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  長期以來，火災報警器可以幫助人們及早發現火災，最大限度地減少生命和財產損失。但是，當前市售的火災報警器存在成本高、響應時間長、易謊報誤報等問題。因此，如何降低其成本，并提高火災報警器的準確性和快速響應能力一直是火災安全領域的重點攻關難題。

  為解決上述問題，中科院廣州化學研究所屈貞財博士和吳昆研究員在前期的研究基礎上（Chemical Engineering Journal 2021(421): 129729），報道了一種利用氨基功能化的磷烯（BP-NH2）和氧化石墨烯（GO）共價反應制備出同時具有超高導熱和阻燃性的柔性膜，隨后將其應用于智能火警報警器，顯示出超快的火災響應能力（圖1）。

圖1 （a）柔性膜的制備過程；（b）BP-NH2與GO的共價連接機理

  研究人員首先通過球磨BP晶體和尿素制備了氨基功能化的BP納米片（BP-NH₂），隨后在1-(3-二甲氨基丙基)-3-乙基碳二亞胺（EDC）和N-羥基琥珀酰亞胺（NHS）的作用下，利用BP-NH₂與氧化石墨烯（GO）的羧基共價反應，成功將BP納米片和GO共價連接起來，最后借助于真空抽濾和碘化氫還原等方式制備了多功能柔性復合膜。

  導熱性能測試，如圖2所示。在 BP-NH₂添加量僅為20.0 wt%，RPNG 20復合膜展現出高達1496.87 ± 51.11 mm² s^?1的熱擴散系數，其導熱系數更是高達1085.74 ± 37.08 W m^-1K^-1，這與美國內布拉斯加大學林肯分校Zhang Jing-chao教授報道的多層石墨烯納米片的理論計算值1086.9±59.1 W m^-1K^-1（Nanoscale, 2015(7):18716-18724）完全一致。相比于純的GO膜，提升了99.4倍。有效介質理論（EMT）計算表明，由于BP納米片和GO的共價連接作用，其界面熱阻降低至純石墨烯納米片的1/367，這也是迄今為止報道的界面熱阻降低的最低值。

圖2 （a）面內導熱系數；（b）導熱系數提高因子（TCEF）；（c）柔性膜的導熱機理

  導熱機理認為：對于還原氧化石墨烯（RGO）膜，盡管還原過程可以有效去除含氧官能團，但是其自身依舊存在大量的結構缺陷，且BP-NH₂納米片的團聚會產生巨大的界面熱阻，當熱流穿過薄膜時，聲子的傳輸會受到阻礙，無法形成通暢的導熱通路。對于還原的柔性復合膜（RPNG），由于BP-NH₂通過共價鍵而非物理作用與GO相連，一方面，可以有效連接相鄰的石墨烯納米片，降低其片層之間的界面熱阻。另一方面，BP-NH₂上的氨基也將相互形成氫鍵，進一步延長導熱路徑，加速聲子的傳導，使傳熱過程幾乎沒有損失。

  為了檢驗該工作在實際熱管理中的應用，研究人員使用紅外熱像儀觀測了柔性復合膜在加熱和冷卻過程的表面溫度變化，如圖3所示。從圖3可以看出，當樣品連續加熱15s時，RPNG 20膜的表面溫度迅速從34.5 °C升高到了112.1 °C，顯示出超高的傳熱速率。與加熱過程相似，RPNG 20膜可以在5 s內從112.1 °C快速冷卻到47.2 °C，再次證實了RPNG 20膜具有極高的傳熱效率，有望在電子設備的散熱中發揮重要作用。

圖 3（a）熱管理應用示意圖；（b）加熱和冷卻過程中的溫度變化截圖；（c）柔性復合膜的溫度-時間曲線

  阻燃性能測試（圖4）表明，由于存在含氧官能團，GO膜在燃燒20s后就被完全燒盡，幾乎沒有任何殘留物。對于RGO膜，由于還原過程中氧含量的降低，其薄膜在燃燒后會留下一定量的殘留物，但會發生嚴重的卷曲和變形，無法滿足實際的生產需求。與GO膜和RGO膜相比，RPG膜和RPNG膜都表現出優異的阻燃性，它們在燃燒過程中幾乎沒有質量損失。然而，當它們暴露于火焰中2s時，RPG膜出現了明顯的收縮現象。而對于RPNG膜，它可以保持原有的形狀，表明RPNG膜比PNG膜具有更加出色的阻燃性和形狀穩定性。這是因為BP-NH₂通過共價鍵與GO相連，形成了長效的阻燃路徑，結合了石墨烯和BP-NH₂的高效阻燃特性，形成了包含碳、磷、氮等元素的膨脹型阻燃體系。

圖 4 不同膜燃燒過程的視頻截圖

  隨后，研究人員結合TGA、EDS、XRD、Raman、XPS等多項表征手段對炭層進行了分析，提出了一種基于膨脹型阻燃體系的阻燃機理（圖5）。阻燃機理認為：在該復合膜體系中，還原的氧化石墨烯、BP和氨基官能團分別充當了體系的碳源、酸源和氣源。燃燒時，BP納米片一方面捕獲氣相中的自由基（包括H·和OH·自由基），減少可燃物的含量，抑制燃燒反應的擴散。另一方面，氨基可能分解為氨氣或氮氣等不可燃氣體，稀釋可燃氣體的濃度并進一步阻礙燃燒行為的進行。此外，還原的氧化石墨烯為復合膜體系提供了充足的碳源，促進了保護性炭層的形成。同時，BP將與氧氣反應形成P_xO_y。這些P_xO_y在水的作用下會進一步生成磷酸衍生物，將再次促進致密炭層的生成，有效隔絕了熱量和可燃氣體的滲透，進而達到阻燃的目的。

圖 5 阻燃機理示意圖

  最后，研究人員將未還原的柔性膜應用于自制的智能火警報警系統，如圖6所示。結果顯示，當柔性膜遇到火焰襲擊時，展現出不到1s的超快火災報警響應能力，并且在離開火源后仍可以繼續工作。

圖 6 快速響應能力檢測裝置：（a）GO膜；（b）PNG 20膜

  該研究創造性地將高導熱填料石墨烯（G）和高阻燃填料磷烯（BP）共價結合起來，不僅可以顯著提升復合膜的導熱能力，還可以賦予其優良的阻燃性能，將其應用于智能火警報警器，對于消防安全和火災防控具有重要的理論和現實指導意義。

  相關研究成果“Facile Construction of a Flexible Film with Ultrahigh Thermal Conductivity and Excellent Flame Retardancy for a Smart Fire Alarm”近期發表在ACS旗下老牌材料化學類期刊Chemistry of Materials，中科院廣州化學研究所屈貞財博士和吳昆研究員分別為論文的第一作者和通訊作者。據悉，這是該博士三年內的第5篇一區SCI論文，也是該課題組首次實現ACS旗下一區論文的突破。

  該工作得到了國家重點研發計劃項目（2017YFD0601003）、梅州市科技規劃項目（2018dr010）、重慶市科技創新與應用開發項目（cstc2020jscx-msxm0339）和廣州科技計劃項目（201806010113）的資助。

  論文鏈接地址：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.chemmater.1c00113