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  可拉伸電子器件在可穿戴設備、可植入醫療器件、人工皮膚、軟體機器人以及人機交互等新興前沿領域受到越來越多的關注。柔性可拉伸電子器件與柔性供能器件一起可以組成完整的可穿戴電子系統。制備高性能高可靠性的柔性儲能器件，使之具有與柔性電子器件相匹配的可拉伸性能不可或缺。超級電容器具有功率密度高、循環壽命長、工作溫限寬、無需維護等優點，在未來可穿戴設備等領域具有巨大應用潛力。目前,可拉伸超級電容器的制備主要依賴于間接轉移法，極大的限制了器件的制備效率和影響了器件的可靠性和穩定性，不適用于未來規模化和標準化生產的要求。

  近日，美國密歇根州立大學曹長勇教授團隊首次報道了基于氣溶膠4D直接打印的可拉伸超級電容器。本研究中，研究人員制備了基于碳納米管(CNTs)、還原氧化石墨烯(RGO)以及聚(3,4-二氧乙基噻吩)摻雜聚對苯乙烯磺酸(PEDOT-PSS)的復合材料油墨，利用氣溶膠噴射打印技術將柔性電極直接打印到可拉伸聚合物基底上，然后利用自組裝折紙（機械失穩）方法自動形成可拉伸電極。實驗表明，該方法制備的超級電容器的可拉伸電極具有微米尺度的褶皺結構和納米尺度的網狀結構，表現出優良的電化學儲能性能和穩定的機械力學性能。科研人員利用此方法制備出的可拉伸超級電容器可以最大拉伸到原有面積的800%，并能在1000次循環張拉力學測試中保持恒定的儲能性能。測試結果表明復合材料油墨電極具備很高的導電率、大比表面積和高速離子通道，從而得到具有高比電容、能量密度和優異的倍率性能的可拉伸電容器。本研究中，科研人員進一步測試了利用該方法打印任意形狀超級電容和超級電容陣列的能力，展示了采用該工藝制備不同結構的串并聯超級電容陣列來滿足不同電壓或功率需要的情況。與文獻中報道的采用其他方法制備的超級電容器相比，本工作報道的4D打印的可拉伸超級電容器具有優異的儲能性能、超大的拉伸性能和穩定的機械性能。展望未來，相信4D打印技術將會在規模化和標準化制備可拉伸超級電容器或其他儲能器件方面將發揮巨大作用，產生深遠影響。

圖1：4D打印可拉伸電極的制備過程。(a)利用復合材料油墨（RGO-CNT-PH1000）直接打印可拉伸電極的流程示意圖。（b）4D打印過程的實驗設計和配置。（c，d）4D打印的可拉伸電極的微米尺度的自組裝折紙（褶皺）形貌。

圖2：打印的可拉伸電極的材料表征。（a）RGO-CNT-PH1000復合材料電極的掃描電鏡圖。（b）碳納米管網狀結構的掃描電鏡圖。（c）RGO-CNT復合材料的透射電鏡圖。（d,e,f）RGO-CNT-PH1000復合材料的透射電鏡圖。

圖3：4D打印的可拉伸超級電容器的電化學表征。（a）可拉伸超級電容器的裝配流程示意圖。（b）可拉伸超級電容器在100%×100% 雙向拉伸應變下，不同掃描電流速率時的伏安曲線。（c）可拉伸超級電容器在不同應變狀態下，50毫伏/秒時的伏安曲線。（d）可拉伸超級電容器在不同應變條件下的阻抗圖。（e）可拉伸超級電容器在不同應變時的恒流充放電圖。（f）可拉伸超級電容器在不同應變條件下的比電容變化圖。（g）可拉伸超級電容器在1000次機械拉伸-釋放循環中的歸一化電容變化情況。（h）可拉伸超級電容器在10,000次恒流充放電循環中的歸一化電容變化情況。

圖4：4D打印的可拉伸超級電容器與其他方法制備的超級電容器的電化學性能和機械拉伸性能對比。（a）可拉伸電極。（b）可拉伸超級電容器。

  該成果日前在線發表在國際知名期刊Advanced Materials Technologies上。論文第一作者為周逸豪博士，論文通訊作者為密歇根州立大學曹長勇教授。

  論文鏈接:Zhou, Y., Parker, C. B., Joshi, P., Naskar, A. K., Glass, J. T., Cao, C., 4D Printing of Stretchable Supercapacitors via Hybrid Composite Materials. Adv. Mater. Technol.2020, 2001055. https://doi.org/10.1002/admt.202001055

  課題組網站：www.caogroup.org