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  近日，日本北海道大學的龔劍萍教授團隊在Matter上發表題為“Tiny yet tough: Maximizing the toughness of fiber-reinforced soft composites in the absence of a fiber-fracture mechanism”的研究成果。該研究提出了一種簡便通用的力學模型，能夠精準預測并優化小尺寸下軟復合材料的斷裂韌性，成功在材料體系上實現了“小尺寸”和“高韌性”兩種看似矛盾的性能結合。論文通訊作者是龔劍萍、Daniel R. King; 第一作者是崔為。

  世界上的尖端應用（軟體機器人，先進醫療器械等）往往需要整合一系列的優異性能，比如小尺寸、低彎曲剛度、高強度、高韌性。分子尺度的復合材料如雙網絡材料，納米復合材料，能夠實現上述部分性能的結合，但要將這些優異但相互矛盾的性能全部整合到一個材料體系仍然是一個巨大挑戰。

  北海道大學龔劍萍教授團隊在2020年通過結合高強度高模量纖維及低模量高韌性高粘附性粘彈性體，開發出了一種超強韌的軟復合材料（Adv. Mater., 2020, 32, 1907180），最高斷裂韌性可達2500 kJ m^-2，超越任何已知材料。作者通過系統研究該復合材料體系在不同尺寸的斷裂行為，發現其主要呈現三種斷裂方式：纖維抽出（小尺寸），纖維抽出/纖維破壞并存（中尺寸），以及纖維破壞（大尺寸）。

圖1：（a）纖維增強粘彈性體軟復合材料在不同尺寸下的斷裂韌性。（b）該材料在不同尺寸下的斷裂行為可以被細分為三個區域：纖維抽出（小尺寸，region I）、纖維抽出/纖維破壞并存（中尺寸，region II）、纖維破壞（大尺寸， region III）。（c）圖a中region I的放大圖。

  在2020年的工作中，大尺寸下軟復合材料斷裂行為及增韌機理已經被闡明。如果能夠闡明該材料小尺寸下的斷裂機理并進行優化，將大大推動同時具備上述“矛盾性能”的材料開發。

圖2：軟復合材料的微結構。（a）材料截面的SEM圖像。（b）對應圖a的示意圖。（c）縱向纖維束的SEM圖像。可以看出單根纖維被基體充分浸潤并環繞。（d）縱向/橫向纖維束交界處的SEM圖像。交界處的空隙被基體充分填滿。

  在今年的工作中，作者通過集中研究該軟復合材料在小尺寸下的斷裂行為，發現其獨特的能量耗散機制：纖維抽出導致的纖維束周圍基體破壞而非界面脫粘。

圖3：軟復合材料的纖維抽出行為。（a）軟復合材料在撕裂測試中的力-位移曲線，圖中不同字母表示其在測試過程中不同時間點的狀態。（b）橫向/縱向纖維束的初始狀態。（c）橫向/縱向纖維束在撕裂測試剛剛開始時的狀態。可以看出纖維的抽出導致連接處的基體開始發生形變。（d）橫向/縱向纖維束在測試結束時的狀態。基體被嚴重破壞，但仍然良好吸附在纖維束上。以上結果表明纖維抽出導致的是基體破壞而非界面脫粘。

  根據此破壞行為，作者提出了一個力學模型，將軟復合材料的斷裂韌性與其本體尺寸、纖維幾何結構、基體機械性能相關聯。通過調控三種影響因素，作者成功實現了小尺寸下軟復合材料斷裂韌性的預測及優化，使其在不到1cm的寬度下也能達到500 kJ m^-2以上的超高韌性。

圖4：根據軟復合材料的纖維抽出行為建立相應纖維抽出的力學模型。

圖5：力學模型的實驗結果驗證。（a）固定尺寸下，材料斷裂韌性受到基體韌性和纖維幾何機構影響。（b）不同尺寸下，復合材料斷裂韌性與本體尺寸成正比關系。復合材料斷裂韌性有一個最小值，為基體本身的斷裂韌性（c）圖b中的斜率與基體斷裂韌性和纖維幾何結構因子乘積成正比。

圖6：力學模型的通用性。由不同基體，不同纖維組成的復合材料在不同測試速度下的結果表明，該力學模型允許通過組分參數對復合材料的斷裂韌性進行預測。

  通過該工作，作者強調了三個新發現：

1）纖維增強粘彈性體復合材料即使在小尺寸下也可以達到超高韌性；

2）小尺寸復合材料中的纖維即使本身不通過破壞耗散能量，其幾何結構也會顯著影響復合材料的斷裂韌性；

3）小尺寸復合材料的斷裂韌性能夠通過組分的相關參數進行預測和優化。

圖7：韌性放大因子對復合材料寬度作圖。結果表明，在小尺寸復合材料的斷裂過程中，即使纖維本身不發生破壞，其幾何結構也會顯著影響復合材料的斷裂韌性。

  該工作為新型超韌迷你材料的開發提供了非常重要的實驗參考及理論依據。

  相關論文信息：http://doi.org/10.1016/j.matt.2021.08.013