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  近日，江南大學(xué)付少海教授課題組在Chemical Engineering Journal（影響因子13.273）上發(fā)表了題為“Salt-resistant Schiff base cross-linked superelastic photothermal cellulose aerogels for long-term seawater desalination”的研究論文(DOI: 10.1016/j.cej.2021.131618)。受反向運(yùn)輸?shù)亩嗫姿ǖ赖膯l(fā)，通過醛基納米纖維素（A-CNF）和聚乙烯亞胺（PEI）發(fā)生席夫堿反應(yīng)進(jìn)行交聯(lián)并進(jìn)一步與聚吡咯(PPy)原位聚合，借助冷凍組裝獲得了具有超彈性和光熱性能的太陽能蒸汽發(fā)生裝置（PPy@PEI@A-CNF氣凝膠）。這種具有多孔分層結(jié)構(gòu)的纖維素氣凝膠有著出色的機(jī)械強(qiáng)度（100次壓縮-釋放循環(huán)后仍保持89.9% 的應(yīng)變）、超低密度(0.021 g cm^?3)和熱導(dǎo)率(0.042 W m^?1K^?1)、高孔隙率(97.72%)和全光譜太陽能吸收(98.4%)。研究人員將該光熱纖維素氣凝膠漂浮于水面上并進(jìn)行模擬太陽光光照，實(shí)現(xiàn)了氣-液界面的高效水蒸發(fā)，在一個(gè)太陽光下水蒸發(fā)速率和效率為1.66 kg m^–2h^?1和94.62%。同時(shí)由于大孔結(jié)構(gòu)水分逆向傳輸中可以實(shí)現(xiàn)鹽分的快速再溶解，該氣凝膠在長期海水淡化過程中表現(xiàn)出優(yōu)異的抗鹽和自脫鹽性能，并表現(xiàn)出對(duì)海水和廢水優(yōu)異的凈化效果和可重復(fù)使用性。即使在模擬自然界最高鹽濃度的死海溶液中長時(shí)間連續(xù)光照，其光熱表面也沒有鹽分沉積；并且在其表面堆積鹽顆粒，也可以在短時(shí)間內(nèi)迅速實(shí)現(xiàn)自上而下的溶解，性能優(yōu)于大部分現(xiàn)有的耐鹽性蒸發(fā)體。這些發(fā)現(xiàn)為設(shè)計(jì)可重復(fù)使用的大孔太陽能蒸汽發(fā)生裝置，以滿足生態(tài)友好、高效和可持續(xù)的淡水獲取提供了一種新方法。

  全球水資源和能源短缺問題日益嚴(yán)重，全球約四分之一的人口無法獲得安全的飲用水。而在太陽光輻射下持續(xù)供應(yīng)清潔水資源的太陽能蒸汽發(fā)生裝置(SSG)已被公認(rèn)為是緩解全球水和能源危機(jī)的可持續(xù)方法，該研究團(tuán)隊(duì)在之前的工作中系統(tǒng)地探討了潤濕性能對(duì)SSG蒸發(fā)性能的影響（https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.129099）。然而，目前大多數(shù)SSG在長期海水淡化過程中面臨著鹽分在表面的積累，阻礙了水的供應(yīng)和蒸汽的逸出，并顯著降低了蒸發(fā)效率。為了解決這個(gè)問題，提出了一種設(shè)計(jì)具有反向傳輸能力的多孔水通道的新策略：具有微米級(jí)大孔的分層結(jié)構(gòu)可以促進(jìn)高鹽含量的海水在SSG和散裝水之間的反向輸送，使積累的鹽分自動(dòng)溶解回水中。但如何設(shè)計(jì)一種具有優(yōu)異力學(xué)性能且易于制備，可實(shí)現(xiàn)長時(shí)間、高效蒸發(fā)且高耐鹽的SSG依然是一個(gè)挑戰(zhàn)。

合成方法及材料形貌

Fig. 1. (a) Schematic illustration for preparing PPy@PEI@A-CNF aerogel. SEM images of (b) A-CNF aerogel, (c) PEI@A-CNF aerogel and (d) PPy@PEI@A-CNF aerogel.

  光熱纖維素氣凝膠的制備過程如圖1a所示。帶有醛基的A-CNF和帶有大量氨基的PEI發(fā)生共價(jià)交聯(lián)反應(yīng)形成席夫堿(C=N)，纖維素納米纖維的內(nèi)部網(wǎng)絡(luò)在席夫堿的幫助下交聯(lián)，無需引入額外的離子。并且纖維素納米纖維溶液在冷凍過程中形成大冰晶，然后利用冷凍干燥的低溫和真空條件加速冰晶升華，從而形成多孔結(jié)構(gòu)。隨后，在得到的氣凝膠表面進(jìn)行吡咯的原位聚合反應(yīng)。通過這個(gè)簡單的反應(yīng)，引入了豐富的官能團(tuán)（席夫堿、氫鍵和氨基）和光吸附劑（PPy）從而獲得了具有優(yōu)異機(jī)械穩(wěn)定性的 PPy@PEI@A-CNF氣凝膠。這種優(yōu)異的機(jī)械強(qiáng)度和超彈性可歸因于該氣凝膠的多孔結(jié)構(gòu)和柔性鏈段的引入：多孔結(jié)構(gòu)具有冷凍干燥后冰晶升華留下的通道，可以在施加外力時(shí)充分緩沖和耗散機(jī)械能；原位聚合引入的PPy充當(dāng)連接纖維素的“膠水”，這種納米結(jié)構(gòu)的聚合物分子促進(jìn)了應(yīng)力轉(zhuǎn)移并避免了應(yīng)力集中；氣凝膠存在大量活性基團(tuán)和柔性鏈段，空間位阻小。因此通過這種易于制造的溫和反應(yīng)可以制得能用于長期海水淡化的太陽能蒸汽發(fā)生裝置。

性能測試

Fig. 2. (a) Schematic diagram of SSG. (b) Mass changes of water as a function of solar irradiation time under 1.0 sun irradiation. (c) Surface temperature of A-CNF aerogel, PEI@A-CNF aerogel and PPy@PEI@A-CNF aerogel in the wet state as a function of solar irradiation time. (d) Water mass changes as a function of solar irradiation time for PPy@PEI@A-CNF aerogel at different optical concentrations. (e) Temperature changes as a function of irradiation time of PPy@PEI@A-CNF aerogel under different sunlight illumination on and off. (f) Water evaporation rate and efficiency of PPy@PEI@A-CNF aerogel at different optical concentrations.

  當(dāng)PPy@PEI@A-CNF氣凝膠用于太陽能驅(qū)動(dòng)的水蒸發(fā)時(shí)，隨著陽光進(jìn)入多孔氣凝膠，層狀通道引起的散射促進(jìn)了光捕獲，從而大大增加了太陽能吸收。此外，引入的光熱材料（PPy）可快速將太陽能轉(zhuǎn)化為熱量以進(jìn)行有效的熱管理。重要的是，超親水氣凝膠及其多孔通道可以連續(xù)將水泵送到受輻射表面，從而增強(qiáng)局部加熱并釋放大量水蒸氣。同時(shí)，該氣凝膠的熱導(dǎo)率與空氣相當(dāng)，可防止熱量從氣凝膠損失到水體中。借助于此，該光熱氣凝膠可以在不同光強(qiáng)的持續(xù)輻照下維持蒸發(fā)效率~95%。

海水淡化

Fig. 3. (a) The ion content of the aqueous solution from Yellow Sea before and after the solar-driven desalination. The red line represents the maximum value of the corresponding ion content specified by WHO. (b) The ion rejection of the aqueous solution after the solar-driven desalination. (c) The stability of PPy@PEI@A-CNF aerogel under continuous desalination in the aqueous solution from simulated Dead Sea (10 wt% NaCl solution). The salt-resistant and self-desalting performance of PPy@PEI@A-CNF aerogel. (d) Photographs of the PPy@PEI@A-CNF aerogel during solar-driven desalination in the aqueous solution from simulated Dead Sea. (e) 0.5 g and (f) 1.0 g of NaCl were placed on the surface of PPy@PEI@A-CNF aerogel during solar-driven desalination of the aqueous solution from Yellow Sea. (g) The solar-driven desalination cycle capacity of PPy@PEI@A-CNF aerogel under 1.0 sun. (h) Desalination efficiency of PPy@PEI@A-CNF aerogel compared with that reported in previous studies.

  該光熱氣凝膠對(duì)黃海海水中大量的離子淡化效率接近100%，可以直接獲得符合世界衛(wèi)生組織（WHO）飲用水標(biāo)準(zhǔn)的清潔水資源。應(yīng)對(duì)于高濃度鹽水的長期淡化，在氣凝膠優(yōu)異輸水能力的基礎(chǔ)上，其結(jié)構(gòu)可作為連續(xù)的逆向輸水通道，大量的水能迅速溶解表面的鹽晶。同時(shí)，PPy@PEI@A-CNF氣凝膠的表面溫度遠(yuǎn)高于本體水的表面溫度。眾所周知，鹽的溶解度隨著溫度的升高而增加。因此，高表面溫度加速了鹽的溶解，而鹽分運(yùn)動(dòng)的驅(qū)動(dòng)力是鹽分排放過程中鹽度差異引起的對(duì)流和擴(kuò)散效應(yīng)。因此，具有大孔的纖維素氣凝膠不僅具有耐鹽性，而且具有優(yōu)異的自脫鹽性能，優(yōu)于大多數(shù)參考文獻(xiàn)中報(bào)道的結(jié)果。

廢水凈化

Fig. 4. (a) Concentrations of heavy metal ions before and after the solar-driven purification. The absorption spectra of (b) MO and (c) MB solutions (10 mg/l) before purification and the condensed pure water (insets in (b) and (c) were the optical photographs of MO and MB before and after purification). (d) The adsorption of MO and MB solutions (10 mg/l) by PPy@PEI@A-CNF aerogel. (e) Real-time adsorption of MO and MB solutions by PPy@PEI@A-CNF aerogel. (f) Schematic illustration of dye removal by PPy@PEI@A-CNF aerogel through physical adsorption.

  在眾多先進(jìn)的廢水處理技術(shù)中，利用太陽能凈化廢水生產(chǎn)凈水是一種簡單有效的方法。不論是對(duì)具有重金屬離子的工業(yè)廢水還是高色度的染料污水都展現(xiàn)了優(yōu)異的凈化效果。令人印象深刻的是，PPy@PEI@A-CNF氣凝膠還可以用作注射器的濾芯迅速吸附溶解在水中的有機(jī)染料污染物，這是一種簡單、快速、高效的清潔水生產(chǎn)過程。從圖4f可以看出，PPy@PEI@A-CNF氣凝膠的吸附能力歸因于纖維素表面的羥基、席夫堿反應(yīng)引入的大量基團(tuán)以及靜電吸附。纖維素表面豐富的羥基可以分別與染料分子中存在的磺酸和叔胺基團(tuán)中的氮和氧原子形成氫鍵。有機(jī)染料與吡咯環(huán)之間的靜電吸引力、π-π堆積相互作用也有助于污染物的有效吸附。同時(shí)，結(jié)合大孔氣凝膠平臺(tái)的高孔隙率和大比表面積，負(fù)載的聚合物與污染物分子之間的有效接觸面積大大增加。因此，這種對(duì)污染物的強(qiáng)大吸附能力有助于光熱氣凝膠克服傳統(tǒng)光熱材料對(duì)太陽輻射的過度依賴。

  綜上所述，這項(xiàng)工作通過席夫堿交聯(lián)和冷凍干燥組裝策略，構(gòu)建了一種具有機(jī)械強(qiáng)度、優(yōu)異的光熱轉(zhuǎn)換能力和對(duì)污染物吸附能力強(qiáng)的功能性可壓縮纖維素氣凝膠。值得注意的是，憑借優(yōu)異的熱管理和多孔結(jié)構(gòu)氣凝膠的快速泵水能力，太陽能驅(qū)動(dòng)的長期海水淡化已成功實(shí)現(xiàn)。無論是對(duì)模擬死海或真實(shí)黃海的高鹽度海水進(jìn)行脫鹽，該氣凝膠都具有優(yōu)異的耐鹽性和自脫鹽性能。更重要的是，氣凝膠對(duì)海水中的高濃度離子和染料廢水中的高色度染料分子表現(xiàn)出優(yōu)異的截留率。有趣的是，這種具有多官能團(tuán)的大孔結(jié)構(gòu)使氣凝膠能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)染料分子的快速吸附能力。因此，這項(xiàng)工作可以為促進(jìn)纖維素氣凝膠在海水淡化和印染廢水凈化的實(shí)際應(yīng)用提供新的平臺(tái)。

  文章第一作者為江南大學(xué)紡織科學(xué)與工程學(xué)院2019級(jí)在讀博士研究生朱若斐，通訊作者為江南大學(xué)付少海教授和劉明明副研究員。

  參考文獻(xiàn)：Zhu R, Liu M, Fu S, et al. Salt-resistant Schiff base cross-linked superelastic photothermal cellulose aerogels for long-term seawater desalination [J]. Chemical Engineering Journal, 2021, 131618.

  Zhu R, Liu M, Fu S, et al. Mussel-inspired photothermal synergetic system for clean water production using full-spectrum solar energy[J]. Chemical Engineering Journal, 2021, 423: 129099.

  文章鏈接: https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894721031995

  作者介紹

付少海 教授、博士生導(dǎo)師，現(xiàn)任職于江南大學(xué)紡織科學(xué)與工程學(xué)院院長兼江蘇省紡織品數(shù)字噴墨印花工程技術(shù)研究中心主任。同時(shí)，擔(dān)任《Coloration Technology》、《紡織導(dǎo)報(bào)》和《服裝學(xué)報(bào)》編委；江蘇省紡織工程學(xué)會(huì)染整專業(yè)委員會(huì)委員；中國紡織工程學(xué)會(huì)理事。主要從事數(shù)字噴墨印花技術(shù)，生物質(zhì)纖維功能化改性技術(shù)和迷彩隱身面料的設(shè)計(jì)與開發(fā)技術(shù)等領(lǐng)域研究。近年來，已在AM、ACS Appl. Mater. Interfaces等國內(nèi)外學(xué)術(shù)期刊發(fā)表論文180余篇；授權(quán)美國發(fā)明專利1項(xiàng)，中國發(fā)明專利20項(xiàng)；獲中國紡織工業(yè)協(xié)會(huì)科技進(jìn)步一等獎(jiǎng)1項(xiàng)，中國石油及化學(xué)工業(yè)聯(lián)合會(huì)科技進(jìn)步二等獎(jiǎng)1項(xiàng)，江蘇省科技進(jìn)步二等獎(jiǎng)1項(xiàng)、三等獎(jiǎng)2項(xiàng)，香港桑麻科技進(jìn)步二等獎(jiǎng)1項(xiàng)。

劉明明 副研究員、碩士生導(dǎo)師，現(xiàn)任職于江南大學(xué)紡織科學(xué)與工程學(xué)院，現(xiàn)為中國紡織工程學(xué)會(huì)、中國化學(xué)會(huì)和仿生工程學(xué)會(huì)會(huì)員。主要研究方向?yàn)榉律徔椈鶑?fù)合材料和材料表界面物理化學(xué)，及其功能涂層在材料防護(hù)和水處理領(lǐng)域的應(yīng)用研究。以第一作者和通訊作者在ACS Nano, J. Mater. Chem. A, ACS AMI, Chem. Eng. J., Lagnmuir等雜志發(fā)表SCI論文30余篇，其中一區(qū)top論文20余篇，授權(quán)中國專利5項(xiàng)：先后榮獲中國科學(xué)院院長優(yōu)秀獎(jiǎng)、中國科學(xué)院優(yōu)秀畢業(yè)生等榮譽(yù)稱號(hào)；主持江蘇省自然科學(xué)基金青年基金和中央高�；究蒲杏�(jì)劃青年基金。

朱若斐 江南大學(xué)紡織科學(xué)與工程學(xué)院2019級(jí)在讀博士研究生。主要從事超浸潤仿生材料和光熱轉(zhuǎn)換能源利用的研究。致力于研究仿生超潤濕材料科學(xué)、先進(jìn)的光熱轉(zhuǎn)換納米基材和水回收技術(shù)。以第一作者在ACS AMI, Chem. Eng. J.發(fā)表一區(qū)SCI論文4篇。主持江蘇省普通高校研究生科研創(chuàng)新計(jì)劃項(xiàng)目1項(xiàng)，江南大學(xué)優(yōu)博基金1項(xiàng)以及教育部國家公派留學(xué)獎(jiǎng)學(xué)金。參加2019年亞洲紡織會(huì)議（ATC-15）、2021年中國化學(xué)會(huì)第32屆學(xué)術(shù)年會(huì)（CCS）等國際學(xué)術(shù)會(huì)議。參加第十三屆江浙滬地區(qū)紡織學(xué)科研究生學(xué)術(shù)文化交流會(huì)和三校研究生學(xué)術(shù)沙龍并獲優(yōu)秀項(xiàng)目；參加江南大學(xué)第五屆益海嘉里杯研究生學(xué)術(shù)論壇并獲得二等獎(jiǎng)。