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  智能熒光高分子水凝膠是一種具有可調發光性能的高分子軟材料，其具有三維聚合物交聯網絡中包含大量溶劑水分子的材料結構特點，使得其不僅可以兼具熒光高分子水溶液和固態本體材料兩者共同的性能優勢，還可能具有一些獨特的新性能，例如其可以在合適外界刺激下與周圍水環境發生快速物質交換以誘導材料體積、模量、熒光等性能的同時變化，因而在傳感檢測、信息存儲加密、仿生變色皮膚、仿生變色偽裝軟體機器人等方面擁有巨大應用前景，是先進發光高分子材料領域的重要發展方向之一。

  近年來，中國科學院寧波材料技術與工程研究所智能高分子材料課題組陳濤研究員與路偉研究員一直致力于智能熒光高分子水凝膠的構建及其仿生驅動、信息加密等應用研究（ACS Sensor, 2018, 3, 2394; Adv. Funct. Mater., 2018, 28, 1704568; Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58,16243; Sci. China Mater.2019, 62, 831; ACS Macro Lett. 2019, 8, 937; Adv. Funct. Mater., 2019, 29, 1905514; Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 3640; Angew Chem Int Ed, 2021, doi.org/10.1002/anie.202007506等）。例如，該團隊在2019年曾報道一種基于苝四甲酸熒光團的多功能高分子水凝膠，其不僅表現出Fe³⁺誘導熒光猝滅性能，還兼具形狀記憶和自修復性能。基于這些功能的有效協同，并與中國傳統的折紙技術相結合，成功將負載了信息的2D水凝膠片“搭建”成形狀各異的3D水凝膠信息載體，實現了基于熒光高分子水凝膠的三維信息存儲和加密（Adv. Funct. Mater., 2019, 29, 1905514）。然而，該熒光水凝膠只能表現出Fe³⁺刺激的“開-關”兩態熒光響應，難以實現加密信息的按需解密和傳遞。針對這一問題，該團隊近期受邀在Wiley旗下智能材料與系統新刊Advanced Intelligent Systems上發表題為 “Programming Multistate Aggregation-Induced Emissive Polymeric Hydrogel into 3D Structures for On-Demand Information Decryption and Transmission”的研究論文，提出了一種具有智能多態熒光響應特性的聚集誘導發光型（Aggregation-induced emission,AIE）高分子水凝膠，并構建了具有高安全級別的新型3D信息加密平臺，成功實現儲存信息的按需解密和傳遞。

圖1 多穩態AIE熒光高分子水凝膠

  研究人員首先設計合成了一種基于取代萘酰亞胺熒光團的AIE熒光單體（DAEAN），隨后將其共價引入化學交聯的聚丙烯酸-丙烯酰胺網絡和物理交聯的瓊脂網絡中以構建具有雙網絡結構的AIE熒光高分子水凝膠。由于疏水性AIE分子在親水性水凝膠基質中自發聚集，該水凝膠可發出明亮的藍光，而且其熒光性能可以通過Eu³⁺的配位交聯來進一步增強。此外，得益于丙烯酸和Eu³⁺配位交聯作用的動態可逆性，該水凝膠還具有不錯的自修復和形狀記憶性能，可將2D片層水凝膠編程為復雜的3D結構。進一步研究表明，該水凝膠的發光性能具有典型的溫度響應性，而且不同于傳統聚丙烯酸-丙烯酰胺水凝膠在30℃至40℃之間的較窄溫度區間相變行為，經Eu³⁺配位后的水凝膠可在較寬的溫度范圍（25℃～60℃）下逐步改變透光率。這是因為隨著溫度升高，雖然聚丙烯酸和聚丙烯酰胺鏈段之間的氫鍵會迅速解離，但AAc-Eu³⁺配位相互作用需要相對較高的溫度才能逐步解離，減弱取代萘酰亞胺熒光團的聚集程度，進而獲得溫敏性的多態熒光切換行為（圖2）。基于以上特性，可將負載信息的紙張密封在兩片水凝膠之間，并利用自修復和形狀記憶性能編程為具有三維蝴蝶形狀的信息加密平臺（圖3a）。其分別在40℃、70℃和用EDTA刺激的條件下，顯示出不同的信息。并進一步設計了可向多個接受者傳遞不同信息的四面體信息加密平臺（圖3b）。該工作成功設計了基于智能熒光高分子水凝膠的3D信息加密平臺，可用于信息的按需解密和傳遞，有望為智能熒光高分子水凝膠的應用提供新思路。

圖2 熒光高分子水凝膠多態熒光切換性能表征

圖3 熒光高分子水凝膠三維按需解密和信息傳遞

  該工作得到了國家自然科學基金（52073297，21774138，51773215），中國科學院前沿科學重點研究項目（QYZDB-SSW-SLH036），國家重點研究發展計劃（2018YFB1105100），中國科學院青年創新促進會（2019297），華南理工大學廣東省分子聚集體發光重點實驗室開放基金（2019B030301003）等項目的支持。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aisy.202000239