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  室溫磷光和力致發(fā)光，是光學材料中兩類極具代表性的光學性質(zhì)，在光電二極管，防偽等領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用前景。二者常作為兩類獨立的光學性質(zhì)存在于不同分子體系，而同一分子體系兼具兩種性質(zhì)則極少有報導(dǎo)。通過分子結(jié)構(gòu)設(shè)計將兩種性質(zhì)賦予同一分子，實現(xiàn)多功能光學材料的構(gòu)筑，極具挑戰(zhàn)，無論是在分子設(shè)計層面，還是多功能光學材料的應(yīng)用方面都具有重要意義。

  唐本忠院士團隊，深圳大學李冰石教授課題組將咔唑修飾以天然的膽固醇取代基（圖1a），系統(tǒng)研究了分子在不同狀態(tài)下，當分子堆積方式及分子間作用力發(fā)生改變時，分子的室溫磷光、力致發(fā)光的多態(tài)響應(yīng)特性，構(gòu)筑了多功能于一體的新穎光學材料。分子的單晶c1，粉末1o及加熱后1h均具有室溫磷光特性，單晶c1在紫外燈照射關(guān)閉后具有裸眼可見的長達6秒鐘的長余輝，而單晶c2則不具有室溫磷光特性(圖1b)；而兩種晶體和粉末則均具有力致發(fā)光特性（圖1c）。

圖1. （a）分子的合成路徑，（b）兩種單晶c-1,c-2，粉末及加熱狀后的粉末的室溫磷光及（c）兩種單晶及粉末狀態(tài)下的力致發(fā)光特性

  分子在不同分散態(tài)下的熒光、室溫磷光及力致發(fā)光光譜如圖2a所示, 分子具有近紫外的藍色熒光發(fā)射，晶體c-1在365nm波長激發(fā)下具有，525, 579 和 626 nm多重發(fā)射峰，三種發(fā)射波長分別對應(yīng)1.15, 1.12 和1.00 s的熒光壽命。XRD譜表明分子在不同分散態(tài)下存在多種堆積模式（2c），不同分子堆積模式下分子間作用力亦存在顯著差別（圖3），這些差異導(dǎo)致分子在不同分散態(tài)下三線態(tài)具有不同的發(fā)射路徑。

圖2. 分子在各種固態(tài)（單晶c1,c2, 粉末1o，研磨后1g及退火處理后1h）下的（a）熒光、力致發(fā)光及室溫磷光特性，（b）單晶c1的時間分辨熒光衰減曲線和（c）XRD譜

圖3. 晶體c-1的四種分子間作用力(a-d)及晶體c-2的分子間作用力（e,f）

  由于分子具有近紫外的熒光發(fā)射，課題組進一步將分子與激發(fā)波長、能量匹配的綠、黃、紅三種熒光染料進行簡單物理摻雜，利用力致發(fā)光激發(fā)熒光染料，制備了具有三種熒光發(fā)射的二元力致發(fā)光體系。二元共混體系在粉末和退火處理后均具有紅橙黃三色的力致發(fā)光性（圖3a）。課題組在利用分子的熒光和室溫磷光特性在防偽應(yīng)用方面進行了初步探索，將粉末狀樣品通過毛筆書寫附著在紙面，紫外激發(fā)后分子發(fā)射深藍色熒光，紫外燈撤去，預(yù)先進行退火處理的部分具有肉眼可見的黃色長余輝，未處理的部分則無磷光。

圖3. （a）雙組分（分子1+熒光染料）力致發(fā)光體系及（b）基于室溫磷光性質(zhì)的防偽應(yīng)用示例

  以上研究成果以《Controllable room temperature phosphorescence, mechanoluminescence and polymorphism of a carbazole derivative》為題，發(fā)表在Mater. Horiz., 2021, Advance Article。論文的第一作者為深圳大學化學與環(huán)境工程學院碩士研究生張洪巖，通訊作者為李冰石教授，共同通訊作者為黃光熙副研究員與香港中文大學（深圳）唐本忠教授。

  論文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2021/MH/D1MH00956G