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  柔性電子領域的快速發展激發了研究人員對柔性、可拉伸儲能設備的不懈追求。然而，在長期重復變形過程中，柔性/可拉伸儲能器件將面臨結構破壞，如裂紋、穿刺、斷裂、層離等，從而電化學性能發生嚴重衰減甚至引發安全問題。受人體皮膚以及生物質材料與生俱來的自修復功能啟發，將自愈合機制引入柔性/可拉伸儲能器件，有望解決機械變形過程中導致的機械及電化學性能衰減等問題。

  蘇州大學邵元龍教授，孫靖宇教授與加州大學洛杉磯分校Richard B. Kaner教授團隊合作在《Materials Today》上發表題為“Self-healing flexible/stretchable energy storage devices”的綜述論文，從柔性/可拉伸儲能器件結構出發，系統總結了電極、電解質、基底、封裝材料的自愈合機制、愈合效率、愈合過程中材料熱、動力學演變過程以及自愈合作用下的機械柔性評估機制，并指出柔性/可拉伸自愈合儲能領域目前面臨的關鍵問題、挑戰和未來的發展方向。

  論文主要分為以下幾個部分：

1. 柔性儲能器件結構

  主要由一維（同軸、平行、螺旋、彈簧及“脊椎”型）、二維（三明治、平面、波浪、蜂窩及“之”字型）以及三維（蜂窩、折紙及剪紙型）。一維結構具有質輕、體積小、可全方位變形等優點而適用于線性結構設計，如織物等。但一維結構儲能器件的電極活性物質負載量較低，具有較低的能量密度。二維結構通常具有較高的活性物質負載量，可實現較高的能量密度。指叉式電極結構相比三明治結構可以實現更高的離子電導率，有利于實現更高的功率密度。波浪、蜂窩狀及“之”字型結構可以實現更高的拉伸效果。三維蜂窩、折紙及剪紙結構具有更高的軸向拉伸性能及極易調節的柔性性能，適用于可折疊的集成體系。

圖1.柔性/可拉伸儲能器件的結構。

2. 自愈合機制

  根據是否需要引入愈合劑及愈合結構的不同，自愈合發生機制主要分為三種類型：(1)一次性膠囊型自愈合機理：當斷裂發生時，膠囊裂開釋放愈合劑，使得愈合劑與材料發生物理或者化學愈合；(2)可重復愈合的管道型自愈合機理：三維連通的愈合劑通道可以及時補充斷裂消耗的愈合劑，從而實現多次愈合；(3)本征可逆化學鍵引導的自愈合機制，無需另外添加愈合劑。但可逆的化學鍵合受熱動力學控制，通常需要外界能量刺激。

圖2. 自愈合機制示意圖：(a-c)一次性膠囊型自愈機制：愈合劑儲存在膠囊中，并釋放以愈合斷裂引起的結構破壞；(d-f)可多次愈合的血管型自愈機制：愈合劑儲存在三維網狀血管通道中，可實時補充消耗的愈合劑，可實現多次愈合過程；(g-i)材料本征可逆化學鍵誘導的自愈合機制：材料包含可逆的鍵，觸發多重和可逆的自我愈合過程自愈合的熱動力學過程。

3. 自愈合過程的熱、動力學過程

  從熱力學上講，當吉布斯自由能變化ΔG＜0時，自愈合過程自發進行。在初始階段，體系的熵增是自愈合的主要驅動力。分子鏈在斷裂處形成濃度差，導致分子鏈端逐漸向裂口處擴散并進行填充。另外，自愈合動力學過程還與分子鏈的柔性、分子量及玻璃化轉變溫度相關。當焓變增量大于熵增對系統的貢獻時，需要外界刺激誘導自愈合過程的發生。

圖3. 自愈合熱動力學示意圖:(a)吉布斯自由能、熵增及焓變對自愈合的影響；(b)吉布斯自由能隨聚合物鏈的分子質量(M)和柔性參數(f)的變化而變化。當ΔG = 0時，該平面表示聚合物鏈達到高斯平衡態；ΔG＜0時，自愈合過程自發發生；ΔG＞0時，自愈合響應需要外部能量刺激。

4. 自愈合電極的制備及愈合性能表征

  電極材料、粘結劑以及集流體是構建自愈合電極的重要組成部分。該部分總結了基于本征物理和化學作用的磁力和范德華力作用的柔性自愈合電極以及基于可逆氫鍵作用的自愈合粘結劑以及基于液態金屬流體的自愈合集流體，并討論了基于不同自愈合機制的電極對電化學性能的影響。

圖4.自愈合電極材料的結構設計和性能表征：(a)磁力誘導的自愈合電極；(b)不同自愈合次數后的能奎斯特圖；(c)不用自愈合次數后的循環伏安圖；(d, e)自愈合碳納米管電極在斷裂前和自愈合后的SEM圖；（f）碳納米管電極在不同自愈合次數下的應力-應變曲線。

圖5. 自愈合粘結劑的結構設計及電化學性能表征：(a) 自愈合聚合物/炭黑復合粘合劑電子電導率隨體積的變化；(b)鋰化后的硅微米顆粒的裂紋和自愈合過程SEM圖；(c) 自愈合粘結劑的彈簧擴展模型及P(HEA-co-DMA)和PAA的之間的化學結構和相互作用；(d)碳/硅/自愈合聚合物泡沫電極拉伸和釋放過程示意圖；(e)基于PAA-P(HEA-co-DMA)粘結劑的自愈合電極的循環性能。

5. 柔性/可拉伸自愈合凝膠電解質的制備及愈合性能表征

  凝膠電解質具有優異的柔性，高度可拉伸性以及生物相容性等優勢而被廣泛應用于柔性儲能器件。通過引入不同類型的化學鍵可以提高凝膠電解質的機械強度，愈合效率，縮短愈合時間。

圖6. 自愈電解質的自愈機理及電化學性能：(a)超長拉伸性能的VSNPs-PAA的機理圖；(b,c) VSNPs-PAA凝膠電解質和超級電容器在不同自愈合次數后的離子電導率和循環伏安曲線；(d,e) 基于共價交聯的Poly(AMPS-co-DMAAm)/Laponite/GO水凝膠電解質的結構示意圖和自愈合過程的SEM圖；(f)自愈合凝膠電解質在不同愈合時長下的機械性能對比；(g)自愈合超級電容器在不同拉伸強度下的恒電流充放電圖。

6. 自愈合基底和封裝材料的制備及愈合性能表征

  自愈合基底和封裝材料作為機械支撐和保護層，將電化學器件內部的敏感元件與外界隔離。通過強鍵和弱鍵的有效結合，可同時實現高拉伸長度和高機械強度的自愈合基底和封裝材料。

圖7. 自愈合基底/封裝材料的自愈合機理及性能表征：(a)PDMS中強鍵與弱鍵交聯示意圖；(b) Zn(Hbimcp)2-PDMS中的配體交換過程；(c)自愈合PDMS在不同愈合時長后的應力-應變曲線；(d)羧基化PU在不同自愈合次數后的應力-應變曲線；(e)羧基化PU封裝的鋰離子電池在不同愈合次數后的循環性能；(f)自愈合的TPU薄膜在斷裂愈合后的承重效果圖。

7. 自愈合性能評估

  在試劑應用中，柔性/可拉伸儲能器件會面臨彎曲、折疊、扭曲、拉伸、錘擊及切割等機械破壞。自愈合不僅需要修復儲能器件的機械性能，同時還需要恢復電化學性能。自愈合效率的評估通過以下公式進行計算：

圖8. 各種機械變形刺激示意圖及變形引起的儲能器件損傷模式: (a)柔性/可拉伸儲能器件的機械變形包括：彎曲、折疊、扭轉、切割、錘擊等，(b)由于變形導致的電極和集流體的損傷模式，如分層、刺穿、裂紋、腐蝕、裂紋和斷裂等。

  文章在最后章節中提出柔性自愈合領域所面臨的挑戰及未來的發展前景，例如材料機械性能、電化學性能與自愈合性能之間的相互博弈，機械變形過程中的電化學界面穩定性等。該綜述為讀者了解柔性自愈合儲能領域發展現狀提供了參考，對未來研究的發展趨勢提出理論指導。

  論文的第一作者為蘇州大學能源學院博士生佟曉玲，通訊作者為邵元龍教授，共同第一作者為阿伯杜拉國王科技大學博士生田政南，共同通訊作者為蘇州大學孫靖宇教授與加州大學洛杉磯分校Richard B. Kaner教授。

  原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1369702120303813