導電水凝膠是一種典型的軟物質,具有良好的生物相容性,可對外界機械力做出響應,并將其轉化為電信號。作為柔性可穿戴應變傳感器,近年來科學家們設計了許多新型導電水凝膠。導電水凝膠用作可穿戴傳感器的首要要求是較好的機械強度。然而,傳統(tǒng)的合成水凝膠力學性能較差。為了改善其力學性能人們提出了許多策略,包括四臂聚乙二醇凝膠,納米復合凝膠,雙網絡凝膠,拓撲凝膠,雙交聯(lián)凝膠等。一個可靠和穩(wěn)定的應變傳感器還需要凝膠具有非常好的回彈性,保證持續(xù)的應變能夠有效回復。傳統(tǒng)的水凝膠通常是非粘性的,用作可穿戴傳感器時需要借助膠帶、繃帶或粘合劑將其固定在人體皮膚上,操作復雜,且由于凝膠不能與皮膚形成密切接觸,微弱的信號很難被檢測到。此外,在0℃以下,傳統(tǒng)凝膠中的水會結冰,使得凝膠變硬發(fā)脆,喪失柔性。文獻中已有很多分別具有高強度、高回復性、抗凍或黏附性的水凝膠的報道,但設計合成同時具備高強度、高回復性、抗凍和黏附性的水凝膠仍具有挑戰(zhàn)性。
最近南開大學關英、張擁軍教授課題組報道了一種簡單的利用多功能大分子交聯(lián)劑(MC)使水凝膠同時具備高韌性、高回復性、抗凍和黏附性方法。這種基于聚羥乙基-谷氨酰胺的多功能大分子交聯(lián)劑的結構如圖1所示。
圖1. 交聯(lián)劑MC以及水凝膠的合成制備
與傳統(tǒng)的短鏈交聯(lián)劑BIS不同,MC是一種長鏈交聯(lián)劑。使用這種長鏈交聯(lián)劑可以增大水凝膠的網孔尺寸,降低凝膠網絡的不均一性,從而改善其力學性能。研究表明MC交聯(lián)的水凝膠具有優(yōu)異的力學性能和回彈性。最高斷裂強度達0.664MPa,最終回彈性達~ 87.2%。
圖2. 力學性能表征。
大分子交聯(lián)劑的引入同時引入了大量羥基和酰胺基團等極性黏附基團,使得MC交聯(lián)的水凝膠具有優(yōu)異的黏附性能,能夠很好的黏附在各種物品表面,包括燒杯、離心管、吸耳球、紙盒、砝碼、鋁制試管架、坩堝等。其中,水凝膠在玻璃片上的黏附強度高達109.3kPa。
圖3. 水凝膠的黏附性能。
更重要的是,這種凝膠可以牢固地粘在人體皮膚上,具有良好的組織粘附性。用于可穿戴應變傳感器時只需簡單地貼附在相應部位皮膚上,就可進行工作。利用這一凝膠可監(jiān)測各種人體運動,不僅可監(jiān)測手指、手腕、膝蓋彎曲這種較大的肢體運動,還可以監(jiān)測呼吸、說話這種小的肌肉活動。
圖4. 水凝膠傳感器用于監(jiān)測人體運動。
極性基團的引入也顯著地抑制了凝膠中水的冰點。例如A5N2MC1.5%的冰點低至約-50°C 。這樣的凝膠在?20℃下冷凍24小時后仍保持高度的柔韌性和可拉伸性,粘附性能也基本保持,這使得傳感器能夠在零下的溫度下仍可以有效工作。
圖5. 水凝膠的抗凍性。
總之以多功能MC為交聯(lián)劑,可合成同時具有高韌性、高回彈性、優(yōu)異附著力和耐低溫性能的導電水凝膠。與BIS交聯(lián)凝膠相比,MC交聯(lián)水凝膠力學性能顯著改善,斷裂伸長率提高了12.4倍,拉伸強度提高了5.1倍,韌性提高了46倍。該水凝膠體系也具有很高的回彈性,回彈性高達~ 87.2%。大量黏附基團的引入也使凝膠的黏附性能顯著改善。與BIS交聯(lián)凝膠相比,MC交聯(lián)凝膠的粘附強度提高了9倍。同時大量羥基的引入也顯著降低了凝膠的冰點,因此表現出優(yōu)異的抗凍性能。這一凝膠可望用于柔性可穿戴應變傳感器,用于人體運動的監(jiān)測。
該研究工作發(fā)表在ACS Appl. Mater. Interfaces(DOI: 10.1021/acsami.1c12687)上,論文第一作者是南開大學化學學院博士研究生劉瑞,通訊作者為張擁軍教授和關英副教授。
論文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c12687
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