬，并結合熱力學和光譜學（拉曼和低場核磁共振）分析，研究了凝膠內部水分子的相互作用，證實了凝膠網絡中LiCl與水之間強大的離子水合作用有助于提高凝膠中水分子的穩定性，賦予水凝膠良好的環境適應性，即在-80~25 °C的寬溫度范圍顯示出優異的抗凍性，在室溫環境下保持良好的抗脫水性。得益于CNF與LiCl的協同作用，即使在-40 °C條件下，該水凝膠仍然表現出穩定的可拉伸性（~748%）和足夠的離子電導率（2.25 S/m）。利用該水凝膠作為電解質應用于雙電層超級電容器，實現了優異的機械柔性、循環穩定性（10000次循環后比電容保持率為96%）和低溫條件下的工作穩定性。

圖1 PAM/CNF/LiCl水凝膠的制備示意圖

圖2 分子動力學模擬結合熱力學和光譜學分析揭示PAM/CNF/LiCl水凝膠結構-水的相互作用

圖3 PAM/CNF/LiCl水凝膠的抗凍性、抗脫水性、拉伸性和導電性

圖4 PAM/CNF/LiCl水凝膠作為電解質應用于雙電層超級電容器

  以上相關成果以“Nanocellulose/LiCl systems enable conductive and stretchable electrolyte hydrogels with tolerance to dehydration and extreme cold conditions”為題發表在Chemical Engineering Journal（DOI：doi.org/10.1016/j.cej.2020.127306）。論文第一作者為華南理工大學博士后葛文嬌，通訊作者為Orlando J. Rojas教授和王小慧教授。該研究工作得到國家自然科學基金、中央高校基礎研究項目、加拿大卓越研究員計劃、加拿大創新基金會和歐盟科研創新計劃“地平線2020”的大力支持。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.127306